發(fā)布時間：2017-11-30 07:04

  本文關(guān)鍵詞：基于活性氧化鋁負載催化劑的等離子體催化合成氨研究

  更多相關(guān)文章： 合成氨 等離子體 諧振特性 改性Al_2O_3 循環(huán)

【摘要】：合成氨工業(yè)是化學工業(yè)的支柱產(chǎn)業(yè),對農(nóng)業(yè)及國計民生穩(wěn)定發(fā)展有直接關(guān)系。氨不僅是氮肥的主要來源,對農(nóng)業(yè)發(fā)展起著十分重要的作用,還是一種潛在的新能源載體。介質(zhì)阻擋放電(DBD)等離子體耦合催化可在常壓下合成氨,因而可降低能耗,同時也為分布式模式合成氨提供了新思路。DBD諧振特性直接影響DBD反應(yīng)器內(nèi)的氨產(chǎn)率,而有關(guān)DBD等離子體催化合成氨與諧振相關(guān)性的研究鮮有報道。合成氨所用催化劑載體γ-Al_2O_3顯酸性會吸附氨氣,需要降低表面酸性來提高催化劑的活性。另外,采用循環(huán)模式進行氨的合成可以消除外擴散,進一步提高氨產(chǎn)率。本文采用新型等離子體反應(yīng)器在常壓下開展合成氨研究工作,包括諧振特性研究、催化劑改性和設(shè)備循環(huán)操作,主要研究內(nèi)容及取得的成果和結(jié)論如下:(1)在DBD等離子體反應(yīng)器內(nèi),分別考察了操作參數(shù)和結(jié)構(gòu)參數(shù)對氨產(chǎn)率和DBD系統(tǒng)諧振特性的影響,進一步闡述DBD等離子體催化合成氨與諧振的相關(guān)性。結(jié)果表明:DBD諧振頻率處氨產(chǎn)率最高,輸入電壓和放電區(qū)寬度增加,DBD諧振頻率減小,而DBD諧振頻率的減小有利于氨產(chǎn)率的提高。氣體總流量、N_2/H_2體積比、有無催化劑填充、催化劑粒徑和放電位置對DBD諧振特性影響不大,但提高氣體總流量、增加N_2/H_2體積比、填充催化劑、減小催化劑粒徑和放電位置在中下或中間位置有利于氨產(chǎn)率的提高。(2)分別使用CaO和MgO改性Al_2O_3催化劑(CaO-Al_2O_3、MgO-Al_2O_3),進一步浸漬得到釕基催化劑(Ru/CaO-Al_2O_3、Ru/MgO-Al_2O_3),通過BET、TEM、NH_3-TPD對改性催化劑進行表征,考察改性催化劑在DBD等離子體反應(yīng)器中的合成氨活性。結(jié)果表明:催化劑活性受催化劑比表面積和表面酸堿性的影響,隨著堿土金屬氧化物CaO、MgO含量的增加,催化劑比表面積增加,表面酸性降低,催化劑的活性提高,而CaO和MgO增加到一定量時催化劑比表面積開始減小,催化劑活性變化不明顯。浸漬Ru有利于催化劑合成氨活性進一步提高,其中Ru/5%CaO-Al_2O_3的催化效果最好,其氨產(chǎn)率和能量產(chǎn)率在240℃附近達到最大。(3)反應(yīng)器改進裝置包括吸附系統(tǒng)和循環(huán)系統(tǒng),并在此基礎(chǔ)上對合成氨工藝參數(shù)(N_2/H_2體積比、輸入電壓和氣體循環(huán)流量)進行優(yōu)化。結(jié)果表明:當DBD反應(yīng)器在循環(huán)與不循環(huán)下進行合成氨反應(yīng)時,最佳N_2/H_2體積比均為2:1,氫氣的單程轉(zhuǎn)化率隨著N_2/H_2體積比的增加而增加,但氮氣的單程轉(zhuǎn)化率隨著N_2/H_2體積比的增加而減小。增加輸入電壓會使氨產(chǎn)率和能量產(chǎn)率提高。氣體循環(huán)流量的增加可以使合成的氨及時從催化劑表面擴散到氣流主體中,從而促進氨產(chǎn)率的提高。
【學位授予單位】：浙江工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ113.247

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 譚恒俊;趙陽;;合成氨工業(yè)節(jié)能減排的分析[J];科技風;2012年06期

2 溫倩;;我國合成氨行業(yè)發(fā)展分析[J];化學工業(yè);2012年10期

3 劉化章;;合成氨工業(yè):過去、現(xiàn)在和未來——合成氨工業(yè)創(chuàng)立100周年回顧、啟迪和挑戰(zhàn)[J];化工進展;2013年09期

