本文關(guān)鍵詞：超重力電沉積制備鎳基復(fù)合析氫電極材料

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【摘要】：日益加劇的能源危機(jī)和環(huán)境問題已激起人們探索清潔、可再生能源的動力。氫能作為一種清潔、可持續(xù)的化學(xué)燃料,被視為未來能源體系中最具發(fā)展前景的化石燃料替代品。在眾多的制氫技術(shù)中,水電解制氫是一種安全、可再生的制氫方法,能夠得到高純氫氣且無污染物排放。然而,電解水過程中由于陰極上較高的析氫過電位導(dǎo)致該方法較高的能耗,從而限制了該技術(shù)的發(fā)展。因而,開發(fā)高性價比的電極材料來降低析氫過電位具有重大的意義。目前,Ni及Ni基電極材料因其較高的活性及在堿性體系中良好的穩(wěn)定性而成為研究的熱點。本論文采用超重力電沉積的方法制備了Ni-CeO2、Ni-碳納米管(Ni-CNTs)和Ni-還原氧化石墨烯(Ni-rGO)復(fù)合陰極材料,并通過XRD、SEM、EDS和電化學(xué)分析方法對電極進(jìn)行了表征。同時,系統(tǒng)地研究了超重力場強(qiáng)度和復(fù)合相濃度對復(fù)合電極形貌、結(jié)構(gòu)及電化學(xué)性能的影響。采用超重力電沉積制備Ni-CeO2復(fù)合陰極材料。超重力場的引入能夠顯著增強(qiáng)傳質(zhì)過程,促進(jìn)鍍層晶粒的細(xì)化及提高復(fù)合進(jìn)入鍍層的納米CeO2顆粒的含量。電化學(xué)測試表明,超重力場中制備的鍍層的析氫性能與常規(guī)重力場中的相比得到了顯著的提高。在最佳濃度7 g/L CeO2添加量,2350 rpm轉(zhuǎn)速的超重力場下制備的鍍層呈現(xiàn)出最高的析氫反應(yīng)交換電流密度和粗糙度Rf,交換電流密度值是常規(guī)重力場下制備的鍍層的72倍。電催化性能的增強(qiáng)從根本上可歸功于鍍層中CeO2含量的提高,鍍層晶粒的細(xì)化以及比表面積的增大。以CNTs為復(fù)合相,在超重力場中制備了Ni-CNTs復(fù)合陰極材料。通過三步處理法對CNTs進(jìn)行截斷及表面氧功能化有效地改善了其分散性和懸浮穩(wěn)定性。制備的復(fù)合鍍層呈現(xiàn)出具有高比表面積的獨特的“毛線球”結(jié)構(gòu),這種獨特的結(jié)構(gòu)得益于超重力場對傳質(zhì)過程起到顯著的增強(qiáng)作用。電化學(xué)測試表明,在最佳濃度1.0 g/L CNTs添加量,3000 rpm轉(zhuǎn)速的超重力場下制備的鍍層表現(xiàn)出最佳的電催化活性,其在所研究的樣品中,呈現(xiàn)最小的Tafel斜率及最大的析氫反應(yīng)交換電流密度。其活性分別是常規(guī)重力場中制備的Ni-CNTs電極的17倍,純Ni鍍層的254倍。電化學(xué)活性的增強(qiáng)可歸結(jié)于具有“毛線球”結(jié)構(gòu)特征的Ni-CNTs復(fù)合顆粒所帶來的比表面積的增大以及Ni基質(zhì)與CNTs之間的相互作用。同樣采用超重力電沉積法來制備Ni-r GO復(fù)合陰極材料。制備的復(fù)合陰極呈現(xiàn)出獨特的多層“三明治”結(jié)構(gòu),并存在大量納米Ni顆粒。這種結(jié)構(gòu)特點為析氫反應(yīng)提供了較高的活性表面積。電化學(xué)測試表明,在最佳濃度0.7 g/L GO添加量,3000 rpm轉(zhuǎn)速下制備的材料顯示出最高的析氫反應(yīng)交換電流密度,其大約為純Ni電極的117倍,為常規(guī)重力場中制備的Ni-rGO陰極的5倍。通過長時間析氫反應(yīng)測試,復(fù)合電極表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性,其形貌特征幾乎未發(fā)生改變,這也表明rGO復(fù)合進(jìn)入Ni基質(zhì)不僅提高了材料析氫反應(yīng)的電催化活性,同時改善了電極的耐久性和耐蝕性。
