煤瀝青基多孔碳的制備及其儲(chǔ)能應(yīng)用研究
發(fā)布時(shí)間:2018-07-14 08:00
【摘要】:多孔碳是一種常見(jiàn)的孔徑分布可調(diào)節(jié)、比表面積高的碳材料,它在儲(chǔ)能方面有著廣泛的應(yīng)用。煤瀝青是煤焦油深加工過(guò)程中的副產(chǎn)品,由于其碳含量高,價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn),是制備碳材料的重要前驅(qū)體。本文首先利用溶劑離心分離方法對(duì)煤瀝青進(jìn)行精制,控制煤瀝青中喹啉不溶物和灼燒產(chǎn)物灰分的含量,然后用精制后的煤瀝青作為前驅(qū)體制備雙元素?fù)诫s的多孔碳,并將其作為超級(jí)電容器、鋰硫電池和燃料電池的電極材料,研究其在電化學(xué)儲(chǔ)能方面的應(yīng)用。本論文通過(guò)N2吸脫附、X射線衍射測(cè)試(XRD)、能譜分析(XPS)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)等表征手段,深入探討了制備的多孔碳的形貌、組成和結(jié)構(gòu)特點(diǎn),通過(guò)循環(huán)伏安測(cè)試、充放電測(cè)試和交流阻抗測(cè)試對(duì)摻雜多孔碳電極材料研究了摻雜多孔碳電極材料的結(jié)構(gòu)對(duì)性能的影響。主要結(jié)論如下:(1)我們分別對(duì)甲苯和四氫呋喃作為溶劑精制煤瀝青的各項(xiàng)指標(biāo)進(jìn)行表征,結(jié)果表明:由于四氫呋喃對(duì)煤瀝青過(guò)于良好的溶解性,很難有效的降低煤瀝青中喹啉不溶物和灰分的含量;而甲苯作為溶劑則可以有效的降低煤瀝青中喹啉不溶物和灰分,隨甲苯溶劑加入比例的增大,分離的效果增加,隨之凈化瀝青的產(chǎn)率降低,在溶劑比3:1,在離心機(jī)中,轉(zhuǎn)速為4000r/min,離心10 min,凈化瀝青中喹啉不溶物和灰分含量低于0.1%,符合精制指標(biāo),而且收率高于60%,我們也采取此種方法對(duì)煤瀝青進(jìn)行精制。(2)以精制煤瀝青為碳源,硫酸銨為發(fā)泡劑,采用惰性氣氛加熱的方法,制備N,S摻雜的類石墨烯多孔碳,當(dāng)硫酸銨加入比例5:1,碳化溫度1000℃,制備的多孔碳比表面積(SBET)為1119.4 m2/g,平均孔徑(Dap)為2.3 nm,經(jīng)KOH活化后比表面積(SBET)為2326.3m2/g,平均孔徑(Dap)為1.6 nm,N,S-PGC和a-N,S-PGC作為超級(jí)電容器電極材料,在6 M KOH電解液中,電流密度0.5 A/g時(shí),比電容分別為208.6 F/g和368.0 F/g,在10000次循環(huán)充放后比容保持率為95.22%和97.44%,表現(xiàn)出良好的化學(xué)穩(wěn)定性。a-N,S-PGC作為鋰硫電池電極材料具有較好的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性,在0.1 C的電流密度下電容量為958 m Ah/g,循環(huán)150周后電容量為674 m Ah/g,在1 C的電流密度下電容量仍有424 m Ah/g。a-N,S-PGC作為燃料電池電極材料則具有較高的電催化活性,并擁有較好的穩(wěn)定性和抗甲醇性能。(3)采用精制煤瀝青和聚磷酸銨一步共碳化法,制備了N,P摻雜的多孔碳,聚磷酸銨分解產(chǎn)生的H3PO4可以直接對(duì)材料進(jìn)行活化,當(dāng)聚磷酸銨加入比例為5:1,碳化溫度900℃,制備的多孔碳比表面積(SBET)為1606.6 m2/g,平均孔徑(Dap)為2.1 nm,N,P-PGC作為超級(jí)電容器電極材料在6 M KOH電解液中,電流密度0.5 A/g時(shí),比電容為219 F/g,10000次循環(huán)充放后比容保持率為95.6%,表現(xiàn)出良好的化學(xué)穩(wěn)定性。N,P-PGC作為鋰硫電池電極材料具有較好的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性,在0.1 C的電流密度下電容量為885 m Ah/g,循環(huán)150周后電容量為406 m Ah/g,在1 C的電流密度下電容量仍有298 m Ah/g。N,P-PGC作為燃料電池電極材料則具有較高的電催化活性,并擁有較好的穩(wěn)定性和抗甲醇性能。
[Abstract]:Porous carbon is a kind of carbon material with adjustable pore size distribution and high specific surface area . It is an important precursor for the preparation of carbon materials . The main conclusions are as follows : ( 1 ) The content of quinoline insolubility and ash in coal tar is reduced by cyclic voltammetry , charge - discharge test and AC impedance test . ( 2 ) Using refined coal tar as carbon source and ammonium sulfate as foaming agent , the porous carbon of N , S - doped graphene was prepared . The specific surface area ( SBET ) was 2326.3m2 / g , the average pore size ( Dap ) was 2.3 nm , the specific surface area ( SBET ) was 2326.3m2 / g , the average pore size ( Dap ) was 0.6nm , the average pore size ( Dap ) was 0.6m Ah / g , the capacitance was still 424 m Ah / g . a - N , S - PGCs were used as fuel cell electrode materials . ( 3 ) N , P - doped porous carbon was prepared by one - step co - carbonization method with refined coal tar pitch and ammonium polyphosphate .
【學(xué)位授予單位】:石河子大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:TQ522.65;TQ127.11
本文編號(hào):2120995
[Abstract]:Porous carbon is a kind of carbon material with adjustable pore size distribution and high specific surface area . It is an important precursor for the preparation of carbon materials . The main conclusions are as follows : ( 1 ) The content of quinoline insolubility and ash in coal tar is reduced by cyclic voltammetry , charge - discharge test and AC impedance test . ( 2 ) Using refined coal tar as carbon source and ammonium sulfate as foaming agent , the porous carbon of N , S - doped graphene was prepared . The specific surface area ( SBET ) was 2326.3m2 / g , the average pore size ( Dap ) was 2.3 nm , the specific surface area ( SBET ) was 2326.3m2 / g , the average pore size ( Dap ) was 0.6nm , the average pore size ( Dap ) was 0.6m Ah / g , the capacitance was still 424 m Ah / g . a - N , S - PGCs were used as fuel cell electrode materials . ( 3 ) N , P - doped porous carbon was prepared by one - step co - carbonization method with refined coal tar pitch and ammonium polyphosphate .
【學(xué)位授予單位】:石河子大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:TQ522.65;TQ127.11
【參考文獻(xiàn)】
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,本文編號(hào):2120995
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