甲烷氮?dú)獬汉铣砂贝呋瘎┑闹苽浼靶阅苎芯?/H1>
發(fā)布時間：2017-12-09 12:23
本文關(guān)鍵詞：甲烷氮?dú)獬汉铣砂贝呋瘎┑闹苽浼靶阅苎芯?/strong>
更多相關(guān)文章： 鉀促進(jìn) 鋇促進(jìn) 椰殼炭 甲烷 常壓合成氨
【摘要】：合成氨不僅是化學(xué)工業(yè)的支柱,也在國民經(jīng)濟(jì)中占有重要位置。傳統(tǒng)合成氨需要在高溫(500℃左右)、高壓(15-30MPa)下合成氨,反應(yīng)過程能耗大、操作條件苛刻、設(shè)備復(fù)雜,因此常低壓合成氨及降低反應(yīng)能耗成為合成氨催化劑未來的研究方向。本文利用甲烷和氮?dú)鉃樵?通過甲烷分解產(chǎn)生氫氣,在常壓條件下和氮?dú)庵苯雍铣砂睔?采用等體積浸漬法制備適用于本實驗的催化劑,考察了不同載體、助劑、活性組分以及不同負(fù)載順序、負(fù)載量、反應(yīng)溫度等對催化劑性能的影響。同時結(jié)合氫氣程序升溫(H_2-TPR)、X-射線衍射(XRD)、N_2等溫吸附-脫附(BET)、掃描電鏡(SEM)、熱重(TG)等對催化劑進(jìn)行表征分析。論文主要研究結(jié)果如下：(1)采用BET、SEM等技術(shù)對不同種類的載體行表征。實驗結(jié)果表明：經(jīng)過30%HNO_3處理后的活性炭,表面雜質(zhì)減少,比表面積增大,其中椰殼活性炭呈現(xiàn)出排列規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu),孔容增大,有利于活性組分、助劑的分散。(2)考察了不同載體、助劑對甲烷氮?dú)夂铣砂贝呋瘎┬阅艿挠绊�。發(fā)現(xiàn)在常壓700℃、V_(CH_4)/V_(N_2)=2/1空速為50mL/min時,以煤質(zhì)柱狀炭、椰殼活性炭、SiO_2、γ-Al_2O_3等為載體的鐵基催化劑,發(fā)現(xiàn)其中5%Fe/椰殼炭氨生成速率最高,可達(dá)3.46×10~(-7)mol·g~(-1)·s~(-1)；通過對Zr、Ce、K、Ba等多種助劑的篩選,發(fā)現(xiàn)以K為助劑的Fe基催化劑活性最高,其次是以Ba為助劑的Fe基催化劑。(3)對K促進(jìn)的Fe基催化劑進(jìn)行XRD和XPS表征,發(fā)現(xiàn)Fe與K鹽形成新的晶相KNO_2和KFeO_2,有利于氨氣的合成。其中3%K-5%Fe/椰殼炭的氨生成速率最高,可達(dá)1.03×10~(-6) mol·g~(-1)·s~(-1),是目前文獻(xiàn)報道值的83.4倍。(4)考察了以Ba為促進(jìn)劑的Fe基催化劑,發(fā)現(xiàn)當(dāng)焙燒溫度為400℃、焙燒時間為4h、反應(yīng)溫度為800℃,V_(CH_4)/V_(N_2)=2/1時,5%Fe-7%Ba/椰殼炭催化劑的氨生成速率最高可達(dá)2.86×10~(-1)mol·g~(-1)·s~(-1)(5)探究了甲烷氮?dú)獬汉铣砂钡姆磻?yīng)機(jī)理,第一步為甲烷分解成碳和氫,第二步是氫與氮?dú)庠诔合潞铣砂睔�。通過SEM對產(chǎn)物進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)積碳以絲狀積碳的形式存在,而絲狀積碳長時間累積,影響了催化劑的物理化學(xué)結(jié)構(gòu)并覆蓋了其活性位,導(dǎo)致催化劑活性下降。
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ113.247
【相似文獻(xiàn)】
中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條
1 譚恒俊;趙陽;;合成氨工業(yè)節(jié)能減排的分析[J];科技風(fēng);2012年06期
