本文選題：地質(zhì)聚合物 + 孔結(jié)構(gòu)　； 參考：《西南科技大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：地質(zhì)聚合物作為一種新型的無機(jī)聚合物膠凝材料,不僅具有優(yōu)異的力學(xué)性能、耐高溫、耐化學(xué)腐蝕性能以及化學(xué)性能,而且具有與沸石類似的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。目前,其作為固化/穩(wěn)定重金屬和放射性廢物等有毒有害離子的固化基材備受關(guān)注。對于固化體而言,除了力學(xué)性能的要求之外,更重要的是基體對離子具有長期滯留的能力,這包括固溶作用、吸附作用和物理固封作用,該固化能力與固化體基體的物相組成和致密程度密切相關(guān)。因此,本文以粉煤灰、偏高嶺土、NaOH、水玻璃為主要原料制備了地質(zhì)聚合物材料,借助XRD、SEM、MIP、AAS等測試技術(shù)對樣品的物相組成、微觀結(jié)構(gòu)、孔結(jié)構(gòu)、離子浸出率進(jìn)行表征,系統(tǒng)研究了原料組成(包括堿激發(fā)劑的組成、粉料的摻合比、粉料的粒度)和工藝條件(包括低溫養(yǎng)護(hù)制度、高溫水熱合成溫度、成型壓力)對地質(zhì)聚合物的結(jié)構(gòu)與力學(xué)性能的影響,并將該材料用于固化模擬放射性核素Cs,探索了Cs~+在地質(zhì)聚合物基固化體中的浸出機(jī)制。主要結(jié)論如下:(1)通過研究原料組成對地質(zhì)聚合物孔結(jié)構(gòu)與抗壓強(qiáng)度的影響發(fā)現(xiàn),水灰比是影響地質(zhì)聚合物孔結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵因素之一。當(dāng)水灰比恒定時(shí),堿激發(fā)劑的固含量與模數(shù)、粉料中偏高嶺土與粉煤灰的摻合比、低溫養(yǎng)護(hù)條件的改變對地質(zhì)聚合物的總孔隙率基本無影響。此外,粉煤灰顆粒的細(xì)化可降低凝膠孔的孔隙率。試樣FF6MF2MK5C1致密性和力學(xué)性能優(yōu)異,養(yǎng)護(hù)28d的孔隙率和抗壓強(qiáng)度分別為11.04%、62.6MPa。各因素對地質(zhì)聚合物抗壓強(qiáng)度的影響由大到小為偏高嶺土與粉煤灰的摻合比、堿激發(fā)劑的組成和粉煤灰顆粒的細(xì)化。偏高嶺土取代粉煤灰后,可減少未反應(yīng)的粉煤灰顆粒與凝膠相之間的界面缺陷,形成更為連續(xù)的凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),使抗壓強(qiáng)度明顯增強(qiáng)。地質(zhì)聚合物抗壓強(qiáng)度與總孔隙率滿足指數(shù)關(guān)系,其中MHS系列地質(zhì)聚合物抗壓強(qiáng)度與總孔隙率滿足Y=844.27exp~（-8.06X)關(guān)系,相關(guān)系數(shù)為0.958,FMC系列地質(zhì)聚合物則滿足Y=84.07exp~（-2.64X）關(guān)系,相關(guān)系數(shù)為0.96。(2)通過研究制備工藝對地質(zhì)聚合物孔結(jié)構(gòu)的影響發(fā)現(xiàn),高溫水熱條件對地質(zhì)聚合物的孔結(jié)構(gòu)影響顯著。隨著水熱溫度的升高,凝膠相逐漸向Na P1沸石轉(zhuǎn)變,繼而向方沸石相轉(zhuǎn)變,總氣孔率則不斷升高;富方沸石相地質(zhì)聚合物的總孔隙率高達(dá)40.12%。低溫養(yǎng)護(hù)制度和壓制成型方式對粉煤灰-偏高嶺土基地質(zhì)聚合物的總孔隙率無明顯的影響。采用最佳成型壓力200MPa可制備高強(qiáng)度(100MPa)地質(zhì)聚合物,試樣PS1的抗壓強(qiáng)度由普通成型的58MPa增至106MPa;摻入樹脂的地質(zhì)聚合物的抗壓強(qiáng)度更是由普通成型的幾個(gè)MPa增加至110MPa。這將為地質(zhì)聚合物固化放射性樹脂提供新的思路。(3)根據(jù)地質(zhì)聚合物固化模擬放射性核素Cs的研究發(fā)現(xiàn),固化體中原位合成的方沸石、Na P1沸石對模擬核素Cs的吸附作用顯著優(yōu)于致密固化體對核素的物理固封作用。富方沸石相地質(zhì)聚合物雖然具有高孔隙率(40.12%),但Cs~+在該固化體中42d累計(jì)浸出分?jǐn)?shù)僅為9.9×10-5cm/d。優(yōu)化地質(zhì)聚合物中50nm的大孔孔隙率,可明顯提高固化體對模擬核素的物理固封作用。地質(zhì)聚合物固化體中Cs~+的浸出分?jǐn)?shù)與浸出時(shí)間滿足一級反應(yīng)模型,即核素的主要浸出機(jī)制為浸出液向固化體中滲入與核素Cs從固化體表面交換至浸出液同時(shí)進(jìn)行。
[Abstract]:As a new type of inorganic polymer cementitious material, geopolymer not only has excellent mechanical properties, high temperature resistance, chemical corrosion resistance and chemical properties, but also has a three-dimensional network structure similar to that of zeolite. At present, it is regarded as a curing substrate for curing / stabilizing toxic and harmful ions such as heavy metals and radioactive waste. In addition to the requirements for the mechanical properties of the solidified body, it is more important that the matrix have the ability to retain the ions for a long time, which includes solid solution, adsorption and physical sealing, which is closely related to the phase composition and density of the substrate of the solidified body. Therefore, the fly ash, the metakaolin, NaOH, and water are used in this paper. The glass is used as the main material to prepare the geopolymer material. With the help of XRD, SEM, MIP, AAS and other testing techniques, the composition, microstructure, pore structure and ion leaching rate of the samples are characterized. The composition of the raw materials, including the composition of the alkali activator, the blending ratio of the powder, the particle size of the powder, and the high temperature curing system, are systematically studied. The effect of warm water heat synthesis temperature, molding pressure on the structure and mechanical properties of geopolymer, and using the material to solidify the simulated radionuclide Cs, explore the leaching mechanism of Cs~+ in the geopolymer