本文選題：生物燃料電池　切入點：光致電化學(xué)　出處：《濟南大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：生物燃料電池(BFC)可通過氧化還原反應(yīng)或光電轉(zhuǎn)換產(chǎn)生信號,無需外部電源,多余能量還可進行儲存,使傳感器制備過程更加簡單、檢測費用更加低廉,有利于傳感器向集成化、微型化方向發(fā)展。此外,生物燃料電池還具有效率高、無污染、燃料來源廣泛、反應(yīng)條件溫和、操作簡單、易于控制和維護、生物相容性好等優(yōu)點,使其適合于生物大分子和DNA的化學(xué)傳感分析。基于光電效應(yīng)發(fā)展起來的光致電化學(xué)(PEC)技術(shù)使用光作為激發(fā)信號,檢測光電效應(yīng)產(chǎn)生的光電流,激發(fā)信號和檢測信號分離可以大幅降低背景噪聲,使其具有極高的靈敏度,非常適合用于化學(xué)傳感領(lǐng)域。微流控紙芯片(μ-PADs)廉價、簡便、無需復(fù)雜的外部設(shè)備,能夠進行真正意義上一次性、便攜式的分析,被普遍視為現(xiàn)場即時檢測領(lǐng)域最有前途的分析設(shè)備之一。本文將光致電化學(xué)技術(shù)引入生物燃料電池,致力于設(shè)計制作簡單、廉價、便攜、自供能的微流控紙基化學(xué)傳感器件,具體開展了以下幾個方面的工作:1.通過簡單的水熱法在FTO芯片上生長了高度有序的單晶TiO_2納米棒陣列,并通過捕獲發(fā)夾DNA-CdS探針將CdS量子點(QDs)耦合在TiO_2納米棒陣列上形成CdS@TiO_2敏化結(jié)構(gòu),拓寬了吸收光譜的范圍,提高了光能的利用率,增強了光電流的強度。利用目標(biāo)DNA和捕獲發(fā)夾DNA-CdS探針的特異性DNA雜交反應(yīng)誘導(dǎo)捕獲發(fā)夾DNA-CdS探針發(fā)生構(gòu)型變化,使其打開發(fā)夾,迫使CdS QDs遠離TiO_2納米棒陣列,破壞CdS QDs對TiO_2納米棒陣列的敏化作用,從而導(dǎo)致光電流的猝滅。據(jù)此實現(xiàn)了目標(biāo)DNA的超靈敏、特異性檢測,為光電轉(zhuǎn)換提供了一個新的思路。2.設(shè)計制備了基于中空通道的三維微流控紙芯片,與紙通道相比,中空通道可大幅提高通道內(nèi)流體的流速,節(jié)約分析時間,提高檢測效率。此外,使用Ag納米粒子(NPs)-石墨烯(Ag-G)納米復(fù)合材料對紙電極進行了功能化處理,大幅提升了紙電極的導(dǎo)電性能。據(jù)此構(gòu)建了葡萄糖/氧氣生物燃料電池,在生物陰極,使用化學(xué)腐蝕法合成了納米多孔PtNi,并通過納米多孔Pt Ni和膽紅素氧化酶(BOD)的協(xié)同催化作用實現(xiàn)了氧氣的還原。在生物陽極,使用癌胚抗原(CEA)-Au NPs-葡萄糖脫氫酶(GDH)生物共軛體(CEA-Au-GDH)作為陽極催化劑實現(xiàn)葡萄糖的氧化,并利用CEA與CEA-Au-GDH之間的競爭免疫反應(yīng)構(gòu)建了生物燃料電池競爭免疫傳感器,實現(xiàn)了無需外部能源的自供能、超靈敏現(xiàn)場即時檢測。3.將光致電化學(xué)技術(shù)引入生物燃料電池,在生物陽極,通過一種簡單的水熱反應(yīng)制備了內(nèi)部中空、表面鏤空的WO_3微球,利用CdS QDs對鏤空WO_3微球的敏化作用和目標(biāo)DNA誘導(dǎo)下捕獲發(fā)夾DNA-CdS探針的構(gòu)型變化構(gòu)建了“信號猝滅性”光電燃料電池DNA傳感器,實現(xiàn)了目標(biāo)DNA的自供能、超靈敏、特異性檢測。在生物陰極,引入了一種具有極大的表面積、出色的催化能力且長期穩(wěn)定的材料——多孔Pt-Pd花狀納米粒子,有效地實現(xiàn)了氧氣的催化還原。在三維中空通道微流控紙芯片上集成紙基超級電容器,自動存儲和釋放光電生物燃料電池產(chǎn)生的電能,再使用萬用表檢測瞬時放大的光電流,摒棄了復(fù)雜的電化學(xué)工作站,充分實現(xiàn)了光電燃料電池的自供能、便攜化。本文構(gòu)建的“信號猝滅性”光電燃料電池DNA傳感器對目標(biāo)DNA具有較寬的線性檢測范圍(10 aM-100 pM),檢測限低至3.7 aM,為居家和野外環(huán)境下靈敏、準確的化學(xué)傳感提供了良好的檢測平臺。
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【學(xué)位授予單位】：濟南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TM911.4;TP212.2

【參考文獻】

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1 蔣雪松;王劍平;應(yīng)義斌;李延斌;;用于食品安全檢測的生物傳感器的研究進展[J];農(nóng)業(yè)工程學(xué)報;2007年05期

2 康峰,伍艷輝,李佟茗;生物燃料電池研究進展[J];電源技術(shù);2004年11期

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本文編號：1667323