2 溫倩;;我國合成氨行業(yè)發(fā)展分析[J];化學(xué)工業(yè);2012年10期
3 劉化章;;合成氨工業(yè):過去、現(xiàn)在和未來——合成氨工業(yè)創(chuàng)立100周年回顧、啟迪和挑戰(zhàn)[J];化工進(jìn)展;2013年09期
4 徐揚(yáng)群;合成氨工業(yè)的先驅(qū)者——哈伯博士[J];現(xiàn)代化工;1986年01期
5 董潔高;;我國合成氨工業(yè)的進(jìn)展及對我市的建議[J];天津化工;1989年01期
6 楊華，佛迎高;談合成氨的最適宜反應(yīng)溫度[J];內(nèi)蒙古石油化工;1994年04期
7 李瓊玖;合成氨工業(yè)的前景[J];四川化工與腐蝕控制;1999年05期
8 吉仕懷;;合成氨工業(yè)[J];第二課堂(高中版);2007年12期
9 王林兆;《合成氨工業(yè)》教學(xué)實錄[J];化學(xué)教學(xué);2001年05期
10 滕靜,劉憲兵;我國合成氨工業(yè)水污染物治理技術(shù)及控制標(biāo)準(zhǔn)[J];中國環(huán)保產(chǎn)業(yè);2000年01期
中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前6條
1 劉化章;李小年;;催化合成氨與多相催化——合成氨是夕陽工業(yè)嗎?[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會議論文集[C];2006年
2 劉化章;;關(guān)注合成氨工業(yè)的節(jié)能減排——新型高效催化劑的應(yīng)用[A];中國化工學(xué)會2009年年會暨第三屆全國石油和化工行業(yè)節(jié)能節(jié)水減排技術(shù)論壇會議論文集（下）[C];2009年
3 劉海軍;;合成氨工業(yè)“三廢”處理及排放應(yīng)急技術(shù)[A];低碳經(jīng)濟(jì)促進(jìn)石化產(chǎn)業(yè)科技創(chuàng)新與發(fā)展——第六屆寧夏青年科學(xué)家論壇論文集[C];2010年
4 侯淳;李雪秦;周祖國;楊懋華;漆利娟;田豐;;帶夾套橫紋管折流桿換熱器在合成氨工業(yè)中的應(yīng)用[A];2004年全國化工、石化裝備國產(chǎn)化暨設(shè)備管理技術(shù)交流會會議論文集[C];2004年
5 周程;;戰(zhàn)略性新興產(chǎn)業(yè)是如何育成的?——哈伯-博施合成氨法的發(fā)明與應(yīng)用案例研究[A];第六屆中國科技政策與管理學(xué)術(shù)年會論文集[C];2010年
6 尹先清;伍家忠;王華雄;汪文新;;合成氨廢水氨氮處理技術(shù)研究[A];2002熱烈慶祝全國化工給排水設(shè)計技術(shù)中心站成立四十周年技術(shù)交流會論文集[C];2002年
中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前9條
1 通訊員 茍愛仙 王博棋;石化院新型合成氨催化劑研究獲突破[N];中國石油報;2010年
2 本報記者 郁紅;合成氨:有多少潛力可以變?yōu)楝F(xiàn)實[N];中國化工報;2013年
3 ;我國合成氨工業(yè)節(jié)能潛力大[N];中國化工報;2004年
4 閆俊榮;“五化”調(diào)轉(zhuǎn)引領(lǐng)合成氨技術(shù)升級[N];中國化工報;2012年
5 李小林 張培信 林紫;情系合成氨工程研究[N];中國石化報;2003年
6 賴長春;釕催化劑帶來合成氨技術(shù)革命[N];中國化工報;2004年
7 記者 王玲;新型催化劑助合成氨業(yè)節(jié)能減排[N];中國化工報;2007年
