本文選題：雜化膜 + 石墨烯��； 參考：《天津大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：隨著各國日益嚴(yán)格的環(huán)保法規(guī)的出臺(tái),開發(fā)高效、低能耗的非加氫脫硫技術(shù)是實(shí)現(xiàn)清潔油品生產(chǎn)的核心問題。滲透蒸發(fā)膜法脫硫技術(shù)是極具工業(yè)化應(yīng)用前景的脫硫技術(shù)之一。開發(fā)高滲透性、高選擇性、高穩(wěn)定性的膜材料則是滲透蒸發(fā)法用于脫硫的重要需求。本研究以二維材料石墨烯納米片(GNS)為填充物,分別以橡膠態(tài)高分子聚二甲基硅氧烷(PDMS)和半結(jié)晶態(tài)高分子聚醚共聚酰胺(Pebax 2533)為膜主體材料,通過物理共混法制備了雜化膜,并將其用于汽油脫硫。以克服trade-off效應(yīng)、強(qiáng)化脫硫性能為目標(biāo),調(diào)控高分子主體與高分子-無機(jī)界面結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)雜化膜自由體積特性、結(jié)晶度優(yōu)化;通過在石墨烯片層表面高效負(fù)載促進(jìn)傳遞物質(zhì),實(shí)現(xiàn)促進(jìn)傳遞機(jī)制的優(yōu)化。在用于滲透蒸發(fā)脫硫過程中,以期實(shí)現(xiàn)較好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性及分離性能。主要研究結(jié)果如下:1.通過將GNS引入PDMS高分子基質(zhì)中制備了PDMS-GNS雜化膜。GNS的引入優(yōu)化了高分子膜主體結(jié)構(gòu),提高了雜化膜的自由體積分?jǐn)?shù)。GNS表面具有豐富的大π鍵,可與噻吩發(fā)生π-π相互作用,使噻吩沿GNS表面在PDMS-GNS界面區(qū)域快速傳遞。制備的PDMS-GNS雜化膜的滲透通量與富集因子分別為6.22 kg/(m2h)與3.58。與PDMS空白膜相比,在富集因子基本保持不變的前提下,通量提升了65.9%。2.通過將聚多巴胺/石墨烯納米片(PDA/GNS)引入Pebax高分子基質(zhì)中制備了Pebax-PDA/GNS雜化膜。多巴胺對(duì)氧化石墨烯還原修飾,優(yōu)化了疏水性Pebax與GNS界面相容性。PDA/GNS的引入有效地降低了雜化膜結(jié)晶度,提高了自由體積分?jǐn)?shù),優(yōu)化了Pebax膜主體結(jié)構(gòu)。制備的Pebax-PDA/GNS雜化膜的滲透通量與富集因子分別為3.94 kg/(m2h)與7.73。3.利用多巴胺氧化還原和生物粘合的特點(diǎn),在PDA/GNS表面負(fù)載Ag,生成粒徑較小、分散較好、負(fù)載量較高的Ag@PDA/GNS顆粒,將其引入Pebax高分子基質(zhì)制備了Pebax-Ag@PDA/GNS雜化膜。Ag@PDA/GNS顆粒的摻雜降低了雜化膜結(jié)晶度,優(yōu)化了雜化膜自由體積性;由于銀離子與噻吩之間較強(qiáng)的π-絡(luò)合作用,促進(jìn)了噻吩在高分子-無機(jī)界面區(qū)的快速傳遞。當(dāng)Ag@PDA/GNS填充量為8 wt%時(shí),雜化膜的溶脹度為12.9%,與Pebax空白膜(22.7%)相比降低了43.2%。在Ag@PDA/GNS填充量為6 wt%時(shí),在硫含量為500 ppm,操作溫度313 K,流速為40 L/h條件下,滲透通量與富集因子分別為4.42 kg/(m2h)與8.76。當(dāng)操作溫度上升到343 K時(shí),滲透通量與富集因子分別達(dá)到為22.53 kg/(m2h)與6.07。
[Abstract]:With the introduction of increasingly stringent environmental laws and regulations in various countries, the development of non-hydrodesulfurization technology with high efficiency and low energy consumption is the core problem to realize clean oil production. Pervaporation membrane desulfurization technology is one of the most promising desulfurization technologies in industrial application. The development of membrane materials with high permeability, selectivity and stability is an important requirement for desulfurization by pervaporation. In this study, the hybrid membranes were prepared by physical blending method, using two-dimensional graphene nansheet GNS as filler, rubber state polymer polydimethylsiloxane (PDMS) and semicrystallized polymer polyether copoly amide (PEBax 2533) as main materials. And it is used for desulfurization of gasoline. In order to overcome trade-off effect and enhance desulfurization performance, the structure of polymer body and polymer-inorganic interface is regulated, the free volume characteristic of hybrid membrane is realized, the crystallinity is optimized, and the transfer material is promoted by high efficiency loading on the surface of graphene lamellae. The optimization of the mechanism of promoting transmission is realized. In order to achieve good long-term stability and separation performance in the process of osmotic evaporation desulfurization. The main results are as follows: 1. By introducing GNS into the PDMS polymer matrix to prepare PDMS-GNS hybrid membrane, the main structure of the polymer membrane was optimized, and the free volume fraction of the hybrid membrane was increased. The surface of the hybrid membrane had abundant large 蟺 bonds and could interact with thiophene. The thiophene was transported rapidly along the GNS surface in the PDMS-GNS interface region. The permeation flux and enrichment factor of PDMS-GNS hybrid membrane were 6.22 kg / m ~ 2 h and 3.58 kg 路m ~ (-2) h, respectively. Compared with the PDMS blank membrane, the flux increased by 65.9%, while the enrichment factor remained unchanged. Pebax-PDA/GNS hybrid membrane was prepared by introducing PDA / GNS into Pebax polymer matrix. The addition of dopamine to the reduction modification of graphene oxide optimized the compatibility of hydrophobic Pebax and GNS interface. PDA / GNS effectively reduced the crystallinity of hybrid membranes increased the free volume fraction and optimized the main structure of Pebax films. The permeation flux and enrichment factor of the Pebax-PDA/GNS hybrid membrane were 3.94 kg / m ~ (2 h) and 7.73.3 h, respectively. Based on the characteristics of dopamine redox and biological bonding, Ag@PDA/GNS particles with smaller particle size, better dispersion and higher loading amount were formed by loading Agon on the surface of PDA/GNS. It was introduced into Pebax polymer matrix to prepare Pebax-Ag@PDA/GNS hybrid membrane. The doping of Pebax-Ag@PDA/GNS particles reduced the crystallinity of hybrid membrane, optimized the free volume of hybrid membrane, because of the strong 蟺 -complexation between silver ions and thiophene. The rapid transfer of thiophene in the polymer-inorganic interface was promoted. When the content of Ag@PDA/GNS was 8 wt%, the swelling degree of hybrid membrane was 12.9, which was 43.2% lower than that of Pebax blank membrane (22.775%). The osmotic flux and enrichment factor were 4.42 kg / m ~ (2 h) and 8.76 at the condition of Ag@PDA/GNS filling rate of 6 wt%, sulfur content of 500 ppm, operating temperature of 313K and flow rate of 40 L / h. When the operating temperature reached 343 K, the osmotic flux and enrichment factor reached 22.53 kg / m ~ (2 h) and 6.07 kg 路m ~ (-2) h, respectively.
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TE624.55;TQ051.893

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本文編號(hào)：1864138