納米鎢酸鉍光催化材料的制備及其性能研究
本文關(guān)鍵詞:納米鎢酸鉍光催化材料的制備及其性能研究
更多相關(guān)文章: 納米Bi_2WO_6 低溫燃燒法 水熱法 鎳摻雜 性能研究 影響因素
【摘要】:鎢酸鉍(Bi2WO6)是典型的n型半導(dǎo)體光催化劑,在近紫外光或是可見光下,即可有效降解水中的有機污染物甚至是持久性有機物。但其仍然存在比表面積較小及光生載荷子分離效率低等缺陷。本文采用低溫燃燒法和水熱摻雜法制備改性納米鎢酸鉍,以提高其吸附和光催化性能;以羅丹明B(Rh B)為模式污染物,考察制備條件和反應(yīng)條件對納米鎢酸鉍吸附和光催化性能的影響,并探討其光催化降解過程中的主要機理。論文取得如下研究成果:(1)采用低溫燃燒法(LCM),通過調(diào)節(jié)氧化劑硝酸鉍(Bi(NO3)3·5H2O)與還原劑氨基乙酸(C2H5NO2)比例(6:12、6:10、6:6、6:3和6:2)制備納米鎢酸鉍(nano-Bi2WO6)。制備nano-Bi2WO6均為純正交相,其等電點(3.7~6.2)隨制備氧化劑與還原劑之比(M氧/M還)增大而減小,其晶格粒徑(14.7~21.8 nm)、禁帶波長(433~472 nm)隨M氧/M還先減小后增大,而其比表面積(12.9~32.8 m2·g-1)則隨M氧/M還先增大后小。當(dāng)M氧/M還為6:3時,制備nano-Bi2WO6吸附和光催化性能均達到最佳,其對Rh B的吸附過程和光催化過程分別符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程和一級動力學(xué)方程式,平衡吸附量和降解速率常數(shù)分別為7.69 mg/g和0.0304 min-1;其對Rh B的光催化降解主要由·OH氧化所致,降解過程中Rh B首先以共軛顯色基團直接斷裂途徑降解,之后以脫乙基-共軛顯色基團斷裂途徑降解。(2)體系反應(yīng)條件(p H值及共存陰陽離子)顯著影響LCM制備nano-Bi2WO6(M氧/M還=6:3)的吸附和光催化性能。其中nano-Bi2WO6的吸附(qe為7.04~15.11 mg·g-1)及光催化性能(kv為0.0220~0.0557 min-1)總體與p H值(1~9)成反比。陰離子(Cl-、SO42-、PO43-)對nano-Bi2WO6的吸附和光催化性能總體有抑制作用,但不同陰離子的作用規(guī)律不盡相同,其中Cl-、SO42-隨濃度增高抑制作用增強,PO43-則隨濃度增高抑制作用減弱,這與其形成磷酸鉍沉淀有關(guān)。不同陽離子(Na+、Mg2+、Cu2+、Fe3+)對nano-Bi2WO6吸附和光催化性能的影響及作用規(guī)律不同,其中Na+和Cu2+可促進nano-Bi2WO6吸附作用而抑制其光催化作用,Mg2+對nano-Bi2WO6吸附及光催化均有抑制作用,Fe3+則對nano-Bi2WO6吸附及光催化均有促進作用,Na+對nano-Bi2WO6吸附和光催化性能的影響與其共存Cl-有關(guān),Mg2+、Cu2+、Fe3+對nano-Bi2WO6吸附和光催化性能的影響則與其水解作用有關(guān)及其參與光催化反應(yīng)有關(guān)。(3)采用水熱法,以鎳離子為改性劑,制備了不同鎳鎢比(Ni/W為0.05、0.15、0.5和0.75)的改性納米鎢酸鉍(Ni-Bi2WO6),其均為片狀結(jié)構(gòu)晶體。隨制備鎳鎢比增加,制備Ni-Bi2WO6的晶體粒徑(12.3~16.8 nm)和等電點(3.64~5.34)均呈現(xiàn)先減少后增加的趨勢,而其比表面積(24.96~39.71 mg·g-1)則呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢。當(dāng)Ni/W為0.15時,制備Ni-Bi2WO6的吸附和光催化性能均達到最佳,其對Rh B的吸附過程和光催化過程分別符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程和一級動力學(xué)方程式,平衡吸附量和降解速率常數(shù)分別為14.08mg/g和0.0155 min-1。Ni摻雜主要通過提高納米鎢酸鉍吸附性能而非其光吸收性能,提高其光催化性能。p H值顯著影響Ni-Bi2WO6吸附和光催化性能,呈現(xiàn)總體p H值越低Ni-Bi2WO6吸附和光催化性能越強的特征。
【關(guān)鍵詞】:納米Bi_2WO_6 低溫燃燒法 水熱法 鎳摻雜 性能研究 影響因素
【學(xué)位授予單位】:暨南大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36;TQ135.32
【目錄】:
- 摘要3-5
- Abstract5-10
- 第一章 緒論10-23
- 1.1 光催化技術(shù)概述10
- 1.2 半導(dǎo)體光催化劑及其光催化原理10-12
- 1.3 鉍系半導(dǎo)體光催化劑12-16
- 1.3.1 Bi_2O_3光催化劑12-13
- 1.3.2 鹵氧化鉍光催化劑13-14