8 本報記者 童克難;三成多落后產(chǎn)能要淘汰[N];中國環(huán)境報;2013年
9 張興剛邋張建民;新技術(shù)促合成氨工業(yè)節(jié)能減排[N];中國化工報;2008年
中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條
1 諸葛紹淵;常壓介質(zhì)阻擋放電等離子體協(xié)同催化合成氨應(yīng)用基礎(chǔ)研究[D];浙江工業(yè)大學(xué);2015年
2 談薇;甲烷氮?dú)獬汉铣砂贝呋瘎┑闹苽浼靶阅苎芯縖D];西北大學(xué);2016年
3 韓慧;高氣壓非平衡等離子體化學(xué)合成氨的研究[D];大連海事大學(xué);2002年
4 彭鋒;合成氨清潔生產(chǎn)評估考核系統(tǒng)設(shè)計與實現(xiàn)[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2011年
5 李輝軍;包埋氨氧化細(xì)菌處理合成氨工業(yè)廢水的研究[D];南京理工大學(xué);2014年
6 王燕;常壓DBD的演變過程及其在合成氨研究中的應(yīng)用[D];大連海事大學(xué);2003年
7 章正勇;固定化細(xì)菌處理合成氨工業(yè)廢水的試驗研究[D];南京理工大學(xué);2007年
8 李志杰;鈣鈦礦型高溫質(zhì)子導(dǎo)體的合成及其在電化學(xué)合成氨中的應(yīng)用[D];新疆大學(xué);2005年
9 馮素敏;合成氨工業(yè)水污染治理技術(shù)研究[D];南京理工大學(xué);2005年
10 曹樹余;合成氨廢水處理設(shè)計與運(yùn)行控制研究[D];河北科技大學(xué);2013年
，
本文編號：1270393
本文鏈接：http://sikaile.net/kejilunwen/huagong/1270393.html
本文關(guān)鍵詞：甲烷氮?dú)獬汉铣砂贝呋瘎┑闹苽浼靶阅苎芯?/strong>
更多相關(guān)文章： 鉀促進(jìn) 鋇促進(jìn) 椰殼炭 甲烷 常壓合成氨
【摘要】：合成氨不僅是化學(xué)工業(yè)的支柱,也在國民經(jīng)濟(jì)中占有重要位置。傳統(tǒng)合成氨需要在高溫(500℃左右)、高壓(15-30MPa)下合成氨,反應(yīng)過程能耗大、操作條件苛刻、設(shè)備復(fù)雜,因此常低壓合成氨及降低反應(yīng)能耗成為合成氨催化劑未來的研究方向。本文利用甲烷和氮?dú)鉃樵?通過甲烷分解產(chǎn)生氫氣,在常壓條件下和氮?dú)庵苯雍铣砂睔?采用等體積浸漬法制備適用于本實驗的催化劑,考察了不同載體、助劑、活性組分以及不同負(fù)載順序、負(fù)載量、反應(yīng)溫度等對催化劑性能的影響。同時結(jié)合氫氣程序升溫(H_2-TPR)、X-射線衍射(XRD)、N_2等溫吸附-脫附(BET)、掃描電鏡(SEM)、熱重(TG)等對催化劑進(jìn)行表征分析。論文主要研究結(jié)果如下：(1)采用BET、SEM等技術(shù)對不同種類的載體行表征。實驗結(jié)果表明：經(jīng)過30%HNO_3處理后的活性炭,表面雜質(zhì)減少,比表面積增大,其中椰殼活性炭呈現(xiàn)出排列規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu),孔容增大,有利于活性組分、助劑的分散。(2)考察了不同載體、助劑對甲烷氮?dú)夂铣砂贝呋瘎┬阅艿挠绊�。