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摻雜二氧化鈦光催化劑的制備及光催化性能研究

發(fā)布時間:2016-12-11 21:12

  本文關(guān)鍵詞:摻雜二氧化鈦光催化劑的制備及光催化性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


《中國石油大學(xué)》 2007年

摻雜二氧化鈦光催化劑的制備及光催化性能研究

胡燕  

【摘要】: 半導(dǎo)體光催化作用可有效降解和消除有害污染物,近年來,以TiO2為光催化劑的多相光催化已成為環(huán)境治理領(lǐng)域的重要研究方向,但TiO2還存在以下幾個缺點(diǎn):①光生載流子的復(fù)合速率高,光催化效率低。②由于TiO2帶隙較寬(Eg=3.2eV),只有在能量較大的紫外光照射下才能表現(xiàn)出光催化活性,而紫外光在太陽光中所占的比例較小。③懸浮態(tài)TiO2光催化劑在實(shí)際應(yīng)用中存在易凝聚和難回收問題,以上缺點(diǎn)制約了TiO2在實(shí)際推廣應(yīng)用。本論文針對TiO2光催化技術(shù)存在的問題,本文主要就納米TiO2的制備、納米TiO2的摻雜改性及TiO2的固定化等開展了如下工作: 本文采用正交設(shè)計(jì)方法,試驗(yàn)研究了4種因素對溶膠-凝膠法制備納米TiO2光催化活性的影響,確定了各因素所對應(yīng)的最佳水平和影響主次,其影響主次依次為煅燒溫度(500℃)、冰醋酸加入量(20ml)、蒸餾水加入量(7.2 ml)、無水乙醇用量(58.32 ml)。研究表明,在500℃下煅燒得到的TiO2納米粒子光催化活性最高,晶型為銳鈦礦相,粒徑為18.5nm。煅燒溫度對納米TiO2的晶型和顆粒影響較大,隨著溫度的升高,TiO2逐漸由銳鈦礦向金紅石相轉(zhuǎn)變,且晶粒尺寸也逐漸增大。 本文對Mo和Cr兩種過渡金屬摻雜改性TiO2納米粒子進(jìn)行了研究,研究表明Mo和Cr離子的摻雜均抑制了晶粒的生長,并使吸收帶邊發(fā)生不同程度的紅移。摻雜元素、摻雜量和煅燒溫度對TiO2光催化活性有較大影響,而這兩種過渡金屬的最佳摻雜量均為0.05mol%,最佳煅燒溫度為500℃。Mo和Cr離子能有效地提高納米TiO2粒子的光催化活性,摻雜后Mo的光催化活性好于Cr摻雜的,光催化活性的提高與摻雜離子引入的雜質(zhì)能級及晶粒尺寸等有關(guān)。 采用溶膠-凝膠法制備了分別摻雜Sm、Eu、Ce和Y四種稀土元素的TiO2納米粒子,并利用XRD、UV-Vis/DRS、TEM、BET及XPS對其進(jìn)行表征。結(jié)果表明稀土金屬的摻雜抑制了晶型的轉(zhuǎn)變和晶粒的生長,同時引起晶格膨脹,并均使TiO2樣品的吸收帶邊發(fā)生不同程度的紅移和吸收強(qiáng)度增大。XPS測試結(jié)果表明Sm元素以Sm2O3的形式部分富集在TiO2表面。摻雜Sm、Eu、Ce和Y四種稀土元素能有效地提高光催化的活性,光催劑的活性為:Sm Eu Y Ce,最佳摻雜量均為0.05mol%,最佳煅燒溫度為500℃。研究發(fā)現(xiàn)不同稀土元素?fù)诫s改性后期光催化活性大小變化規(guī)律與稀土+3價離子4f軌道上電子數(shù)目存在對應(yīng)的關(guān)系。并在模擬太陽光下,光催化降解甲基橙實(shí)驗(yàn)表明:Sm/Ti摩爾比為0.05%并在500℃煅燒的Sm摻雜改性TiO2納米粒子的光催化活性最高,光照3h時對甲基橙的降解率為99.5%。 本文對600℃和800℃溫度下煅燒的ACF負(fù)載的Sm摻雜改性TiO2薄膜和重復(fù)使用后的薄膜進(jìn)行研究考察其光催化活性。研究表明600℃煅燒的TiO2薄膜的光催化活性最佳,隨著溫度的升高,薄膜表面出現(xiàn)龜裂和薄膜附著性能降低,光催化性能降低。重復(fù)使用后的薄膜性能略有下降可能和少量TiO2脫落有關(guān)。

【關(guān)鍵詞】:
【學(xué)位授予單位】:中國石油大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2007
【分類號】:TQ426.6
【目錄】:

