本文關(guān)鍵詞：摻雜S和O石墨烯體系吸附特性研究

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【摘要】：石墨烯是一種由碳原子以SP2雜化軌道構(gòu)成的二維蜂窩狀結(jié)構(gòu)的新型碳材料,具有獨(dú)特的物理和化學(xué)性質(zhì),在燃料電池、光電器件和微電子器件等領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景。石墨烯結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,大比表面積使其具有很強(qiáng)的吸附特性。研究發(fā)現(xiàn)通過(guò)摻雜雜質(zhì)原子可以顯著提高石墨烯的吸附特性、改善其催化活性。燃料電池可以將化學(xué)能轉(zhuǎn)換為電能,具有能量轉(zhuǎn)換效率高,環(huán)境污染少的優(yōu)點(diǎn),目前影響燃料電池技術(shù)產(chǎn)業(yè)化的主要原因是,在電池陰極發(fā)生的氧還原反應(yīng)(ORR)需要依賴貴金屬鉑(Pt)作為催化劑,存在儲(chǔ)量有限、成本昂貴等瓶頸問(wèn)題。因此研究提高鉑的利用率、降低用量,進(jìn)而開(kāi)發(fā)價(jià)格低廉、高性能和高穩(wěn)定性的非Pt催化劑電極材料成為當(dāng)前重要課題。本文基于第一性原理的密度泛函理論,采用平面波超軟贗勢(shì)的方法,分別構(gòu)建摻S/O石墨烯模型和摻S/O吸附官能團(tuán)O、O2、OH、OOH模型,研究了摻雜體系對(duì)四種官能團(tuán)的吸附特性以及在氧還原反應(yīng)中的催化特性。對(duì)于摻S/O石墨烯,通過(guò)計(jì)算摻雜體系的能帶、態(tài)密度、吸附能、電荷轉(zhuǎn)移和原子間距變化,發(fā)現(xiàn)摻S/O石墨烯對(duì)于官能團(tuán)O、O2、OH、OOH有很強(qiáng)的吸附性,尤其是對(duì)官能團(tuán)O的吸附性最大,其中摻S石墨烯吸附O體系中,電荷轉(zhuǎn)移量最多；摻O石墨烯吸附O2體系,電荷轉(zhuǎn)移量最多。在摻雜S/O體系吸附O2與OOH中,O2和OOH中O-O鍵長(zhǎng)增大,O-O之間作用力減弱,符合氧還原反應(yīng)的催化機(jī)制。另外,在氧還原反應(yīng)中,通過(guò)計(jì)算摻雜吸附體系的電荷密度以及態(tài)密度發(fā)現(xiàn),對(duì)于摻S體系,S原子失去電子,帶正電荷,氧還原反應(yīng)的催化活性位置是S原子而不是與S原子相鄰的C原子,摻S石墨烯催化氧還原反應(yīng)遵循四電子途徑；對(duì)于摻O石墨烯,與摻S石墨烯不同,石墨烯摻雜O原子后,雜質(zhì)O原子得到電子,帶負(fù)電荷,氧還原反應(yīng)的催化活性位置是與雜質(zhì)O原子相鄰的C原子,催化反應(yīng)遵循四電子途徑。
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O613.71;TM911.4

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本文編號(hào)：1169806