本文選題：MgO + Ni基催化劑��； 參考：《哈爾濱師范大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：本文進(jìn)行以NiO-MgO固溶體為催化劑前體,還原后得到Ni負(fù)載在MgO上的催化劑,進(jìn)行催化水蒸氣重整丁醇制氫的研究。運(yùn)用共沉淀法制備出NiO-MgO固溶體,用浸漬制備出NiO/MgO和NiO/MgO-m(MgO-m為介孔氧化鎂)固溶體。在650 oC下,經(jīng)10%H2/Ar還原,被還原1 h后得活性組分為金屬Ni的Ni/MgO催化劑。應(yīng)用XRD,N2吸附/脫附對(duì)固溶體進(jìn)行表征。還原后所得Ni/NiO-MgO,Ni/MgO,Ni/Al2O3及Ni/MgO-m四種催化劑,并在固定床上,進(jìn)行水蒸氣重整丁醇制氫的研究。應(yīng)用XRD,程序升溫氧化(TPO)及程序升溫加氫(TPH)的技術(shù),對(duì)催化劑前體和催化劑進(jìn)行表征。表征結(jié)果表明,以介孔的氧化鎂(MgO-m)為載體浸漬在Ni(NO3)2水溶液中,制備出的NiO/MgO-m固溶體,其具有較好的介孔結(jié)構(gòu),比表面積為68.12 m2/g,平均孔徑為4.20 nm,是普通MgO浸漬制備的NiO/MgO固溶體比表面(21.85 m2/g)的3.11倍。水蒸氣重整丁醇催化制氫結(jié)果表明,在所制備的催化劑中,以介孔MgO為載體的Ni/MgO-m的催化劑,催化活性及穩(wěn)定性最高。在T=550 oC,LHSV=8 h-1,CC4H9OH=4.89 wt%條件下,丁醇轉(zhuǎn)化率為92.4%,氫氣選擇性是76.7%,氫氣的產(chǎn)率為11.07 mol/mol。在開始反應(yīng)的20 h之內(nèi),Ni/MgO-m催化劑趨于穩(wěn)定,氫氣選擇性及產(chǎn)率保持在80.0%和6.2 mol/mol左右。這主要是由于,介孔MgO具有高的比表面積,有利于活性組分Ni的分散。且介孔MgO還具有大的孔徑,益于反應(yīng)物及產(chǎn)物的傳輸。因此,介孔催化劑Ni/MgO-m表現(xiàn)出了較高催化活性及穩(wěn)定性。催化劑表征結(jié)果表明,作為活性組分的金屬Ni的,沒有隨反應(yīng)時(shí)間發(fā)生變化,由此使得Ni/MgO-m催化劑具有很高的穩(wěn)定性,積碳表征表明,催化劑上的積碳組成為石墨C,CxHy或Cx HyOz。綜上所述,利用水蒸氣催化重整丁醇制氫,所制備的催化劑里面,介孔MgO-m浸漬Ni(NO3)2制備的催化劑與其它催化劑比較,有最高的催化活性及穩(wěn)定性。
[Abstract]:In this paper, the catalyst supported on MgO was obtained by using NiO-MgO solid solution as catalyst precursor after reduction, and the catalytic steam reforming of butanol to hydrogen was studied. NiO-MgO solid solution was prepared by coprecipitation and NiO/MgO and NiO/MgO-m(MgO-m were prepared by impregnation. After being reduced by 10%H2/Ar at 650oC for 1 h, the active component was obtained as Ni Ni/MgO catalyst. The solid solution was characterized by XRDN _ 2 adsorption / desorption. After reduction, four kinds of Ni / NiO-MgO / Ni / MgO _ 2O _ 3 / Al _ 2O _ 3 and Ni/MgO-m catalysts were prepared and steam reforming to produce hydrogen from butanol was carried out in a fixed bed. The precursor and catalyst were characterized by XRD, TPO and TPH. The characterization results show that the NiO/MgO-m solid solution prepared by impregnating the mesoporous MgO-m in Ni(NO3)2 aqueous solution has a good mesoporous structure. The specific surface area is 68.12 m2 / g and the average pore size is 4.20 nm, which is 3.11 times higher than that of the NiO/MgO solid solution prepared by ordinary MgO impregnation (21.85 m2 / g). The results showed that the catalytic activity and stability of the catalyst of Ni/MgO-m supported on mesoporous MgO was the highest. The conversion of butanol was 92.4w%, the selectivity of hydrogen was 76.7mol / mol, and the yield of hydrogen was 11.07 mol / mol under the condition of TG550oC LHSVO 8h-1h -1 CC4H9OHH 4.89 wt%, the conversion of butanol was 92.4wt%, the selectivity of hydrogen was 76.7mol / mol. The Ni / MgO-m catalyst tends to be stable within 20 h after the initial reaction, and the selectivity and yield of hydrogen are about 80.0% and 6.2 mol/mol. This is mainly due to the high specific surface area of mesoporous MgO, which is conducive to the dispersion of active component Ni. The mesoporous MgO also has large pore size, which is beneficial to the transport of reactants and products. Therefore, the mesoporous catalyst Ni/MgO-m showed high catalytic activity and stability. The results of catalyst characterization showed that Ni, as an active component, did not change with the reaction time, which made the Ni/MgO-m catalyst have a high stability. The carbon deposition on the catalyst indicated that the carbon composition of the catalyst was graphite CXHy or CX HyOz. To sum up, the catalyst prepared by steam catalytic reforming of butanol to produce hydrogen has the highest catalytic activity and stability compared with other catalysts prepared by mesoporous MgO-m impregnated Ni(NO3)2.
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2

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本文編號(hào)：1961574