【摘要】：質(zhì)子交換膜燃料電池是目前最接近商業(yè)化的一種燃料電池,它具有能量轉(zhuǎn)換效率高,環(huán)境友好,可持續(xù)供電,噪聲低,使用方便靈活等特點(diǎn),但是在實(shí)現(xiàn)商業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)的道路上,質(zhì)子交換膜燃料電池還面臨著成本過高和穩(wěn)定性差的兩大問題亟待解決。針對這些問題,本工作從提高Pt的利用率,增強(qiáng)催化劑穩(wěn)定性的方面入手,進(jìn)行了一系列探索。聚多巴胺和聚苯胺是一類導(dǎo)電高聚物,它們在高溫下可以分解產(chǎn)生類石墨烯的NC結(jié)構(gòu)層。本工作擬在催化劑表面生成這種NC結(jié)構(gòu)層,一方面通過NC結(jié)構(gòu)對鉑納米粒子形成保護(hù)層,使Pt/C催化劑具有更好的穩(wěn)定性,另一方面,利用NC結(jié)構(gòu)與Pt納米粒子的微觀結(jié)構(gòu)、表面狀態(tài)等產(chǎn)生影響,以提高催化劑的催化活性。首先,將聚多巴胺包覆在Pt/C催化劑表面,并進(jìn)行高溫焙燒,使其在高溫下分解,生成NC的多孔結(jié)構(gòu)包覆在Pt/C催化劑的表面,在這過程中,采用Na Cl重固結(jié)晶固型法,利用Na Cl的限域作用,減少3D結(jié)構(gòu)的季銨氮的生成,最終得到類石墨烯NC結(jié)構(gòu)層包覆的Pt/C@NC催化劑。電化學(xué)測試表明,制備的Pt/C@NC催化劑與20%的商業(yè)化Pt/C催化劑相比,電化學(xué)活性表面積提高13.7%,半波電位正移了39m V,質(zhì)量比活性和比表面活性分別為20%的商業(yè)化Pt/C催化劑的3.6倍和3.0倍。加速老化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,經(jīng)過2000圈循環(huán)伏安測試后,制備的Pt/C@NC催化劑電化學(xué)活性表面積減少了15.43%,優(yōu)于商業(yè)化Pt/C催化劑的42.51%。其次,將Pt/C催化劑吸附Fe3+離子,然后包覆一層聚苯胺層,再在Si O2的保護(hù)下進(jìn)行800oC的高溫焙燒,最后利用Na OH溶液刻蝕除去Si O2層,得到Pt Fe@NC催化劑。制備的Pt Fe@NC催化劑活性納米粒子均勻的分布在載體表面,呈現(xiàn)中空的納米結(jié)構(gòu)。循環(huán)伏安曲線可以看出,制備的Pt Fe@NC催化劑循環(huán)伏安曲線表現(xiàn)出超大的雙電層的特征,說明其具有良好的導(dǎo)電性。從線性掃描曲線中可以看出,制備的Pt Fe@NC催化劑反應(yīng)的起始電位比商業(yè)化Pt/C催化劑提前了48m V,半波電位正移了18m V,質(zhì)量比活性為商業(yè)化Pt/C催化劑的0.96倍,兩者相當(dāng)。在加速老化測試中,經(jīng)過1000圈循環(huán)伏安掃描,曲線幾乎沒有變化,表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性,線性掃描曲線半波電位負(fù)移16m V,仍與新鮮的商業(yè)化Pt/C催化劑相當(dāng),但是極限電流變大。
[Abstract]:Proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) is one of the most commercialized fuel cells. It has the characteristics of high energy conversion efficiency, environment friendly, sustainable power supply, low noise and easy to use and flexible. On the road to commercialize large-scale production, proton exchange membrane fuel cell is also faced with high cost and poor stability of two. In order to solve these problems, a series of exploration has been made to improve the utilization of Pt and enhance the stability of the catalyst. Polyamine and polyaniline are a kind of conductive polymers which can decompose the NC structure of graphene like structure at high temperature. This work is to produce this NC junction on the surface of the catalyst. On the one hand, the protective layer of platinum nanoparticles is formed by the NC structure, which makes the Pt/C catalyst have better stability. On the other hand, the structure of the NC is affected by the microstructure of the Pt nanoparticles, the surface state and so on, in order to improve the catalytic activity of the catalyst. First, the polydopamine is coated on the surface of the Pt/C catalyst and roasted at high temperature. By decomposing it at high temperature, the porous structure of NC is coated on the surface of the Pt/C catalyst. In this process, the Na Cl recrystallization solidification method is used to reduce the formation of the quaternary ammonium nitrogen in the 3D structure by using the limiting effect of Na Cl, and the Pt/C @NC catalyst coated with the structure layer of the graphene NC is finally obtained. The electrochemical test shows that the preparation of Pt/C@NC catalysis is shown. Compared with 20% commercialized Pt/C catalyst, the electrochemical activity surface area is increased by 13.7%, the half wave potential is moving 39m V, the mass ratio is 3.6 times and 3 times that of the commercial Pt/C catalyst with the specific surface activity and the specific surface activity, respectively. The accelerated aging test results show that the electrochemical activity of the prepared Pt/C@NC catalyst after 2000 cycles of volt ampere test The surface area was reduced by 15.43%, which was better than the 42.51%. of commercialized Pt/C catalyst. The Pt/C catalyst was adsorbed on the Fe3+ ion, then a polyaniline layer was coated, then the 800oC was calcined under the protection of Si O2. The Si O2 layer was removed by the Na OH solution etching, and the Pt catalyst was obtained. The cyclic voltammetry curve shows that the prepared Pt Fe@NC catalyst cyclic voltammetry curve shows the characteristics of the super large double layer, indicating that it has good conductivity. It can be seen from the linear scanning curve that the starting potential of the prepared Pt Fe@NC catalyst is more than commercial P. The t/C catalyst is 48m V ahead of time, and the half wave potential is moving forward 18m V, and the mass ratio is 0.96 times of the commercial Pt/C catalyst. In the accelerated aging test, the curve is almost unchanged after 1000 ring cyclic voltammetry, showing good stability, the linear sweep curve half wave potential negative shift 16m V, and the fresh commercialized Pt/C. The catalyst is equal, but the limit current becomes larger.
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4

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本文編號(hào)：2174925