本文關(guān)鍵詞：生物油模型化合物苯酚的催化加氫試驗(yàn)研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《昆明理工大學(xué)》 2014年

生物油模型化合物苯酚的催化加氫試驗(yàn)研究

孫梅娟  

【摘要】：生物質(zhì)能作為一種環(huán)境友好性的新型能源,引起了人們的高度重視。我國生物質(zhì)資源豐富,生物質(zhì)能的開發(fā)和利用對我國的能源安全具有重要的意義。生物質(zhì)能通過熱解液化技術(shù)得到液體產(chǎn)物,即生物油。生物油可作為化石能源的可替代能源。但是,生物油的高含氧量使生物油存在粘度高,腐蝕性強(qiáng),穩(wěn)定性差等缺點(diǎn),限制了其作為液體燃料的應(yīng)用。因此,需要對生物油進(jìn)行提質(zhì)精制。催化加氫是升級生物油的有效方法。目前已有一些關(guān)于生物油以及生物油中的含氧化合物(如：苯酚)的催化加氫的研究。但研究主要集中在對不同催化劑下苯酚加氫脫氧(HDO)路徑以及催化劑活性的考察上,而對過程中反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物產(chǎn)率隨反應(yīng)條件的定量規(guī)律描述的報(bào)道還很有限。此外,目前使用的溶劑(如十二烷、正癸烷和正己烷)大多具有毒性,且不具有再生性,限制了溶劑的使用和推廣。這些溶劑相比,乙醇無毒且具有可再生性。雖然很多研究證明超臨界乙醇是生物油升級的有效體系,但目前仍未有關(guān)于芳香族化合物在超臨界乙醇系統(tǒng)中加氫升級及裂的文獻(xiàn)報(bào)道。因此,本文以苯酚作為生物油的模型化合物,研究其在超臨界乙醇中,貴金屬催化劑(Pt/C、Pd/C)下的催化加氫過程,對比了不同的貴金屬催化劑(Pt/C、Pd/C、Ru/C和Ni/SiO2-Al2O3)在超臨界乙醇中的催化加氫活性,并為苯酚的轉(zhuǎn)化率建立動(dòng)力學(xué)模型。 本研究取得的主要研究結(jié)果與結(jié)論如下： (1)Pt/C催化劑下,苯酚的催化加氫過程中,升高溫度、增大氫氣壓力和延長反應(yīng)時(shí)間均能提高苯酚的轉(zhuǎn)化率,且溫度的影響更顯著。建立了預(yù)測苯酚轉(zhuǎn)化率的動(dòng)力學(xué)模型,苯酚催化加氫轉(zhuǎn)化的反應(yīng)級數(shù)為2,且反應(yīng)的活化能為51.7KJ·mol-1;且建立的預(yù)測模型可以很好地預(yù)測苯酚的轉(zhuǎn)化率(R2=0.989)。 (2)對加氫產(chǎn)物的分析發(fā)現(xiàn),在超臨界乙醇體系中,Pt/C催化劑并不能對苯酚進(jìn)行有效的加氫,這可能是因?yàn)榇呋瘎﹥?yōu)先將乙醇吸附在催化劑表面,使苯酚與乙醇發(fā)生乙基化反應(yīng),阻礙苯酚與H2的反應(yīng)。盡管如此,對反應(yīng)中苯酚的轉(zhuǎn)化規(guī)律的動(dòng)力學(xué)研究對生物油中其它模型化合物甚至生物油的催化加氫升級研究具有指導(dǎo)作用。 (3)Pd/C在超臨界乙醇體系中能有效地對苯酚加氫,生成加氫產(chǎn)物：乙氧基環(huán)己烷、環(huán)己烷、環(huán)己醇和環(huán)己酮。在水體系中,Pd/C也具有較高的加氫活性,且高溫有利于苯酚的轉(zhuǎn)化,而低溫有利于環(huán)己烷、環(huán)己酮和環(huán)己醇的生成,且溫度越高得到的苯濃度越高。對Pd/C催化劑的回收實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),Pd/C的活性較穩(wěn)定,回收后的Pd/C仍具有較高的加氫活性,具有一定的回收價(jià)值。 (4)三種路易斯酸AlCl3、ZnCl2和LnCl3分別與Pd/C催化劑共用于苯酚加氫過程。通過對液體產(chǎn)物的分析發(fā)現(xiàn),ZnCl2和LnCl3會(huì)抑制Pd/C的加氫活性,而加入AlCl3的Pd/C催化劑仍具有加氫活性。 (5)對Ru/C和Ni/SiO2-Al2O3在超臨界乙醇體系下對苯酚加氫得到的液體產(chǎn)物進(jìn)行分析,結(jié)果發(fā)現(xiàn),在超臨界乙醇體系中,Ru/C和Ni/SiO2-Al2O3催化劑幾乎無加氫活性。說明這兩種催化劑不適用于超臨界乙醇體系下的加氫升級過程。 (6)綜合比較上述各種催化劑的加氫活性,Pd/C是超臨界乙醇體系和水中均具有加氫活性的較優(yōu)催化劑。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TE667
【目錄】：

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