多元鈀基催化劑的制備及其燃料電池應(yīng)用研究
本文關(guān)鍵詞:多元鈀基催化劑的制備及其燃料電池應(yīng)用研究 出處:《齊魯工業(yè)大學(xué)》2016年碩士論文 論文類(lèi)型:學(xué)位論文
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【摘要】:在最近幾十年,具有眾多優(yōu)點(diǎn)的直接甲酸燃料電池(DFAFC)正逐漸受到全球范圍的廣泛關(guān)注和重視。大量研究者在提高DFAFC的陽(yáng)極鈀催化劑的電催化性能方面做了許多努力。電催化劑的催化性能主要和催化劑的結(jié)構(gòu)特征、合金組成和載體結(jié)構(gòu)與性能有關(guān)。鈀基催化劑是一種催化性能高,選擇性良好,安全環(huán)境友好的新型燃料電池催化劑,應(yīng)用范圍廣泛。本文通過(guò)部分刻蝕模板法制備了 Pd-Cu-Fe/C和Pd-Ni-Cu/C催化劑,使用硼氫化鈉還原法制備了 Pd-Cu/C催化劑,并將三組催化劑分別用于甲酸的電催化氧化,乙醇的電催化氧化和氧還原的催化研究。采用循環(huán)伏安法(CV),線(xiàn)性?huà)呙璺?LSV),計(jì)時(shí)電流法(CA)等電化學(xué)檢測(cè)方法,測(cè)試了各催化劑對(duì)甲酸電催化氧化的活性和穩(wěn)定性。表征手段使用了 X射線(xiàn)衍射(XRD),透射電子顯微鏡(TEM),X射線(xiàn)光電子能譜(XPS),能譜分析儀(EDS)和電感耦合等離子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)等。采用部分刻蝕模板法制備了 Pd-Cu-Fe/C和Pd-Ni-Cu/C三元催化劑,并分別用于甲酸的電催化氧化和乙醇的電催化氧化研究。制備得到的催化劑具有不均勻組成。表面含有大部分的Pd,使得催化劑表現(xiàn)出較高的催化活性。對(duì)Pd-Cu-Fe三元催化劑的組成進(jìn)行了 XPS,EDS和ICP-AES分別進(jìn)行了測(cè)試,證明了該系列的的催化劑具有不均勻的結(jié)構(gòu)組成,表面含有較多的Pd,內(nèi)部含有較多Cu和Fe金屬元素。由于制備時(shí)刻蝕是不完全的,催化劑的活性會(huì)部分受原始模板的影響。由Cu7Fe3/C模板得到的Pd-Cu-Fe/C催化劑對(duì)甲酸電氧化表現(xiàn)出最高的催化活性,峰電位比Pd/C負(fù)移了 110 mV,電流密度分別比Pd/C催化劑高48.3%。使用部分刻蝕Ni-Cu合金模板法可以制備出一系列Pd-Ni-Cu/C催化劑,將這些催化劑用于堿性溶液中的乙醇電催化氧化研究,電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明,這種方法制得的催化劑表現(xiàn)出比Pd/C高的電催化活性,起峰電位比Pd/C負(fù)移了 111 mV且具有較高的穩(wěn)定性。使用硼氫化鈉還原法制備出的含少量鈀的一系列Pd-Cu/C催化劑表現(xiàn)出比Pd/C高的氧還原催化活性。使用簡(jiǎn)單的還原法制備出一系列含有貴金屬較少的合金催化劑,并表現(xiàn)出比純Pd更高的催化活性,既節(jié)約了貴金屬資源又提高了催化劑的催化活性。其中Pd4Cu6/C催化劑的氧還原起始電位比Pd/C催化劑正移了 26 mV且具有較高的穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】:齊魯工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:O643.36;TM911.4
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