摻雜二氧化鈦光催化劑的制備及光催化性能研究
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《中國石油大學(xué)》 2007年
摻雜二氧化鈦光催化劑的制備及光催化性能研究
胡燕
【摘要】: 半導(dǎo)體光催化作用可有效降解和消除有害污染物,近年來,以TiO2為光催化劑的多相光催化已成為環(huán)境治理領(lǐng)域的重要研究方向,但TiO2還存在以下幾個缺點(diǎn):①光生載流子的復(fù)合速率高,光催化效率低。②由于TiO2帶隙較寬(Eg=3.2eV),只有在能量較大的紫外光照射下才能表現(xiàn)出光催化活性,而紫外光在太陽光中所占的比例較小。③懸浮態(tài)TiO2光催化劑在實(shí)際應(yīng)用中存在易凝聚和難回收問題,以上缺點(diǎn)制約了TiO2在實(shí)際推廣應(yīng)用。本論文針對TiO2光催化技術(shù)存在的問題,本文主要就納米TiO2的制備、納米TiO2的摻雜改性及TiO2的固定化等開展了如下工作: 本文采用正交設(shè)計(jì)方法,試驗(yàn)研究了4種因素對溶膠-凝膠法制備納米TiO2光催化活性的影響,確定了各因素所對應(yīng)的最佳水平和影響主次,其影響主次依次為煅燒溫度(500℃)、冰醋酸加入量(20ml)、蒸餾水加入量(7.2 ml)、無水乙醇用量(58.32 ml)。研究表明,在500℃下煅燒得到的TiO2納米粒子光催化活性最高,晶型為銳鈦礦相,粒徑為18.5nm。煅燒溫度對納米TiO2的晶型和顆粒影響較大,隨著溫度的升高,TiO2逐漸由銳鈦礦向金紅石相轉(zhuǎn)變,且晶粒尺寸也逐漸增大。 本文對Mo和Cr兩種過渡金屬摻雜改性TiO2納米粒子進(jìn)行了研究,研究表明Mo和Cr離子的摻雜均抑制了晶粒的生長,并使吸收帶邊發(fā)生不同程度的紅移。摻雜元素、摻雜量和煅燒溫度對TiO2光催化活性有較大影響,而這兩種過渡金屬的最佳摻雜量均為0.05mol%,最佳煅燒溫度為500℃。Mo和Cr離子能有效地提高納米TiO2粒子的光催化活性,摻雜后Mo的光催化活性好于Cr摻雜的,光催化活性的提高與摻雜離子引入的雜質(zhì)能級及晶粒尺寸等有關(guān)。 采用溶膠-凝膠法制備了分別摻雜Sm、Eu、Ce和Y四種稀土元素的TiO2納米粒子,并利用XRD、UV-Vis/DRS、TEM、BET及XPS對其進(jìn)行表征。結(jié)果表明稀土金屬的摻雜抑制了晶型的轉(zhuǎn)變和晶粒的生長,同時引起晶格膨脹,并均使TiO2樣品的吸收帶邊發(fā)生不同程度的紅移和吸收強(qiáng)度增大。XPS測試結(jié)果表明Sm元素以Sm2O3的形式部分富集在TiO2表面。摻雜Sm、Eu、Ce和Y四種稀土元素能有效地提高光催化的活性,光催劑的活性為:Sm Eu Y Ce,最佳摻雜量均為0.05mol%,最佳煅燒溫度為500℃。研究發(fā)現(xiàn)不同稀土元素?fù)诫s改性后期光催化活性大小變化規(guī)律與稀土+3價離子4f軌道上電子數(shù)目存在對應(yīng)的關(guān)系。并在模擬太陽光下,光催化降解甲基橙實(shí)驗(yàn)表明:Sm/Ti摩爾比為0.05%并在500℃煅燒的Sm摻雜改性TiO2納米粒子的光催化活性最高,光照3h時對甲基橙的降解率為99.5%。 本文對600℃和800℃溫度下煅燒的ACF負(fù)載的Sm摻雜改性TiO2薄膜和重復(fù)使用后的薄膜進(jìn)行研究考察其光催化活性。研究表明600℃煅燒的TiO2薄膜的光催化活性最佳,隨著溫度的升高,薄膜表面出現(xiàn)龜裂和薄膜附著性能降低,光催化性能降低。重復(fù)使用后的薄膜性能略有下降可能和少量TiO2脫落有關(guān)。
【關(guān)鍵詞】:
【學(xué)位授予單位】:中國石油大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2007
【分類號】:TQ426.6
【目錄】:
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本文編號:210153
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