發(fā)布時(shí)間：2017-11-08 18:37

  本文關(guān)鍵詞：Al-Ga-In-Sn四元合金產(chǎn)氫特性及影響因素研究

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【摘要】：隨著世界能源危機(jī)的不斷加劇及傳統(tǒng)能源對(duì)環(huán)境造成的巨大污染,世界各國(guó)都致力于新能源的研究中,先后開(kāi)發(fā)出了太陽(yáng)能、風(fēng)能、核能、地?zé)崮艿刃履茉?但這些能源都不能像石油和天然氣能源一樣具備可儲(chǔ)存和運(yùn)輸?shù)奶攸c(diǎn),且在開(kāi)發(fā)過(guò)程中需要付出較高的成本,進(jìn)而更加限制了他們?cè)谀茉词袌?chǎng)中的進(jìn)一步應(yīng)用。相對(duì)于其他新能源來(lái)說(shuō),氫氣具有燃燒值高、燃燒產(chǎn)物無(wú)污染等一系列優(yōu)點(diǎn),因此氫氣的制備和應(yīng)用越來(lái)越成為國(guó)內(nèi)外專家們研究的重點(diǎn),但由于氫能源在制備、儲(chǔ)存和運(yùn)輸過(guò)程中存在安全性、不可持續(xù)性等問(wèn)題,進(jìn)而限制了它的進(jìn)一步應(yīng)用。為解決此問(wèn)題,我們?cè)O(shè)計(jì)了按需在線供氫系統(tǒng),將氫氣的制備、儲(chǔ)存、運(yùn)輸結(jié)合起來(lái),通過(guò)控制反應(yīng)的產(chǎn)氫速率和產(chǎn)氫效率,使該系統(tǒng)能實(shí)現(xiàn)平穩(wěn)、持久的運(yùn)轉(zhuǎn);采用活潑金屬與溶液反應(yīng)制氫,實(shí)現(xiàn)了氫氣安全緊湊的儲(chǔ)存和運(yùn)輸。在所有活潑金屬中,金屬Al具有來(lái)源廣泛、儲(chǔ)量豐富、能量密度高、價(jià)格便宜等優(yōu)點(diǎn),成為活潑金屬與溶液反應(yīng)制氫的首選,理論上Al可以直接與水反應(yīng)產(chǎn)生氫氣,但由于Al具有較高的化學(xué)活性,在空氣中Al表面極易形成一層致密的氧化膜,從而阻止了Al與水的反應(yīng)。可通過(guò)以下兩種方法解決此問(wèn)題:一是將Al與一些無(wú)機(jī)鹽混合制成納米級(jí)粉末;二是在金屬Al中加入低熔點(diǎn)的金屬(Ga、In、Sn)形成合金,從而提高了金屬Al的化學(xué)活性。本論文采用傳統(tǒng)的熔融澆鑄方法制備Al合金,在以Al為基體的金屬中加入低熔點(diǎn)金屬Ga、In、Sn,制備出了80 wt%Al-5 wt%Ga-11.5 wt%In-3.5 wt%Sn合金。通過(guò)對(duì)合金樣品進(jìn)行XRD、SEM與EDX和DSC測(cè)試表征,分析了合金的物相組成、顯微結(jié)構(gòu),并在此基礎(chǔ)上提出了合金化活化機(jī)理,研究了反應(yīng)溶液中離子種類(陰陽(yáng)離子)、離子濃度、溶液pH值和反應(yīng)溫度、保溫時(shí)間對(duì)合金產(chǎn)氫性能(產(chǎn)氫速率和產(chǎn)氫量)的影響;對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行了XRD測(cè)試且分析了其物相組成,并對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物中Ga-In-Sn合金和水解產(chǎn)物Al(OH)3的回收利用進(jìn)行了分析和展望。研究發(fā)現(xiàn),Al-Ga-In-Sn四元合金物相組成主要是由Al和In3Sn兩相組成,其中Al的峰特別明顯。通過(guò)掃描電鏡和能譜分析了合金的顯微結(jié)構(gòu),合金內(nèi)部組織成棒球狀,并存在明顯的裂紋和缺陷。合金組織主要由Al(Ga)固溶體、金屬間化合物In3Sn相組成,且In3Sn存在于Al的晶界處。在合金與溶液反應(yīng)過(guò)程中,最開(kāi)始起活化作用的是Al(Ga)固溶體,當(dāng)溫度達(dá)到二者的共晶溫度后,Al從固溶體中不斷溶出與溶液接觸反應(yīng),由于此反應(yīng)為熱動(dòng)力型反應(yīng),隨著溫度的升高,當(dāng)合金中局部達(dá)到了Al-Ga-In-Sn四元合金共晶溫度時(shí),Al將不斷從合金中溶出,繼續(xù)與溶液反應(yīng),直到Al反應(yīng)完全為止。在產(chǎn)氫特性影響因素的研究中發(fā)現(xiàn),反應(yīng)溶液中不同陰陽(yáng)離子對(duì)反應(yīng)的影響各不相同,有的陰離子對(duì)反應(yīng)有一定的促進(jìn)作用,例如Cl-離子;而有的陰離子對(duì)反應(yīng)有一定的阻礙作用,例如SO42-離子。離子濃度方面,隨著濃度的增加,產(chǎn)氫速率逐漸減小,產(chǎn)氫量變化不大,當(dāng)AlCl3溶液濃度達(dá)到1mol/L時(shí),合金的產(chǎn)氫速率變得緩慢但相對(duì)平緩,產(chǎn)氫量也接近理論值。與此同時(shí),pH值對(duì)反應(yīng)的影響較為明顯,在酸性和堿性條件下都能完全反應(yīng),在中性溶液中產(chǎn)氫性能有所下降,NH3·H2O與合金的產(chǎn)氫速率慢但平穩(wěn),產(chǎn)氫量達(dá)到467mL左右。此外,溫度和保溫時(shí)間對(duì)產(chǎn)氫性能也有一定的影響,隨著溫度和保溫時(shí)間的增加,產(chǎn)氫速率和產(chǎn)氫量都得到一定程度的提高。在合金與溶液的反應(yīng)過(guò)程中,只會(huì)消耗Al和溶液,Ga、In、Sn作為活化成分,反應(yīng)前后物相不變,在降低成本和實(shí)現(xiàn)Al循環(huán)利用方面,對(duì)產(chǎn)物中Ga-In-Sn合金和水解產(chǎn)物Al(OH)3的回收利用顯得尤為重要。通過(guò)初步研究發(fā)現(xiàn),在合金與AlCl3溶液反應(yīng)時(shí),當(dāng)濃度達(dá)到1mol/L時(shí),反應(yīng)后的產(chǎn)物為無(wú)色透明液體,Ga-In-Sn合金沉積在溶液的底部,此時(shí)采用固液分離就可將Ga-In-Sn合金分離出來(lái),而透明的溶液經(jīng)過(guò)一定條件的處理就可得到Al(OH)3沉淀,再通過(guò)Al的工業(yè)制備法就可以得到金屬Al單質(zhì)。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ116.2

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1 李永濤;Al-Ga-In-Sn四元合金產(chǎn)氫特性及影響因素研究[D];吉林大學(xué);2016年

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本文編號(hào)：1158357