本文關(guān)鍵詞：煤熱解過程中熱解氣停留時間對熱解產(chǎn)物的影響，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《浙江大學(xué)》 2015年

煤熱解過程中熱解氣停留時間對熱解產(chǎn)物的影響

陳昭睿  

【摘要】：煤熱解是煤轉(zhuǎn)化技術(shù)的關(guān)鍵過程,而煤熱解產(chǎn)物及其特性是以煤熱解為主的煤轉(zhuǎn)化工藝的關(guān)鍵參數(shù)。煤熱解析出的產(chǎn)物在離開反應(yīng)器后的過程中,如熱解反應(yīng)器后保溫管道的流動過程等,仍可能繼續(xù)發(fā)生分解、加氫、縮聚等氣相組分的二次反應(yīng),從而導(dǎo)致最終煤熱解產(chǎn)物發(fā)生變化。在該過程中,裂解溫度(煤熱解產(chǎn)物離開反應(yīng)器后反應(yīng)溫度)和熱解氣停留時間(煤熱解產(chǎn)物離開反應(yīng)器后氣體輸運時間)是兩個主要的影響因素。針對目前關(guān)于熱解氣停留時間的系統(tǒng)研究較少,所研究的熱解氣停留時間較短的情況,本文以典型煤種為原料,在所建的兩段式固定床反應(yīng)器上開展了不同裂解溫度下熱解氣停留時間影響最終熱解產(chǎn)物特性的實驗研究,為煤熱解反應(yīng)器的設(shè)計與運行提供依據(jù)。 首先,建立了由煤初始熱解段和熱解氣二次反應(yīng)段組成的兩段式固定床反應(yīng)器實驗裝置。通過控制載氣流量及反應(yīng)器長度,控制初始熱解段氣體停留時間在1-3s之間,而二次反應(yīng)段流動停留時間在2-16秒之間。在所建的實驗裝置上以準(zhǔn)南煙煤為原料開展了一定熱解條件下所產(chǎn)生的熱解產(chǎn)物(煤氣及焦油組分等)經(jīng)歷二次反應(yīng)段(裂解溫度500～800℃、熱解氣停留時間2-16s)后的最終產(chǎn)物的變化特性的實驗研究。實驗結(jié)果表明：(1)裂解溫度低于600℃時,熱解氣停留時間對熱解最終產(chǎn)物的產(chǎn)率及組成影響不明顯；而裂解溫度高于600℃時,熱解氣的二次反應(yīng)影響明顯,導(dǎo)致大分子組分分解成小分子氣體,焦油產(chǎn)率減少,氣體產(chǎn)率增加。裂解溫度越高,熱解氣停留時間越長,二次反應(yīng)程度越劇烈。(2)提高裂解溫度、延長熱解氣停留時間會明顯促進焦油發(fā)生二次裂解,在降低焦油產(chǎn)率的同時,焦油的輕質(zhì)組分比例有所增加。在二次反應(yīng)過程中,焦油趨于形成熱穩(wěn)定更高、結(jié)構(gòu)更簡單的液體組分,包括苯、甲苯、二甲苯(BTX)和萘、菲、蒽等多環(huán)芳烴(PAHs)等。(3)裂解溫度700℃時,隨著熱解氣停留時間的延長,焦油產(chǎn)率逐漸減少,煤氣產(chǎn)率逐漸增加。煤氣中CH4產(chǎn)率保持逐漸增加的趨勢,這主要是脂肪側(cè)鏈斷裂和少量芳甲基脫甲基的結(jié)果；C2-C3烴類產(chǎn)率表現(xiàn)出先增加后減少的趨勢,這是它們從脂肪側(cè)鏈中分解產(chǎn)生,在高溫下自身又發(fā)生了裂解。(4)裂解溫度800℃時,隨著熱解氣停留時間的延長,焦油產(chǎn)率迅速減少,煤氣產(chǎn)率快速增加。煤氣中CH4產(chǎn)率在2s內(nèi)驟然增加,10s后增長速度逐漸放緩,此時芳甲基脫除生成CH4反應(yīng)變得劇烈；C2-C3烴類產(chǎn)率短暫增加后迅速減少,此時脂肪烴類的裂解反應(yīng)已經(jīng)非常劇烈；H2、CO直線增加,這說明縮聚反應(yīng)、酚羥基分解反應(yīng)和雜環(huán)氧斷裂反應(yīng)等在高溫下變得劇烈。焦油中BTX和PAHs急劇增加,酚、甲酚、二甲酚(PCX)明顯減少。此時脫甲基、脫羥基反應(yīng)和縮聚反應(yīng)比較劇烈。(5)以橫山煙煤和小龍?zhí)逗置簽樵系膶嶒炑芯勘砻?熱解氣停留時間對不同煤種熱解產(chǎn)物的影響具有類似的特性。 為了研究更長熱解氣停留時間的影響特性,在所建的兩段式固定床實驗裝置基礎(chǔ)上,采用將一部分熱解產(chǎn)物封閉在二次反應(yīng)段內(nèi)的方式以獲得更長的熱解氣停留時間,以準(zhǔn)南煙煤為原料開展了一定熱解條件下所產(chǎn)生的熱解產(chǎn)物(煤氣及焦油組分等)經(jīng)歷二次反應(yīng)段(裂解溫度500～800℃、熱解氣停留時間10-50s)后的最終產(chǎn)物的變化特性的實驗研究。實驗結(jié)果表明：(1)裂解溫度600℃時,隨著熱解氣停留時間的延長,焦油、煤氣產(chǎn)率影響不明顯,主要發(fā)生一些脂肪烴類的分解,僅CH4、C2H4產(chǎn)率有少量增加,H2、CO、CO2沒有變化。(2)裂解溫度700℃時,H2、CO產(chǎn)率緩慢增加,前者是縮聚反應(yīng)伴隨產(chǎn)生的,后者是酚羥基分解產(chǎn)生CO和雜環(huán)氧釋放的結(jié)果。此時,這兩種反應(yīng)并不劇烈。(3)裂解溫度800℃時,隨著熱解氣停留時間的延長,焦油產(chǎn)率迅速減少并逐漸趨近于穩(wěn)定,煤氣產(chǎn)率快速增加,其中伴隨著CO變換反應(yīng)發(fā)生。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ530.2
【目錄】：

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