本文選題：氧還原反應(yīng)(ORR)　切入點(diǎn)：燃料電池　出處：《聊城大學(xué)》2017年碩士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

【摘要】：燃料電池,如質(zhì)子交換膜燃料電池和直接甲醇燃料電池,都顯示出其廣泛的應(yīng)用前景。氧還原反應(yīng)(ORR)在燃料電池中發(fā)揮著重要的作用。目前,最好的燃料電池陰極氧還原催化劑仍主要采用商業(yè)Pt/C催化劑,但其資源稀缺、成本高和易腐蝕等缺點(diǎn)成為其大規(guī)模投入商業(yè)化的主要障礙。所以開(kāi)發(fā)比Pt貴金屬價(jià)格低廉,并且催化性能和穩(wěn)定性更優(yōu)異的催化劑受到了越來(lái)越多重視。本文工作主要包括以下幾部分:1.以石墨烯為基底構(gòu)筑1,10 Phen Co(Ⅱ)金屬配合物型催化劑用于電催化氧還原反應(yīng)研究我們將1,10 Phen Co(Ⅱ)金屬配合物通過(guò)π π非共價(jià)作用負(fù)載到還原的氧化石墨烯(r GO)表面,合成了一種新型的氧還原(ORR)催化劑。Co(Ⅱ) N4作為金屬配合物型催化劑的活性中心并且通過(guò)高效的四電子還原過(guò)程催化ORR。通過(guò)對(duì)半波峰電位(E1/2)和動(dòng)力學(xué)電流密度(JK)的研究,可以看出將硝基取代基引入到1,10 phen中后,由于硝基的吸電子作用,中心Co(Ⅱ)的eg軌道能級(jí)降低有效提升了金屬配合物的催化活性。考慮到r GO表面金屬配合物的結(jié)構(gòu),我們提出單核鈷為中心的催化機(jī)理來(lái)闡明ORR過(guò)程。與商業(yè)Pt/C催化劑相比,合成的金屬配合物型催化劑用于ORR具有更高的抗甲醇性能和催化穩(wěn)定性。我們的研究闡明了ORR中分子結(jié)構(gòu)與催化活性之間的聯(lián)系。2.熱解法一步合成含MnO/Ni納米顆粒的氮摻雜多孔碳催化劑用于電催化氧還原研究本工作中,我們將含Mn(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)離子的三聚氰胺泡沫在800℃的氮?dú)夥諊兄苯訜峤?合成了一種含MnO/Ni納米顆粒的枝狀氮摻雜碳材料(MnO/Ni@BNCs),此催化劑為復(fù)合型催化劑。電化學(xué)測(cè)試研究發(fā)現(xiàn)MnO/Ni@BNCs復(fù)合型催化劑在氧還原反應(yīng)(ORR)中顯示出高效的四電子催化過(guò)程,并且H2O2產(chǎn)率較低(7.53%)。與此同時(shí),催化劑顯示出的催化穩(wěn)定性和抗甲醇特性遠(yuǎn)遠(yuǎn)強(qiáng)于商業(yè)Pt/C。MnO/Ni@BNCs優(yōu)異的催化性能歸功于具有高催化活性的MnO和高電子傳導(dǎo)率的Ni的協(xié)同作用。此外,催化劑載體高的比表面積和多孔結(jié)構(gòu)特性部分繼承了三聚氰胺泡沫的微結(jié)構(gòu)特征,這也有助于ORR過(guò)程中的電子轉(zhuǎn)移和活性反應(yīng)組分的轉(zhuǎn)換。3.以碲(Te)為模板制備三元Te Cu Pt合金納米線(xiàn)并用于催化氧還原和甲醇氧化反應(yīng)在直接甲醇燃料電池(DMFC)中,制備三元Pt基合金催化劑來(lái)提升Pt催化劑催化性能并用于氧還原反應(yīng)(ORR)和甲醇氧化反應(yīng)(MOR)已經(jīng)成為了一個(gè)很有前景的策略方法。我們首次報(bào)道了以碲(Te)為導(dǎo)向模板通過(guò)金屬間置換反應(yīng)合成三元Te Cu Pt合金納米線(xiàn)(NWs),其中碲納米線(xiàn)(Te NWs)作為犧牲模板和還原劑。與二元Te Pt合金和純Pt催化劑相比,將三元Te Cu Pt合金用于催化ORR時(shí)具有更正的半波峰電位和更高的比面積、比質(zhì)量活性,同時(shí)顯示出更強(qiáng)的抗CO性能,在MOR中也顯示出更強(qiáng)的穩(wěn)定性。這歸因于Te、Cu成分與Pt形成合金后可以有效削弱Pt表面原子和中間產(chǎn)物(如OH*和CO*)的結(jié)合能力,以及對(duì)Pt催化劑電子和幾何結(jié)構(gòu)的協(xié)同影響。我們的工作提供了一種在ORR和MOR中均可采用的Pt基合金催化劑,有望應(yīng)用于DMFC中。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：聊城大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TM911.4

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本文編號(hào)：1562793