發(fā)現(xiàn)在常壓700℃、V_(CH_4)/V_(N_2)=2/1空速為50mL/min時,以煤質(zhì)柱狀炭、椰殼活性炭、SiO_2、γ-Al_2O_3等為載體的鐵基催化劑,發(fā)現(xiàn)其中5%Fe/椰殼炭氨生成速率最高,可達(dá)3.46×10~(-7)mol·g~(-1)·s~(-1)；通過對Zr、Ce、K、Ba等多種助劑的篩選,發(fā)現(xiàn)以K為助劑的Fe基催化劑活性最高,其次是以Ba為助劑的Fe基催化劑。(3)對K促進(jìn)的Fe基催化劑進(jìn)行XRD和XPS表征,發(fā)現(xiàn)Fe與K鹽形成新的晶相KNO_2和KFeO_2,有利于氨氣的合成。其中3%K-5%Fe/椰殼炭的氨生成速率最高,可達(dá)1.03×10~(-6) mol·g~(-1)·s~(-1),是目前文獻(xiàn)報道值的83.4倍。(4)考察了以Ba為促進(jìn)劑的Fe基催化劑,發(fā)現(xiàn)當(dāng)焙燒溫度為400℃、焙燒時間為4h、反應(yīng)溫度為800℃,V_(CH_4)/V_(N_2)=2/1時,5%Fe-7%Ba/椰殼炭催化劑的氨生成速率最高可達(dá)2.86×10~(-1)mol·g~(-1)·s~(-1)(5)探究了甲烷氮?dú)獬汉铣砂钡姆磻?yīng)機(jī)理,第一步為甲烷分解成碳和氫,第二步是氫與氮?dú)庠诔合潞铣砂睔�。通過SEM對產(chǎn)物進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)積碳以絲狀積碳的形式存在,而絲狀積碳長時間累積,影響了催化劑的物理化學(xué)結(jié)構(gòu)并覆蓋了其活性位,導(dǎo)致催化劑活性下降。
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ113.247
【相似文獻(xiàn)】
中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條
1 譚恒俊;趙陽;;合成氨工業(yè)節(jié)能減排的分析[J];科技風(fēng);2012年06期
2 溫倩;;我國合成氨行業(yè)發(fā)展分析[J];化學(xué)工業(yè);2012年10期
3 劉化章;;合成氨工業(yè):過去、現(xiàn)在和未來——合成氨工業(yè)創(chuàng)立100周年回顧、啟迪和挑戰(zhàn)[J];化工進(jìn)展;2013年09期
4 徐揚(yáng)群;合成氨工業(yè)的先驅(qū)者——哈伯博士[J];現(xiàn)代化工;1986年01期
5 董潔高;;我國合成氨工業(yè)的進(jìn)展及對我市的建議[J];天津化工;1989年01期
6 楊華，佛迎高;談合成氨的最適宜反應(yīng)溫度[J];內(nèi)蒙古石油化工;1994年04期
7 李瓊玖;合成氨工業(yè)的前景[J];四川化工與腐蝕控制;1999年05期
8 吉仕懷;;合成氨工業(yè)[J];第二課堂(高中版);2007年12期
9 王林兆;《合成氨工業(yè)》教學(xué)實錄[J];化學(xué)教學(xué);2001年05期
10 滕靜,劉憲兵;我國合成氨工業(yè)水污染物治理技術(shù)及控制標(biāo)準(zhǔn)[J];中國環(huán)保產(chǎn)業(yè);2000年01期
中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前6條
1 劉化章;李小年;;催化合成氨與多相催化——合成氨是夕陽工業(yè)嗎?[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會議論文集[C];2006年
2 劉化章;;關(guān)注合成氨工業(yè)的節(jié)能減排——新型高效催化劑的應(yīng)用[A];中國化工學(xué)會2009年年會暨第三屆全國石油和化工行業(yè)節(jié)能節(jié)水減排技術(shù)論壇會議論文集（下）[C];2009年
