本文選題：金納米粒子陣列　切入點(diǎn)：石墨烯　出處：《吉林大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：石墨烯是一種具有蜂窩狀晶格、單原子層厚度的二維材料,它的出現(xiàn)引起了世界各大研究組的關(guān)注。石墨烯具有若干良好的性質(zhì):高載流子遷移率、高機(jī)械強(qiáng)度、高柔軟性、高光學(xué)透過(guò)率以及相對(duì)低廉的成本。諸多電子器件當(dāng)中石墨烯材料具有長(zhǎng)遠(yuǎn)的應(yīng)用前景,包括:生物方面的應(yīng)用、透明電極、光學(xué)調(diào)制解調(diào)器、電化學(xué)催化、傳感器、能源捕獲器、光波導(dǎo)器件等。但是也有諸多因素會(huì)限制石墨烯的應(yīng)用:1.石墨烯上沒(méi)有帶隙。2.石墨烯表面的褶皺會(huì)影響石墨烯的一系列性質(zhì)(帶隙的大小、親疏水性、透過(guò)率、化學(xué)勢(shì)能、導(dǎo)電率)。目前來(lái)講利用納米結(jié)構(gòu)調(diào)控石墨烯的性質(zhì)是比較普遍的方法。本論文中我們?cè)O(shè)計(jì)利用金屬納米粒子陣列調(diào)控單層及多層石墨烯的光、電、表面浸潤(rùn)等性質(zhì)。在第一部分工作當(dāng)中,我們首先探索了制備形貌可控的金納米粒子陣列的方法。我們利用界面法在正己烷/水界面上組裝好一層排列致密的金納米粒子單層膜,隨后將其垂直提拉到玻璃基底上,并在上面旋涂了一層聚合物進(jìn)行加熱處理。我們所選的兩種聚合物分別為聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和聚亞苯基砜樹(shù)脂(PPSU),這兩種聚合物均與金粒子沒(méi)有化學(xué)相互作用,如此一來(lái)便可以排除其他影響因素,探索玻璃化轉(zhuǎn)變溫度對(duì)金粒子形貌的影響。在本文中當(dāng)溫度低于100℃,由于兩種聚合物均未達(dá)到各自的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度,兩種聚合物的分子鏈都不能充分的運(yùn)動(dòng),因此與空白樣品對(duì)比兩種聚合物抑制了金粒子的融合過(guò)程。而當(dāng)溫度介于100℃和225℃之間時(shí),已經(jīng)超過(guò)PMMA的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度,在加熱過(guò)程中其分子鏈的運(yùn)動(dòng)促進(jìn)了金粒子之間的相互融合進(jìn)而變成較大的粒子。但此時(shí)還未達(dá)到PPSU的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度,因此PPSU會(huì)繼續(xù)抑制金粒子的融合。由此可見(jiàn)聚合物和加熱溫度在調(diào)控金納米粒子形貌的過(guò)程中起到非常重要的作用。最后我們利用上面得到的結(jié)論,結(jié)合膠體刻蝕技術(shù)可控的制備了三種形貌的金納米粒子陣列。在第二部分工作當(dāng)中,我們將上述組裝的金粒子單層膜轉(zhuǎn)移到單層石墨烯表面,再利用O2等離子體刻蝕構(gòu)筑出石墨烯量子點(diǎn)(GQD)陣列。首先我們組裝了直徑為12 nm的金納米粒子單層膜,在以此為掩板制備出了~9 nm的GQD陣列。通過(guò)對(duì)X射線光電子能譜(XPS)的分析,證明了金粒子可以完全從GQD陣列上除掉而不留任何雜質(zhì),這也是該工作的特點(diǎn)之一。隨著刻蝕時(shí)間的增加,GQD的尺寸逐漸減小同時(shí)其氧碳比逐漸的增加,在瞬態(tài)激發(fā)光譜(TA光譜)中的體現(xiàn)就是瞬態(tài)吸收峰(ESA)的藍(lán)移和增強(qiáng),而吸收峰的藍(lán)移證明GQD帶隙逐漸的打開(kāi)。隨后我們將刻蝕15 s的GQD(~9 nm)陣列進(jìn)行還原,發(fā)現(xiàn)ESA峰的峰位在還原前后基本沒(méi)有變化說(shuō)明了其帶隙基本不變,但是峰強(qiáng)會(huì)大大降低,因此我們可以得出結(jié)論:GQD帶隙的大小取決于GQD的尺寸,光譜中信號(hào)的強(qiáng)度取決于GQD上的氧含量。我們還構(gòu)筑了較大尺寸的GQD陣列(~19 nm)進(jìn)行對(duì)比實(shí)驗(yàn),盡管隨著刻蝕時(shí)間的增加其信號(hào)強(qiáng)度的變化趨勢(shì)與9 nm GQD陣列的變化趨勢(shì)基本相同,但是從始至終ESA的峰位都沒(méi)有變化,這是由于尺寸大于10 nm的GQD陣列的量子效應(yīng)不強(qiáng),無(wú)法很好的調(diào)控其帶隙大小。我們所制備GQD陣列的方法簡(jiǎn)單、可行,可有效的調(diào)控GQD的帶隙大小。這種GQD陣列還具有排列緊密、制備面積大等特點(diǎn)。在第三部分工作當(dāng)中,我們通過(guò)上述的金粒子單層膜制備構(gòu)筑硅柱陣列的刻蝕掩板,并利用硅納米柱陣列可控的調(diào)節(jié)單層石墨烯上褶皺的形貌。這樣的硅柱陣列尺寸小、密度大、尺寸參數(shù)可有效的被調(diào)控。在不同尺寸的硅柱陣列中,我們發(fā)現(xiàn)69 nm高的硅柱陣列會(huì)成功的在石墨烯表面上誘導(dǎo)出大量褶皺,正是因?yàn)槿绱嗽黾恿耸┑拇植诙?進(jìn)而增強(qiáng)了石墨烯的疏水性,如此一來(lái)就會(huì)使石墨烯不易受到周圍潮濕環(huán)境的影響增加了石墨烯器件的壽命。隨后我們將每個(gè)樣品進(jìn)行加熱處理,對(duì)于23 nm高硅柱陣列上的石墨烯而言,加熱后石墨烯會(huì)包裹住硅柱,其表面的褶皺會(huì)大大增加,增強(qiáng)了石墨烯的疏水性。但是對(duì)于69 nm高硅柱陣列上的石墨烯而言,雖然褶皺數(shù)量會(huì)進(jìn)一步增加,但是由于張力的作用,石墨烯會(huì)被撕裂出大量的裂紋,因此加熱后其疏水性反而降低。為了保證石墨烯在實(shí)際生活當(dāng)中的應(yīng)用,我們還進(jìn)行了導(dǎo)電性測(cè)試。實(shí)驗(yàn)中我們發(fā)現(xiàn)褶皺的石墨烯依然可以保持良好的導(dǎo)電性,與平滑的石墨烯的導(dǎo)電性相差不大。隨后又進(jìn)行了透過(guò)率的測(cè)試,實(shí)驗(yàn)證明各個(gè)樣品的透過(guò)率均高于92%,這就滿足了工業(yè)中對(duì)透明電極的要求。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB383.1

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本文編號(hào)：1654726