本文關(guān)鍵詞：基于石墨相氮化碳的復(fù)合材料的制備及其光催化產(chǎn)氫性能研究

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【摘要】：自2009年X.Wang等人首次報道了石墨相氮化碳(g-CN)具有可見光下分解水產(chǎn)氫的活性,作為一種全新的不含金屬的半導(dǎo)體材料,g-CN引起了科研工作者的極大興趣。近年來,盡管關(guān)于g-CN光催化劑的研究層出不窮,然而其可見光響應(yīng)能力差,電荷分離效率低等固有缺陷始終制約著g-CN活性的進一步提高。針對這些問題,本文主要從分子設(shè)計合成、擴展g-CN可見光吸收范圍、提高電荷分離效率這幾個方面展開研究,具體工作內(nèi)容如下:(1)利用尿素在高溫下聚合制備出比表面積大且孔徑結(jié)構(gòu)發(fā)達的片層狀g-CN。在光敏劑藻紅B(EB)存在的條件下,利用光生電子將(NH4)2MoS4還原為MoS2并原位生長于g-CN片層上,成功構(gòu)建了MoS2/g-CN異質(zhì)結(jié),并對其晶相結(jié)構(gòu)、內(nèi)部孔徑結(jié)構(gòu)、微觀形貌、組成元素價態(tài)和光學(xué)性質(zhì)作了全面的研究;進而以EB為光敏劑,TEOA為犧牲劑考察了MoS2/g-CN-600的光催化產(chǎn)氫性能。在10 vol%TEOA,0.375 mM EB,pH 7.5,2.0 wt%MoS2負載量的條件下,該異質(zhì)結(jié)催化劑的最高產(chǎn)氫速率可達445.0μmol/h;在該體系中,MoS2/g-CN-600復(fù)合光催化劑的合成與產(chǎn)氫過程合二為一,實驗操作十分簡單且表現(xiàn)出極高的產(chǎn)氫活性。此外,對影響體系穩(wěn)定性的可能原因作了深入研究,實驗結(jié)果證實:光敏劑EB的快速降解和助催化劑MoS2的光腐蝕是造成體系產(chǎn)氫活性下降的主要原因。(2)利用溶劑熱法合成了一種窄帶隙的線狀石墨相氮化碳Lg-CN,其吸收帶邊位于703 nm,相應(yīng)的禁帶寬度為1.76 eV。將所制備的Lg-CN作為光敏劑,通過水熱-沉淀法成功構(gòu)筑了復(fù)合光催化劑Lg-CN-TiO2/Cu(OH)2(簡記為Lg-TiO2/Cu),并對其進行了一系列表征;以Lg-TiO2/Cu為催化劑,CH3OH為犧牲劑構(gòu)建了Lg-TiO2/Cu-CH3OH光催化產(chǎn)氫體系,并對其產(chǎn)氫活性進行了測試。實驗結(jié)果表明:在Lg-CN含量為6 wt%,Cu(OH)2負載量為1.5 wt%,pH 8.0的最佳條件下,6%Lg-TiO2/1.5%Cu的平均產(chǎn)氫速率可達37.8μmol/h;循環(huán)產(chǎn)氫實驗的結(jié)果表明,該復(fù)合光催化劑具有良好的穩(wěn)定性,經(jīng)歷三輪循環(huán)后其產(chǎn)氫效率并無顯著下降。
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2

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