4 徐揚群;合成氨工業(yè)的先驅(qū)者——哈伯博士[J];現(xiàn)代化工;1986年01期

5 董潔高;;我國合成氨工業(yè)的進展及對我市的建議[J];天津化工;1989年01期

6 楊華，，佛迎高;談合成氨的最適宜反應(yīng)溫度[J];內(nèi)蒙古石油化工;1994年04期

7 李瓊玖;合成氨工業(yè)的前景[J];四川化工與腐蝕控制;1999年05期

8 吉仕懷;;合成氨工業(yè)[J];第二課堂(高中版);2007年12期

9 王林兆;《合成氨工業(yè)》教學實錄[J];化學教學;2001年05期

10 滕靜,劉憲兵;我國合成氨工業(yè)水污染物治理技術(shù)及控制標準[J];中國環(huán)保產(chǎn)業(yè);2000年01期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前6條

1 劉化章;李小年;;催化合成氨與多相催化——合成氨是夕陽工業(yè)嗎?[A];第十三屆全國催化學術(shù)會議論文集[C];2006年

2 劉化章;;關(guān)注合成氨工業(yè)的節(jié)能減排——新型高效催化劑的應(yīng)用[A];中國化工學會2009年年會暨第三屆全國石油和化工行業(yè)節(jié)能節(jié)水減排技術(shù)論壇會議論文集（下）[C];2009年

3 劉海軍;;合成氨工業(yè)“三廢”處理及排放應(yīng)急技術(shù)[A];低碳經(jīng)濟促進石化產(chǎn)業(yè)科技創(chuàng)新與發(fā)展——第六屆寧夏青年科學家論壇論文集[C];2010年

4 侯淳;李雪秦;周祖國;楊懋華;漆利娟;田豐;;帶夾套橫紋管折流桿換熱器在合成氨工業(yè)中的應(yīng)用[A];2004年全國化工、石化裝備國產(chǎn)化暨設(shè)備管理技術(shù)交流會會議論文集[C];2004年

5 周程;;戰(zhàn)略性新興產(chǎn)業(yè)是如何育成的?——哈伯-博施合成氨法的發(fā)明與應(yīng)用案例研究[A];第六屆中國科技政策與管理學術(shù)年會論文集[C];2010年

6 尹先清;伍家忠;王華雄;汪文新;;合成氨廢水氨氮處理技術(shù)研究[A];2002熱烈慶祝全國化工給排水設(shè)計技術(shù)中心站成立四十周年技術(shù)交流會論文集[C];2002年

中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前9條

1 通訊員 茍愛仙　王博棋;石化院新型合成氨催化劑研究獲突破[N];中國石油報;2010年

2 本報記者 郁紅;合成氨:有多少潛力可以變?yōu)楝F(xiàn)實[N];中國化工報;2013年

3 ;我國合成氨工業(yè)節(jié)能潛力大[N];中國化工報;2004年

4 閆俊榮;“五化”調(diào)轉(zhuǎn)引領(lǐng)合成氨技術(shù)升級[N];中國化工報;2012年

5 李小林 張培信 林紫;情系合成氨工程研究[N];中國石化報;2003年

6 賴長春;釕催化劑帶來合成氨技術(shù)革命[N];中國化工報;2004年

7 記者 王玲;新型催化劑助合成氨業(yè)節(jié)能減排[N];中國化工報;2007年

8 本報記者 童克難;三成多落后產(chǎn)能要淘汰[N];中國環(huán)境報;2013年

9 張興剛邋張建民;新技術(shù)促合成氨工業(yè)節(jié)能減排[N];中國化工報;2008年

中國碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 談薇;甲烷氮氣常壓合成氨催化劑的制備及性能研究[D];西北大學;2016年

2 宋小芳;基于活性氧化鋁負載催化劑的等離子體催化合成氨研究[D];浙江工業(yè)大學;2016年

3 韓慧;高氣壓非平衡等離子體化學合成氨的研究[D];大連海事大學;2002年

4 彭鋒;合成氨清潔生產(chǎn)評估考核系統(tǒng)設(shè)計與實現(xiàn)[D];中國科學技術(shù)大學;2011年

5 諸葛紹淵;常壓介質(zhì)阻擋放電等離子體協(xié)同催化合成氨應(yīng)用基礎(chǔ)研究[D];浙江工業(yè)大學;2015年

6 李輝軍;包埋氨氧化細菌處理合成氨工業(yè)廢水的研究[D];南京理工大學;2014年

7 王燕;常壓DBD的演變過程及其在合成氨研究中的應(yīng)用[D];大連海事大學;2003年

8 章正勇;固定化細菌處理合成氨工業(yè)廢水的試驗研究[D];南京理工大學;2007年

9 李志杰;鈣鈦礦型高溫質(zhì)子導體的合成及其在電化學合成氨中的應(yīng)用[D];新疆大學;2005年

10 馮素敏;合成氨工業(yè)水污染治理技術(shù)研究[D];南京理工大學;2005年

本文編號：1238431