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二維二硫化鉬基復(fù)合催化劑的制備及其光電催化析氫性能研究

發(fā)布時間:2018-04-27 07:43

  本文選題:二硫化鉬 + 光電化學(xué)析氫。 參考:《北京化工大學(xué)》2017年碩士論文


【摘要】:近年來,能源稀缺、環(huán)境破壞、氣候變化已成為國際上各國最為關(guān)注的核心問題。為了應(yīng)對全球氣候和生態(tài)的變化,構(gòu)建以可持續(xù)能源和新能源為主體的可再生能源系統(tǒng)勢在必行。氫氣燃燒產(chǎn)物為水,這既不會導(dǎo)致空氣污染,又不會導(dǎo)致溫室效應(yīng),因此人們常把氫能作為可再生的環(huán)境友好未來能源。光電催化析氫反應(yīng)因其效率高、工藝簡單等優(yōu)點(diǎn)是制備氫氣的高效途徑之一,但傳統(tǒng)的光電催化析氫材料對光的利用率比較低,能耗高,因此設(shè)計(jì)和開發(fā)高光利用率、低過電位的光電催化析氫催化劑成為研究的焦點(diǎn)。窄帶隙的二維二硫化鉬(MoS_2)已經(jīng)被證明是析氫活性接近貴金屬Pt的二維非金屬陰極催化劑,但其導(dǎo)電性差、邊緣活性位點(diǎn)少以及光生電子和空穴易復(fù)合等限制了它的廣泛應(yīng)用和發(fā)展。本論文為了克服以上二硫化鉬存在的缺點(diǎn),設(shè)計(jì)制備了二硫化鉬基復(fù)合催化劑,并研究了所制備二硫化鉬基復(fù)合催化劑的光電催化性能。本文的具有研究成果如下:采用簡單易行的一步水熱法制備了 MoS_2/N-rGO (摻氮的還原氧化石墨烯)陰極催化催化劑,N-rGO的引入提高了電極材料的導(dǎo)電性,加快了電荷分離和轉(zhuǎn)移效率。光電化學(xué)測試結(jié)果表明:在酸性體系中,與單獨(dú)的MoS_2相比,MoS_2/N-rGO復(fù)合催化劑具有更加優(yōu)異的電析氫活性,但其光催化析氫性能不明顯。針對二硫化鉬光生載流子容易復(fù)合的問題,設(shè)計(jì)合成了一種價格低廉、性能優(yōu)異的MoS_2/In_2S_3電極材料。催化劑MoS_2和In_2S_3能夠形成納米尺寸的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),極大地加快電荷的產(chǎn)生,極大地降低了光生電子和空穴的復(fù)合,進(jìn)而提高光電催化析氫性能。對MoS_2、IIn_2S_3和MoS_2/In_2S_3三種催化劑進(jìn)行性能測試,結(jié)果表明MoS_2/In_2S_3擁有更加卓越的析氫性能以及更大的有效活性電化學(xué)面積(ECSA)和更小的塔菲爾斜率。通過調(diào)節(jié)前驅(qū)體鉬酸鈉和氯化銦的比例,調(diào)控MoS_2/In_2S_3催化劑的形貌結(jié)構(gòu),結(jié)果顯示,鉬、銦前驅(qū)體比例為1:2時制備的MoS_2/IIn_2S_3樣品光電析氫性能最優(yōu)。以鑰酸鈉和鎢酸鈉為前驅(qū)體,采用水熱法合成一種花瓣?duì)罴{米片MoS_2/WS_2復(fù)合催化劑,與單獨(dú)的MoS_2、WS_2相比,MoS_2/WS_2樣品對可見光的吸收范圍更寬和強(qiáng)度更大。光電催化析氫測試結(jié)果表明在MoS_2和WS_2的協(xié)同作用下MoS_2/WS_2催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的光電析氫性能。探究了不同鉬、鎢前驅(qū)體比例對產(chǎn)物MoS_2/WS_2光電催化性能的影響,結(jié)果表明鉬、鎢前驅(qū)體比例為1:1的MoS_2/WS_2樣品的電催化和光催化性能均最佳。
[Abstract]:In recent years, energy scarcity, environmental damage, climate change has become the most international concern of the core issues. In order to cope with the change of global climate and ecology, it is imperative to construct renewable energy system with sustainable energy and new energy as the main body. The hydrogen combustion product is water, which causes neither air pollution nor Greenhouse Effect, so hydrogen is often used as a renewable and environmentally friendly energy source for the future. Photocatalytic hydrogen evolution reaction is one of the efficient ways to produce hydrogen because of its high efficiency and simple process. However, the traditional photocatalytic hydrogen evolution materials have low utilization ratio of light and high energy consumption, so the high light utilization ratio is designed and developed. Low overpotential photocatalytic hydrogen evolution catalyst has become the focus of research. The narrow band gap 2-D molybdenum disulfide (MoS _ 2) has been proved to be a 2-D non-metallic cathode catalyst with hydrogen evolution activity close to that of noble metal Pt, but its electrical conductivity is poor. Its wide application and development are limited by the low number of