本文關(guān)鍵詞：有序介孔碳的功能化改性及去除新型有機污染物的研究

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【摘要】：新型有機污染物((Emerging Organic Contaminants(EOCs))是一類具有潛在危害的有機污染物,在環(huán)境中檢出的濃度較低,傳統(tǒng)方法不能高效的去除。本文針對這一難題,提出了制備高比表面積孔道規(guī)則有序的介孔碳材料(OMC),進而功能化構(gòu)筑具有催化效應(yīng)的金屬負載型有序介孔碳,以結(jié)合新型高級氧化技術(shù)(AOPs),構(gòu)建對典型模板化合物—四溴雙酚A的高效降解去除工藝,克服了金屬粒子在應(yīng)用中易氧化失活及易團聚的不足,集合了OMC、金屬和AOPs的優(yōu)勢。具體內(nèi)容如下:1,采用軟模板法制備OMC。以苯酚和甲醛為原料,合成酚醛樹脂作為碳源,利用表面活性劑F127作為模板,探討了制備過程的最優(yōu)工藝條件:苯酚:甲醛=1:2(m/m)比率進行,F127與酚醛樹脂按1/1質(zhì)量比投加,固化過程溫度設(shè)為100℃,在N2氛圍保護下800℃焙燒,得到的OMC結(jié)構(gòu)規(guī)則有序,OMC樣品孔徑為3.8nm,表面積為523 cm~2g~(-1)。2,以Fe(NO_3)_3·9H_2O為金屬源,NaBH4為還原劑,經(jīng)過超聲浸漬-高溫焙燒-液相還原,使空白OMC載體負載零價鐵粒子。所得復(fù)合材料Fe/OMC介孔孔道規(guī)則有序,基體中含有Fe和Fe_2O_3兩種形態(tài)的鐵粒子,Fe/OMC-0.2(Fe與OMC投加質(zhì)量比為0.2)樣品孔徑為3.7 nm,比表面積457 cm~2g~(-1)。3,對比研究OMC和Fe/OMC對TBBPA去除效果。Fe/OMC與H_2O_2的Fenton體系中,在酸性條件pH=3,H_2O_2濃度為10 mmol/L,Fe/OMC投加量為0.4g/L時,平衡降解去除率可以達到95%以上;而OMC的去除效果不受酸堿性和氧化劑H_2O_2濃度的影響,去除率在70%以上,隨著投加量增大可以達到90%以上。OMC重復(fù)使用3次去除率從71.07%降到51.78%;而Fe/OMC重復(fù)使用3次去除率94.21%下降為56.05%。4,引入硅源制備OMC和Co/OMC的工藝條件為:硅源最佳投入為TEOS/酚醛樹脂=2/1(m/m),最佳鈷源加入量為Co/OMC-0.1(硝酸鈷與酚醛樹脂質(zhì)量比為0.1);制備的Co/OMC結(jié)構(gòu)有序規(guī)則,鈷粒子以Co2O_3形式存在。OMC孔徑為3.9 nm,比表面積為632 m2·g-1,Co/OMC孔徑為3.8 nm,比表面積為576m2·g-1。5,重點對比考察Co/OMC對TBBPA的高級氧化降解。Co/OMC催化過硫酸根的降解率達到95.4%,高于過硫酸根不存在條件下OMC和Co/OMC的去除率63.2%和73.6%。降解的最優(yōu)化條件為:TBBPA初始濃度為100 mg/L,初始pH值為3,PDS投加量為6mmol/L,Co/OMC投加量為400 mg/L,30℃下,反應(yīng)120 min,降解去除可達到平衡,TBBPA去除率為95.85%。降解動力學(xué)研究降解過程很好的符合一級動力學(xué)模型,Co/OMC重復(fù)實驗三次的降解率高達87.2%,相比于合成的Fe/OMC,表明Co/OMC復(fù)合材料具有很好的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X505;TQ127.11

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