本文選題：醋酸纖維素正滲透膜　切入點(diǎn)：金屬有機(jī)骨架　出處：《濟(jì)南大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：近年來(lái),由于具有低能耗、低排放等諸多優(yōu)點(diǎn),正滲透(Forward Osmosis,FO)膜分離技術(shù)已受到人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注。本論文首先制備了一種高性能的醋酸纖維素正滲透膜;其次合成了四種具有多孔結(jié)構(gòu)的金屬有機(jī)骨架(Metal-organic frameworks,MOFs)材料以及親水性極強(qiáng)的氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)材料,并利用二者均可進(jìn)行表面修飾的化學(xué)特性,將金屬有機(jī)骨架材料MIL-101(Cr)植入到氧化石墨烯表面合成了兼具多孔、親水性能的MIL-101(Cr)/GO復(fù)合材料并分別將它們作為膜共混添加劑用以改善膜的性能。本論文首先以醋酸纖維素(Cellulose acetate,CA)為膜材料,聚酯篩網(wǎng)作為膜支撐格層,N,-甲基吡咯烷酮(N,-methylpyrrolidone,NMP)、丙酮為溶劑,聚乙二醇(Polyethylene glycol,PEG)作為致孔添加劑制備了高性能醋酸纖維素正滲透膜。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,系統(tǒng)研究了各個(gè)工藝參數(shù)對(duì)膜性能的影響,得到了最佳的制膜工藝參數(shù),并對(duì)所制備的膜的性能及結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。最佳的制膜參數(shù):CA含量12wt%,致孔添加劑為PEG-400,致孔劑投加量為3wt%,共混溫度為45℃,凝固浴溫度為25℃。在最佳制膜條件下,正滲透膜的水通量為50.9L/m2·h,反向鹽通量為3.6g/m2·h,從掃描電鏡(SEM)可以觀察到,正滲透膜具有典型的非對(duì)稱結(jié)構(gòu),支撐層的指狀孔結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)。在上述實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上,制備了醋酸纖維素/金屬有機(jī)骨架共混正滲透膜。采用水(溶劑)熱法(或機(jī)械攪拌法)分別合成了ZIF-8、MIL-53(Fe)、MIL-100(Fe)、MIL-101(Cr)四種MOFs材料,并利用紅外(FTIR)、X-射線粉末衍射(XRD)、SEM對(duì)MOFs進(jìn)行了表征,結(jié)果表明實(shí)驗(yàn)成功制備出了四種MOFs。將四種MOFs材料分別作為改性添加劑,系統(tǒng)研究了膜制備過(guò)程中各個(gè)因素對(duì)膜性能的影響,得到了最佳的制膜工藝參數(shù),并對(duì)所制備的膜的性能及結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。最佳的制膜參數(shù):MOFs種類為MIL-101(Cr),MIL-101(Cr)的添加含量為0.2wt%,共混溫度為60℃,熱處理溫度為60℃。在最佳制膜條件下,共混正滲透膜的水通量為63.7L/m2·h,反向鹽通量為2.2g/m2·h,從掃描電鏡可以觀察到,膜表面有明顯的納米顆粒沉積物,與未改性前相比支撐層膜孔明顯變得更加致密,且數(shù)量更多。在高性能醋酸纖維素正滲透膜的基礎(chǔ)上,制備了醋酸纖維素/氧化石墨烯共混正滲透膜。采用改進(jìn)的Hummers法制備了GO,并分別利用FTIR、XRD、SEM對(duì)其進(jìn)行了表征,結(jié)果表明實(shí)驗(yàn)成功制備出了GO材料。將GO材料作為改性添加劑,系統(tǒng)研究了膜制備過(guò)程中各個(gè)因素對(duì)膜性能的影響,得到了最佳的制膜工藝參數(shù),并對(duì)所制備的膜的性能及結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。最佳的制膜參數(shù):GO的添加含量為0.5wt%,共混溫度為50℃,熱處理溫度為70℃。在最佳制膜條件下,共混正滲透膜的水通量為65.2L/m2·h,反向鹽通量為1.5g/m2·h,從掃描電鏡可以觀察到,摻雜了GO后膜的表面粗糙程度、表面縫隙度較未改性膜均明顯提高,膜孔內(nèi)部孔道有納米GO粒子附著,GO的表面褶皺也一定程度上增大了正滲透膜的過(guò)水面積,提高了膜的滲透性能。本論文還制備了醋酸纖維素/復(fù)合材料正滲透膜。采用水熱法合成了MIL-101(Cr)/GO復(fù)合材料,并分別利用FTIR、XRD、SEM對(duì)其進(jìn)行了表征,結(jié)果表明實(shí)驗(yàn)成功制備出了復(fù)合材料。將復(fù)合材料作為改性添加劑,系統(tǒng)研究了膜制備過(guò)程中各個(gè)因素對(duì)膜性能的影響,得到了最佳的制膜工藝參數(shù),并對(duì)所制備的膜的性能及結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。最佳的制膜參數(shù):MIL-101(Cr)/GO的添加含量為0.3wt%,共混溫度為50℃,熱處理溫度為60℃。在最佳制膜條件下,正滲透膜的水通量為74.5L/m2·h,反向鹽通量為1.2g/m2·h,從掃描電鏡可以觀察到,摻雜了復(fù)合材料的正滲透膜的表面以及支撐層內(nèi)部均有納米顆粒附著;與未改性前相比膜表面粗糙度顯著提高,支撐層膜孔數(shù)量更多且排列更加致密。最后,本論文對(duì)自制的四種醋酸纖維素正滲透膜以及HTI-CTA商品膜進(jìn)行了海水淡化應(yīng)用研究。實(shí)驗(yàn)以海水作為原料液(Feed solution,FS),2mol/L的葡萄糖溶液作為驅(qū)動(dòng)液(Draw solution,DS),通過(guò)正滲透裝置測(cè)試了不同種類的正滲透膜水通量以及截鹽率的變化情況。就水通量而言,四種自制的正滲透膜要明顯高于HTI商品膜,然而在穩(wěn)定性方面,自制膜與HTI膜存在一定差距;通過(guò)對(duì)自制膜水通量的對(duì)比,發(fā)現(xiàn)共混膜的滲透性能要優(yōu)于未改性膜,且MIL-101/GO膜的性能要好于另外兩種共混膜。在截鹽率方面,自制膜與HTI膜存在一定差距,在測(cè)試過(guò)程中HTI膜能夠始終保持在99.9%左右,而自制膜則需要一定的時(shí)間才能達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài),且在數(shù)值上明顯低于HTI膜;通過(guò)對(duì)自制膜的對(duì)比發(fā)現(xiàn),共混膜的截鹽率明顯優(yōu)于未改性膜,且MIL-101/GO膜的性能要好于另外兩種共混膜。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ051.893

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1715024