- 1.3.3 釩酸鉍光催化劑14-15
- 1.3.4 鉬酸鉍光催化劑15
- 1.3.5 鎢酸鉍光催化劑15-16
- 1.4 鎢酸鉍的制備方法16-19
- 1.4.1 固相反應(yīng)法16-17
- 1.4.2 水熱法17-18
- 1.4.3 溶劑熱法18
- 1.4.4 微乳液法18
- 1.4.5 低溫燃燒法18-19
- 1.5 鎢酸鉍的摻雜改性研究19-21
- 1.5.1 金屬離子摻雜19-20
- 1.5.2 非金屬離子摻雜20
- 1.5.3 半導(dǎo)體復(fù)合20-21
- 1.6 研究目的與內(nèi)容21-23
- 1.6.1 研究目的21
- 1.6.2 研究內(nèi)容21-23
- 第二章 低溫燃燒法制備納米Bi_2WO_6光催化劑及其性能研究23-41
- 2.1 材料與方法23-25
- 2.1.1 試劑與儀器23-24
- 2.1.2 Bi_2WO_6光催化劑的制備24-25
- 2.2 催化劑表征方法25-26
- 2.2.1 X射線衍射(XRD)25
- 2.2.2 場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)和透射電子顯微鏡(TEM)25
- 2.2.3 紫外-可見漫反射光譜(UV-vis DRS)25-26
- 2.2.4 比表面積測定26
- 2.2.5 等電點(pHpzc)測定26
- 2.3 催化劑性能評價26-28
- 2.3.1 吸附性能評價26-27
- 2.3.2 光催化性能評價27-28
- 2.4 結(jié)果與討論28-39
- 2.4.1 LCM-Bi_2WO_6 XRD分析28-29
- 2.4.2 LCM-Bi_2WO_6形貌分析(SEM和TEM)29-30
- 2.4.3 LCM-Bi_2WO_6 UV-vis漫反射光譜分析30-31
- 2.4.4 LCM-Bi_2WO_6比表面積及孔徑分布分析31-32
- 2.4.5 LCM-Bi_2WO_6等電點(pHpzc)32-33
- 2.4.6 LCM-Bi_2WO_6吸附性能33-34
- 2.4.7 LCM-Bi_2WO_6光催化性能34-36
- 2.4.8 LCM-Bi_2WO_6的光催化降解機理36-39
- 2.5 小結(jié)39-41
- 第三章 溶液中陰/陽離子對Bi_2WO_6降解RhB的影響41-50
- 3.1 材料與方法41-42
- 3.1.1 試劑與儀器41
- 3.1.2 溶液pH對LCM-Bi_2WO_6吸附性能和光催化性能的影響41-42
- 3.1.3 溶液中陰/陽離子對LCM-Bi_2WO_6光催化性能的影響42
- 3.2 結(jié)果與討論42-49
- 3.2.1 溶液pH值對LCM-Bi_2WO_6吸附性能和光催化性能的影響42-44
- 3.2.2 不同酸度調(diào)節(jié)劑對LCM-Bi_2WO_6吸附性能和光催化性能的影響44-46
- 3.2.3 陰/陽離子對LCM-Bi_2WO_6吸附性能和光催化性能的影響46-49
- 3.3 小結(jié)49-50
- 第四章 水熱法制備Ni摻雜Bi_2WO_6及其性能研究50-70
- 4.1 材料與方法50-52
- 4.1.1 試劑與儀器50-51
- 4.1.2 Ni摻雜Bi_2WO_6光催化劑的制備51-52
- 4.2 催化劑表征方法52-53
- 4.2.1 X射線衍射(XRD)52
- 4.2.2 場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)和透射電子顯微鏡(TEM)52
- 4.2.3 紫外-可見漫反射光譜(UV-vis DRS)52-53
- 4.2.4 比表面積測定53
- 4.2.5 等電點(pHpzc)測定53
- 4.3 催化劑性能評價53-54
- 4.3.1 吸附性能評價53-54
- 4.3.2 光催化性能評價54
- 4.4 結(jié)果與討論54-68
- 4.4.1 Ni-Bi_2WO_6 XRD分析54-55
- 4.4.2 Ni-Bi_2WO_6形貌分析(SEM和HRTEM)55-57
- 4.4.3 Ni-Bi_2WO_6 EDS分析57-58
- 4.4.4 Ni-Bi_2WO_6 UV-vis漫反射光譜分析58-59
- 4.4.5 Ni-Bi_2WO_6比表面積及孔徑分布分析59-60
- 4.4.6 Ni-Bi_2WO_6等電點(pHpzc)60-61
- 4.4.7 Ni-Bi_2WO_6吸附性能61-62
- 4.4.8 Ni-Bi_2WO_6光催化性能62-65
- 4.4.9 溶液pH值對Ni-Bi_2WO_6吸附性能和光催化性能的影響65-68
- 4.5 小結(jié)68-70
- 第五章 結(jié)論與展望70-72
- 5.1 主要結(jié)論70
- 5.2 創(chuàng)新點70-71
- 5.3 研究展望71-72
- 參考文獻72-78
- 攻讀碩士期間發(fā)表論文78-79
- 致謝79
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