發(fā)布時間：2017-12-18 14:32

  本文關(guān)鍵詞：具有“三明治”結(jié)構(gòu)的TS-1-Pd復(fù)合膜的制備及性能研究

  更多相關(guān)文章： 氫氣 鈀膜 TS-1沸石 丙烯環(huán)氧化 分離

【摘要】：氫能作為清潔能源廣泛應(yīng)用于石油加工及燃料電池等領(lǐng)域,純氫的需求日益增加,所以氫氣的提純及分離技術(shù)備受關(guān)注。鈀膜對氫具有唯一選擇透過性,是良好的透氫材料。另外,鈀膜在催化領(lǐng)域也展現(xiàn)出了很大的潛力,所以開發(fā)出透氫性能良好、穩(wěn)定性高的鈀膜以及拓展鈀膜的催化性能等方面成為了熱點問題。本論文利用含鈀Sil-1沸石納米顆粒對大孔氧化鋁載體進行修飾,制備了透氫性能好、穩(wěn)定性高的鈀膜。利用自組裝技術(shù)在鈀膜表面引入Sil-1沸石晶種制備出具有“三明治”結(jié)構(gòu)的高穩(wěn)定性的TS-1-Pd復(fù)合催化膜。通過SEM、EDX、XRD等表征手段對鈀膜及TS-1-Pd復(fù)合膜的制備過程進行了跟蹤研究,并對制備的鈀膜及TS-1-Pd復(fù)合膜進行氣體滲透性能測試。將TS-1-Pd復(fù)合膜組裝成膜反應(yīng)器,對其催化丙烯氣相環(huán)氧化反應(yīng)進行了研究。得到的主要結(jié)果如下:含鈀Sil-1沸石納米顆粒不僅有效地改善了大孔氧化鋁載體表面,而且成功地將鈀晶種引入該沸石修飾層中,經(jīng)化學(xué)鍍法得到厚度約為6μm的致密鈀膜。對所制備的鈀膜進行了氣體滲透性能測試及透氫穩(wěn)定性測試,得出載體及修飾層對氫氣滲透通量影響很小,鈀膜透氫的控制步驟主要為表面過程,在773 K下氫氣的滲透通量為1.95×10-6mol·m-2·Pa-1且H2/N2理想選擇性可達到1165,在673 K下能夠連續(xù)穩(wěn)定透氫15天。利用自組裝法成功將Sil-1沸石晶種引入到鈀膜表面,通過水熱合成法將TS-1沸石層包裹在鈀膜之上,形成了由TS-1沸石、鈀膜、載體組成的具有“三明治”結(jié)構(gòu)的TS-1-Pd復(fù)合膜。其透氫規(guī)律與純鈀膜相同,但是由于TS-1沸石層的存在其透氫通量有所降低。在423 K低溫下,該TS-1-Pd復(fù)合膜能夠連續(xù)穩(wěn)定地操作10天,其透氫通量保持相對穩(wěn)定,為其在丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。將TS-1-Pd復(fù)合膜組裝成膜反應(yīng)器,催化丙烯氣相環(huán)氧化合成環(huán)氧丙烷。通過對不同反應(yīng)條件下產(chǎn)物的分布,初步得出該催化體系的反應(yīng)過程機理。研究了理想反應(yīng)狀態(tài)進料量、氫氧進料比、丙烯進料量及反應(yīng)溫度對反應(yīng)的影響。實驗結(jié)果表明,本反應(yīng)體系的最佳反應(yīng)條件:氫氧進料量均為20 ml/min,丙烯料量為10 ml/min,反應(yīng)溫度為180℃。
【學(xué)位授予單位】：遼寧工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ116.2;TQ051.893

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本文編號：1304530