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石墨烯負載鉻基催化劑的制備及氧還原性能研究

發(fā)布時間:2017-12-19 12:30

  本文關鍵詞:石墨烯負載鉻基催化劑的制備及氧還原性能研究 出處:《濟南大學》2016年碩士論文 論文類型:學位論文


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【摘要】:目前燃料電池的瓶頸仍然是催化劑的高活性和穩(wěn)定性,鉑基催化劑是催化氧氣還原反應最理想的催化劑,但是有限的資源和鉑的成本過高限制了鉑基催化劑的大規(guī)模應用,因此研究者們不斷尋找來源豐富、價格低廉、高效、環(huán)境友好的非貴金屬或者無金屬陰極催化劑。目前,金屬氧化物是解決當前燃料電池催化劑問題的一種非常有前景的材料。尤其是過渡金屬的氧化物、碳化物、氮化物作為氧還原反應催化劑已經(jīng)被廣泛研究,并且在催化氧還原反應方面顯示出很大的可塑性。本文研究了石墨烯負載鉻的化合物(Cr2O3,CrN)及其催化氧還原反應的活性。具體的工作內容以及研究結果概括為以下幾個部分:(1)石墨烯基非貴金屬催化劑是以鉻鹽、尿素與石墨烯分散液為前驅體,將部分干燥后的粉末在氮氣氣氛下600℃煅燒制備了石墨烯負載三氧化二鉻催化劑(Cr2O3/rGO);將另一部分干燥后的粉末在氨氣氣氛下800℃煅燒制備了石墨烯負載氮化鉻催化劑(CrN/rGO)。對合成的催化劑進行了XRD、TEM、SEM、XPS等測試,考察樣品的結構、組成、顆粒尺寸以及形貌等特征,并在0.1 M KOH溶液中進行了循環(huán)伏安(CV)、線性掃描伏安(LSV)、交流阻抗(EIS)、電流時間(I-t)、旋轉圓盤環(huán)盤(RRDE)等電化學測試和分析,考察了所合成的催化劑催化氧氣還原的性能。本文注重于材料的性能研究,其活性高且穩(wěn)定性好,但價格大幅度降低,因此,該材料在燃料電池非貴金屬催化劑方面是一個新突破。(2)對于催化劑(Cr2O3/rGO),實驗結果表明,結構上Cr2O3納米晶均勻沉積在石墨烯表面。與常用的Pt/C催化劑相比,石墨烯負載氧化鉻催化劑具有很低的成本和豐富的來源。根據(jù)實驗數(shù)據(jù)顯示,在堿性電解質中該催化劑對氧還原反應的起始電壓接近于Pt/C催化劑,但其穩(wěn)定性顯著高于Pt/C催化劑,這表明這種催化劑在燃料電池中有很好的應用前景。(3)對于催化劑(CrN/r GO),測試結果表明:CrN晶體為立方結構,非常細小的顆粒分散在石墨烯上,石墨烯出現(xiàn)團聚現(xiàn)象,催化劑表面的反應活性中心較少,會影響催化劑的活性。根據(jù)氧還原性能數(shù)據(jù)顯示,該催化劑起始電位和峰值電流密度都與Pt/C催化劑在一個水平上,但是不夠理想,這與催化劑的結構是密切相關的,需要進一步改進催化劑結構,從而提高其性能。
【學位授予單位】:濟南大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TM911.4;O643.36

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前4條

1 Anqi Zhao;Justus Masa;Wei Xia;;Oxygen-deficient titania as alternative support for Pt catalysts for the oxygen reduction reaction[J];Journal of Energy Chemistry;2014年06期

2 張潔;唐水花;廖龍渝;郁衛(wèi)飛;;低溫燃料電池非鉑催化劑研究進展[J];催化學報;2013年06期

3 傅強;包信和;;石墨烯的化學研究進展[J];科學通報;2009年18期

4 戴憲濱;;燃料電池發(fā)電技術的特點及發(fā)展現(xiàn)狀[J];科技咨詢導報;2007年20期

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本文編號:1307992

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