本文關(guān)鍵詞：電解質(zhì)自支撐的直接碳固體氧化物燃料電池的研制

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【摘要】：直接碳固體氧化物燃料電池(DC-SOFC)是一種直接以固體碳為燃料的、全固態(tài)結(jié)構(gòu)的電化學(xué)發(fā)電裝置。該裝置在清潔利用煤炭方面具有顯著的優(yōu)勢(shì),因此其研究和應(yīng)用受到了各國(guó)研究者的關(guān)注和重視。目前,DC-SOFC的研究已取得很多的進(jìn)展,但在小型應(yīng)用方面還有一些問(wèn)題需要解決,如:合適電極材料的選擇以及便攜式電堆的研制等。加之片式Y(jié)SZ電解質(zhì)支撐體因制備工藝簡(jiǎn)單、強(qiáng)度高、且成本低廉等,多被用于SOFC的研究。為此,本論文以片式Y(jié)SZ電解質(zhì)支撐體為基礎(chǔ),圍繞DC-SOFC電極材料的選擇以及便攜式DC-SOFC電堆的研制等內(nèi)容進(jìn)行了一系列的研究。電極材料直接決定電池性能的優(yōu)劣,因而選擇一種合適的電極材料對(duì)制備高性能的電池而言是很有必要的。針對(duì)采用Ni-YSZ為陽(yáng)極時(shí),DC-SOFC會(huì)出現(xiàn)積碳現(xiàn)象;采用LSM-YSZ為陰極時(shí),DC-SOFC性能不高等問(wèn)題,選用了Ag-GDC作為電池的陽(yáng)極與陰極材料,組裝成YSZ支撐的、結(jié)構(gòu)為Ag-GDC/YSZ/Ag-GDC(Ag-GDC為陰極)的SOFC后,先后采用加濕H2、負(fù)載Fe的活性炭為燃料對(duì)其進(jìn)行電化學(xué)性能測(cè)試,并將該電池的性能與結(jié)構(gòu)為Ag-GDC/YSZ/LSM-YSZ(LSM-YSZ為陰極)的SOFC進(jìn)行對(duì)比。結(jié)果表明,結(jié)構(gòu)為Ag-GDC/YSZ/Ag-GDC的SOFC在進(jìn)行直接碳測(cè)試時(shí)表現(xiàn)出較好的輸出性能,825?C時(shí)電池的最大功率密度為265 mW cm-2,約是結(jié)構(gòu)為Ag-GDC/YSZ/LSM-YSZ的SOFC最大功率密度的1.4倍。除此之外,Ag-GDC作為DC-SOFC的陽(yáng)極材料時(shí)不用還原,又不存在積碳問(wèn)題,而且制備簡(jiǎn)單,因此Ag-GDC是一種合適的DC-SOFC電極材料。為了推動(dòng)DC-SOFC在小型應(yīng)用方面的進(jìn)程,采用流延法制備了一種長(zhǎng)度約5.5 cm、寬度約2.8 cm、厚度約0.5 mm、開(kāi)孔直徑為1 mm的YSZ電解質(zhì)支撐體,并以此為基片制備電解質(zhì)自支撐的DC-SOFC電堆。根據(jù)開(kāi)孔的位置在基片兩側(cè)有序地涂刷Ag-GDC,每個(gè)電極的區(qū)域均為20 mm?5 mm;接著使用銀導(dǎo)電膠作為連接材料,通過(guò)堵塞小孔將基片兩側(cè)的陰極與陽(yáng)極串聯(lián)起來(lái);然后采用負(fù)載Fe的活性炭作為燃料、氧化鋁陶瓷舟作為燃料載體進(jìn)行組裝、密封,即制得了有效面積為4 cm2的電解質(zhì)自支撐的DC-SOFC電堆;最后采用四電極法對(duì)其進(jìn)行不同溫度下的電化學(xué)性能測(cè)試。結(jié)果表明,隨著溫度的升高,該電堆的開(kāi)路電壓和最大功率密度均是逐漸升高的,820?C時(shí)開(kāi)路電壓為3.8 V、最大功率密度為170 mW cm-2、最大輸出為680 mW;該電堆的總電阻和歐姆電阻均是逐漸降低的,820?C時(shí)總電阻為24Ωcm2、歐姆電阻為15Ωcm2,這種變化趨勢(shì)與單個(gè)DC-SOFC的變化趨勢(shì)是一致的。820?C時(shí),選取0.15 A的放電電流對(duì)DC-SOFC電堆進(jìn)行穩(wěn)定性測(cè)試,發(fā)現(xiàn)該電堆在2.8 V左右的電壓下可穩(wěn)定運(yùn)行15 h,且測(cè)試完成后觀察到該裝置比較完整、無(wú)明顯裂縫,這說(shuō)明了電解質(zhì)自支撐的DC-SOFC電堆在小型應(yīng)用方面具有一定的可行性。最后采用流延法制備了兩個(gè)直徑約3.2 cm、厚度約0.5 mm的圓片狀YSZ電解質(zhì)支撐體,采用涂刷法在支撐體兩側(cè)制備了直徑約1.3 cm的圓形Ag-GDC電極,即制備了兩個(gè)同樣規(guī)格且結(jié)構(gòu)為Ag-GDC/YSZ/Ag-GDC的SOFCs。采用負(fù)載鐵的活性炭作為燃料,石英管作為燃料載體,組裝了兩節(jié)串聯(lián)的DC-SOFC電堆,通過(guò)進(jìn)行電化學(xué)性能測(cè)試,發(fā)現(xiàn)其開(kāi)路電壓和最大輸出均隨溫度的升高而升高,800?C時(shí)該電堆的開(kāi)路電壓為2.1 V、最大輸出為1.1 W。由此說(shuō)明該裝置的氣密性良好,且工作原理與單個(gè)DC-SOFC的是相同的,所以該裝置也具有一定的可行性。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TM911.4

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