  • 中文摘要4-6
  • 英文摘要6-13
  • 第1章 前言13-29
  • 1.1 引言13
  • 1.2 TiO_2光催化的基本原理13-17
  • 1.3 提高TiO_2 光催化活性的途徑17-21
  • 1.3.1 TiO_2 表面貴金屬的沉積17-18
  • 1.3.2 納米TiO_2的復(fù)合18
  • 1.3.3 半導(dǎo)體光敏化18
  • 1.3.4 納米TiO_2的摻雜18-21
  • 1.3.4.1 金屬離子的摻雜18-20
  • 1.3.4.2 稀土元素的摻雜20-21
  • 1.3.4.3 非金屬元素的摻雜21
  • 1.3.5 表面鰲合及衍生作用21
  • 1.4 金屬摻雜的制備方法21-23
  • 1.4.1 溶膠–凝膠法22
  • 1.4.2 沉淀法22
  • 1.4.3 浸漬法22-23
  • 1.4.4 水熱法23
  • 1.4.5 其它方法23
  • 1.5 TiO_2光催化劑的固定化23-26
  • 1.5.1 TiO_2固定化過程中的載體的選擇及固定化方法24-25
  • 1.5.2 炭基材料的基本特征25-26
  • 1.6 本課題研究內(nèi)容與研究思路26-29
  • 第2章 納米TiO_2的制備與光催化性能29-39
  • 2.1 引言29
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分29-32
  • 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器29
  • 2.2.2 納米TiO_2的制備29-30
  • 2.2.3 正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方案30
  • 2.2.4 納米TiO_2 粒子的儀器分析與表征30-31
  • 2.2.5 TiO_2的晶粒尺寸和晶胞參數(shù)計(jì)算31
  • 2.2.6 TiO納米粒子光催化活性的測定31-32
  • 2.3 結(jié)果與討論32-37
  • 2.3.1 正交試驗(yàn)的結(jié)果與分析32-34
  • 2.3.2 TiO2納米粒子的表征分析34-36
  • 2.3.2.1 TiO_2 納米粒子的XRD 分析34-36
  • 2.3.2.2 TiO_2 納米粒子的UV-Vis 分析36
  • 2.3.3 TiO_2 納米粒子的光催化活性研究36-37
  • 2.4 本章小結(jié)37-39
  • 第3章 過渡金屬摻雜改性TiO_2的制備和光催化性能39-49
  • 3.1 引言39-40
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分40-41
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品40
  • 3.2.2 過渡金屬摻雜改性納米TiO_2 粒子的制備40
  • 3.2.3 過渡金屬摻雜改性納米TiO_2 粒子的表征40
  • 3.2.4 過渡金屬摻雜改性納米TiO_2 粒子的光催化活性測定40-41
  • 3.3 結(jié)果與討論41-46
  • 3.3.1 過渡金屬摻雜改性納米TiO_2 粒子的表征分析41-44
  • 3.3.1.1 過渡金屬摻雜改性納米TiO_2 粒子的XRD 分析41-43
  • 3.3.1.2 過渡金屬摻雜改性納米TiO_2粒子的UV-Vis 分析43-44
  • 3.3.2 過渡金屬摻雜改性納米TiO_2 粒子的光催化活性44-46
  • 3.3.2.1 摻雜濃度的影響44-46
  • 3.3.2.2 煅燒溫度的影響46
  • 3.4 本章小結(jié)46-49
  • 第4章 稀土元素?fù)诫s改性TiO_2的制備和光催化性能49-69
  • 4.1 引言49
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分49-51
  • 4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品49-50
  • 4.2.2 稀土元素?fù)诫s改性納米TiO_2 粒子的制備50
  • 4.2.3 稀土元素?fù)诫s改性納米TiO_2 粒子的表征50
  • 4.2.4 稀土元素?fù)诫s改性納米TiO_2 粒子的光催化活性測定50-51
  • 4.3 結(jié)果與討論51-67
  • 4.3.1 稀土元素?fù)诫s改性納米TiO_2 粒子的表征分析51-60
  • 4.3.1.1 稀土元素?fù)诫s改性納米TiO_2 粒子的XRD 分析51-55
  • 4.3.1.2 稀土元素?fù)诫s改性納米TiO_2粒子的TEM形貌分析55-56
  • 4.3.1.3 稀土元素?fù)诫s改性納米TiO_2粒子的UV-Vis 分析56-58
  • 4.3.1.4 稀土元素?fù)诫s改性納米TiO_2粒子的BET 分析58-59
  • 4.3.1.5 稀土元素?fù)诫s改性納米TiO_2 粒子的XPS 分析59-60
  • 4.3.2 稀土元素?fù)诫s改性納米TiO_2 粒子的光催化活性60-67
  • 4.3.2.1 摻雜濃度的影響60-63
  • 4.3.2.2 煅燒溫度的影響63-64
  • 4.3.2.3 稀土摻雜對TiO_2 光催化活性作用機(jī)制的分析64-66
  • 4.3.2.4 Sm 摻雜改性TiO_2納米粒子的太陽光光催化活性66-67
  • 4.4 本章小結(jié)67-69
  • 第5章 ACF 負(fù)載Sm 摻雜TiO_2薄膜的制備及光催化性能69-77
  • 5.1 引言69-70
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)部分70-71
  • 5.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器設(shè)備70
  • 5.2.2 ACF 負(fù)載TiO_2 薄膜的制備70
  • 5.2.3 ACF 負(fù)載TiO_2 薄膜的的儀器分析與表征70-71
  • 5.2.4 ACF 負(fù)載 TiO_2 薄膜的光催化活性測定71
  • 5.3 結(jié)果與討論71-76
  • 5.3.1 ACF 負(fù)載TiO_2 薄膜的氮吸附等溫線及孔徑分布分析71-73
  • 5.3.2 ACF 負(fù)載TiO_2 薄膜的SEM 形貌分析73-74
  • 5.3.3 ACF 負(fù)載TiO_2 薄膜的光催化活性74-76
  • 5.4 本章小結(jié)76-77
  • 第6章 結(jié)論77-79
  • 主要符號表79-81
  • 參考文獻(xiàn)81-89
  • 致謝89-91
  • 個人簡歷、在學(xué)期間的研究成果91
  • 下載全文 更多同類文獻(xiàn)

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    本文編號:210153

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