base solidified body. The main conclusions are as follows: (1) the influence of the composition of raw materials on the pore structure and compressive strength of the geological polymer It is found that water cement ratio is one of the key factors that affect the pore structure of geopolymer. When the ratio of water to cement is constant, the solid content and modulus of the alkali activator, the mixing ratio of the megakolinite and the fly ash in the powder, the change of the curing conditions at low temperature has no effect on the total porosity of the geopolymer. In addition, the refinement of the fly ash particles can reduce the gel hole. The porosity and mechanical properties of FF6MF2MK5C1 are excellent, and the porosity and compressive strength of the curing 28d are 11.04% respectively. The effect of 62.6MPa. on the compressive strength of geopolymer from large to small is the blending ratio of the high ridge and fly ash, the composition of alkali activator and the refinement of the fly ash particles. After that, the interfacial defects between the unreacted fly ash particles and the gel phase can be reduced, and a more continuous gel network structure can be formed to enhance the compressive strength obviously. The compressive strength of geopolymer and the total porosity meet the exponential relationship, and the compressive strength of MHS series geological polymers and the total porosity meet the relationship of Y=844.27exp~ (-8.06X), and the correlation is related to the relationship between the compressive strength and the total porosity. The coefficient is 0.958, and the FMC series geopolymer meets the Y=84.07exp~ (-2.64X) relationship. The correlation coefficient is 0.96. (2). Through the study of the influence of the preparation process on the pore structure of the geopolymer, the high temperature hydrothermal condition has a significant influence on the pore structure of the geopolymer. With the increase of the temperature of the water, the gel phase gradually transforms to the Na P1 zeolite. The total porosity of the zeolite phase is increasing, the total porosity of the rich zeolite phase geopolymer is up to 40.12%. low temperature curing system and the pressing molding method has no obvious effect on the total porosity of the fly ash and kaolin based geopolymer. The high strength (100MPa) geopolymer can be prepared by the optimum molding pressure 200MPa. The compressive strength of PS1 is increased from common formed 58MPa to 106MPa, and the compressive strength of the geopolymer added to the resin is increased from several MPa to 110MPa.. This will provide a new idea for the geological polymer solidified radioactive resin. (3) according to the study of the solidified radioactive nuclide Cs of the geopolymer, it is found that the solidified body is in situ. The adsorption of Na P1 zeolite to the simulated nuclide Cs is significantly better than the physical encapsulation effect on the nuclide. The rich zeolite phase geopolymer has high porosity (40.12%), but the cumulative leaching fraction of Cs~+ in the solidified body is only the pore porosity of 50nm in the optimized geological polymer of 9.9 * 10-5cm/ d.. The physical sealing effect of the solidified body on the simulated nuclide is obviously improved. The leaching fraction of Cs~+ and the leaching time in the geopolymer solidified body meet the first order reaction model, that is, the main leaching mechanism of the nuclide is the infiltration of the leach solution into the solidified body and the exchange of nuclide Cs from the surface of the solidified body to the leaching solution.

【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ177

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本文編號：1856430