3 劉海軍;;合成氨工業(yè)“三廢”處理及排放應(yīng)急技術(shù)[A];低碳經(jīng)濟(jì)促進(jìn)石化產(chǎn)業(yè)科技創(chuàng)新與發(fā)展——第六屆寧夏青年科學(xué)家論壇論文集[C];2010年
4 侯淳;李雪秦;周祖國;楊懋華;漆利娟;田豐;;帶夾套橫紋管折流桿換熱器在合成氨工業(yè)中的應(yīng)用[A];2004年全國化工、石化裝備國產(chǎn)化暨設(shè)備管理技術(shù)交流會會議論文集[C];2004年
5 周程;;戰(zhàn)略性新興產(chǎn)業(yè)是如何育成的?——哈伯-博施合成氨法的發(fā)明與應(yīng)用案例研究[A];第六屆中國科技政策與管理學(xué)術(shù)年會論文集[C];2010年
6 尹先清;伍家忠;王華雄;汪文新;;合成氨廢水氨氮處理技術(shù)研究[A];2002熱烈慶祝全國化工給排水設(shè)計技術(shù)中心站成立四十周年技術(shù)交流會論文集[C];2002年
中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前9條
1 通訊員 茍愛仙 王博棋;石化院新型合成氨催化劑研究獲突破[N];中國石油報;2010年
2 本報記者 郁紅;合成氨:有多少潛力可以變?yōu)楝F(xiàn)實[N];中國化工報;2013年
3 ;我國合成氨工業(yè)節(jié)能潛力大[N];中國化工報;2004年
4 閆俊榮;“五化”調(diào)轉(zhuǎn)引領(lǐng)合成氨技術(shù)升級[N];中國化工報;2012年
5 李小林 張培信 林紫;情系合成氨工程研究[N];中國石化報;2003年
6 賴長春;釕催化劑帶來合成氨技術(shù)革命[N];中國化工報;2004年
7 記者 王玲;新型催化劑助合成氨業(yè)節(jié)能減排[N];中國化工報;2007年
8 本報記者 童克難;三成多落后產(chǎn)能要淘汰[N];中國環(huán)境報;2013年
9 張興剛邋張建民;新技術(shù)促合成氨工業(yè)節(jié)能減排[N];中國化工報;2008年
中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條
1 諸葛紹淵;常壓介質(zhì)阻擋放電等離子體協(xié)同催化合成氨應(yīng)用基礎(chǔ)研究[D];浙江工業(yè)大學(xué);2015年
2 談薇;甲烷氮?dú)獬汉铣砂贝呋瘎┑闹苽浼靶阅苎芯縖D];西北大學(xué);2016年
3 韓慧;高氣壓非平衡等離子體化學(xué)合成氨的研究[D];大連海事大學(xué);2002年
4 彭鋒;合成氨清潔生產(chǎn)評估考核系統(tǒng)設(shè)計與實現(xiàn)[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2011年
5 李輝軍;包埋氨氧化細(xì)菌處理合成氨工業(yè)廢水的研究[D];南京理工大學(xué);2014年
6 王燕;常壓DBD的演變過程及其在合成氨研究中的應(yīng)用[D];大連海事大學(xué);2003年
7 章正勇;固定化細(xì)菌處理合成氨工業(yè)廢水的試驗研究[D];南京理工大學(xué);2007年
8 李志杰;鈣鈦礦型高溫質(zhì)子導(dǎo)體的合成及其在電化學(xué)合成氨中的應(yīng)用[D];新疆大學(xué);2005年
9 馮素敏;合成氨工業(yè)水污染治理技術(shù)研究[D];南京理工大學(xué);2005年
10 曹樹余;合成氨廢水處理設(shè)計與運(yùn)行控制研究[D];河北科技大學(xué);2013年
，本文編號：1270393
本文鏈接：http://sikaile.net/kejilunwen/huagong/1270393.html
