本文關(guān)鍵詞：石墨相氮化碳的可控制備及光催化制氫性能研究

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【摘要】：將低密度的太陽(yáng)能通過(guò)半導(dǎo)體光催化技術(shù)轉(zhuǎn)化為高密度的化學(xué)能被認(rèn)為是解決能源危機(jī)和環(huán)境污染等的理想途徑。近年來(lái),石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有良好的化學(xué)惰性、熱穩(wěn)定性以及生物兼容性。由于其具有合適的帶隙(2.7eV),獨(dú)特的電子能帶結(jié)構(gòu),作為一種廉價(jià)、穩(wěn)定的可見(jiàn)光型催化劑,在光催化領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用于太陽(yáng)能的光催化轉(zhuǎn)化,如光催化分解水制氫制氧、有機(jī)污染物的降解等,展現(xiàn)出誘人的應(yīng)用前景。然而,傳統(tǒng)的g-C_3N_4光催化劑存在的比表面積小,光生電子-空穴容易復(fù)合,光催化活性低等問(wèn)題。為進(jìn)一步提高g-C_3N_4的光催化效果,本論文通過(guò)采用構(gòu)建前驅(qū)體的方法對(duì)g-C_3N_4進(jìn)行納米化改性和異質(zhì)元素?fù)诫s。在不破壞半導(dǎo)體光催化材料的基本化學(xué)結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上,通過(guò)對(duì)g-C_3N_4基體的改性來(lái)提高其光催化性能。研究?jī)?nèi)容包括:1.由于三聚氰胺在酸性條件下會(huì)水解形成三聚氰酸,二者通過(guò)分子間氫鍵作用形成超分子結(jié)構(gòu)。因此,選取三聚氰胺為原料在亞磷酸溶液中經(jīng)過(guò)水熱反應(yīng)得到超分子前驅(qū)體,再進(jìn)行熱聚合形成分級(jí)結(jié)構(gòu)磷摻雜氮化碳管。通過(guò)控制反應(yīng)時(shí)間我們得到了形成特殊結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理。借助一系列表征手段發(fā)現(xiàn)微納分級(jí)結(jié)構(gòu)的磷摻雜氮化碳能夠促進(jìn)光生載流子的分離,在可見(jiàn)光照射下有良好的光催化制氫活性和循環(huán)穩(wěn)定性。2.通過(guò)選取不同磷酸鹽和三聚氰胺進(jìn)行水熱反應(yīng),由于電離得到的磷酸根離子的大小、pH值存在差異,得到不同形貌結(jié)構(gòu)的前驅(qū)體,經(jīng)過(guò)高溫?zé)峋酆系玫较鄳?yīng)形貌的磷摻雜氮化碳。磷摻雜導(dǎo)致半導(dǎo)體的電子能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生改變,有效拓寬了催化劑的光響應(yīng)范圍,并且抑制光生電子空穴的復(fù)合。與g-C_3N_4相比,磷摻雜氮化碳在可見(jiàn)光下的光解水制氫性能顯著提高。3.將三聚氰胺和氧化石墨通過(guò)浸漬-熱還原的方法得到g-C_3N_4/rGO納米復(fù)合材料。整個(gè)體系中石墨烯不僅能夠作為吸光物質(zhì)增加催化劑對(duì)光的吸收,而且由于其優(yōu)異的導(dǎo)電性能夠有效的促進(jìn)光生電子的傳輸。因此,制備得到的g-C_3N_4/rGO光催化劑比純g-C_3N_4在可見(jiàn)光光解水制氫方面有優(yōu)異的性能。
【學(xué)位授予單位】：黑龍江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ116.2

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本文編號(hào)：1168775