edge active sites and the easy recombination of photogenerated electrons and holes. In order to overcome the shortcomings of the above mentioned molybdenum disulfide composite catalysts were designed and prepared. The photocatalytic properties of the prepared molybdenum disulfide based composite catalysts were studied. The results of this paper are as follows: the introduction of N-rGO (nitrogen-doped reductive graphene) cathode catalyst has improved the conductivity of the electrode material and accelerated the charge separation and transfer efficiency by using a simple, one-step hydrothermal method to prepare MoS_2/N-rGO (reduced graphene oxide) cathode catalyst. The photochemical results show that compared with MoS_2 alone, MoS _ 2 / N-rGO composite catalyst has more excellent electrohydrogen evolution activity, but its photocatalytic hydrogen evolution performance is not obvious. Aiming at the easy recombination of photogenerated carriers of molybdenum disulfide, a low cost and excellent performance MoS_2/In_2S_3 electrode material was designed and synthesized. The catalyst MoS_2 and In_2S_3 can form nanoscale heterojunction structure, greatly accelerate the generation of charge, greatly reduce the combination of photogenerated electrons and holes, and then improve the photocatalytic hydrogen evolution performance. The performance tests of three kinds of catalysts, MoS2Che / IInS _ 3 and MoS_2/In_2S_3, show that MoS_2/In_2S_3 has better hydrogen evolution performance, larger active electrochemical area and smaller Taffel slope. By adjusting the ratio of sodium molybdate to indium chloride, the morphology and structure of MoS_2/In_2S_3 catalyst were regulated. The results showed that the MoS_2/IIn_2S_3 sample prepared by 1:2 ratio of molybdenum and indium precursor had the best photoelectric hydrogen evolution performance. A petal-like nanochip MoS_2/WS_2 composite catalyst was synthesized by hydrothermal method using sodium key acid and sodium tungstate as precursors. Compared with the single MSS _ 2S _ 2, the absorption range and intensity of visible light of the sample were wider and larger than those of the single MSS _ 2S _ (2) / S _ (2) S _ (2) / S _ (2) S _ (2). The results of photocatalytic hydrogen evolution test showed that the MoS_2/WS_2 catalyst exhibited excellent photocatalytic hydrogen evolution performance under the synergistic action of MoS_2 and WS_2. The effects of different ratios of molybdenum and tungsten precursors on the photocatalytic properties of the product MoS_2/WS_2 were investigated. The results showed that the electrocatalytic and photocatalytic properties of MoS_2/WS_2 samples with the molar and tungsten precursor ratios of 1:1 were the best.
【學(xué)位授予單位】:北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:O643.36;TQ116.2

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本文編號:1809865

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