【關(guān)鍵詞】：復(fù)合陰極 超重力場 析氫反應(yīng) 電催化活性
【學(xué)位授予單位】：燕山大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-13
• 第1章 緒論13-30
• 1.1 研究背景和意義13-15
• 1.1.1 氫能的特點13-14
• 1.1.2 氫氣的制備方法14-15
• 1.1.3 電解水制氫的基本原理15
• 1.2 析氫電極材料的研究概況15-25
• 1.2.1 電解析氫陰極材料的要求和選擇15-17
• 1.2.2 多孔鎳電極17-18
• 1.2.3 鎳基合金電極18-23
• 1.2.4 鎳基復(fù)合電極23-25
• 1.3 析氫電極材料的制備方法25-26
• 1.3.1 物理法25
• 1.3.2 化學(xué)鍍25
• 1.3.3 電化學(xué)沉積法25-26
• 1.4 超重力技術(shù)的研究應(yīng)用26-29
• 1.4.1 超重力技術(shù)在電化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用27
• 1.4.2 超重力的裝置設(shè)計27-29
• 1.5 課題研究的目的及內(nèi)容29-30
• 第2章 實驗方法30-39
• 2.1 實驗試劑、材料和儀器30-32
• 2.2 鎳基復(fù)合電極材料的制備32-35
• 2.2.1 超重力電沉積制備Ni-CeO_2復(fù)合電極32-33
• 2.2.2 超重力電沉積制備Ni-CNT復(fù)合電極33-34
• 2.2.3 超重力電沉積制備Ni-rGO復(fù)合電極34-35
• 2.2.4 對照組電極材料的制備35
• 2.3 電極材料理化性質(zhì)的表征35-36
• 2.3.1 掃描電鏡(SEM)及能譜(EDS)分析35
• 2.3.2 透射電鏡(TEM)分析35-36
• 2.3.3 X射線衍射(XRD)分析36
• 2.3.4 原子力顯微鏡(AFM)分析36
• 2.3.5 紅外光譜(IR)分析36
• 2.4 電化學(xué)性能表征36-38
• 2.4.1 Tafel極化曲線測試36-37
• 2.4.2 交流阻抗測試(EIS)37
• 2.4.3 循環(huán)伏安法(CV)37
• 2.4.4 計時電位法(CP)37-38
• 2.5 相關(guān)理論分析依據(jù)及計算38-39
• 2.5.1 超重力系數(shù)與轉(zhuǎn)速的關(guān)系38
• 2.5.2 1mol/LNaOH溶液中析氫反應(yīng)平衡電位的計算38
• 2.5.3 HER過電位ηc的計算38-39
• 第3章 超重力電沉積制備Ni-CeO_2復(fù)合電極及電化學(xué)性能研究39-54
• 3.1 不同納米CeO_2顆粒濃度下制備的Ni-CeO_2復(fù)合鍍層的性能39-45
• 3.1.1 XRD表征39-41
• 3.1.2 SEM表征41
• 3.1.3 EDS表征41-42
• 3.1.4 Tafel極化曲線測試42-44
• 3.1.5 交流阻抗測試44-45
• 3.2 不同超重力場下制備的Ni-CeO_2復(fù)合鍍層的性能45-52
• 3.2.1 XRD表征45-46
• 3.2.2 SEM表征46-48
• 3.2.3 EDS表征48-49
• 3.2.4 Tafel極化曲線測試49-50
• 3.2.5 交流阻抗測試50-51
• 3.2.6 循環(huán)伏安測試51-52
• 3.3 本章小結(jié)52-54
• 第4章 超重力電沉積制備Ni-CNT復(fù)合電極及電化學(xué)性能研究54-69
• 4.1 不同CNTs濃度下制備的Ni-CNTs復(fù)合鍍層的性能54-60
• 4.1.1 處理后的CNTs的形貌分析54-55
• 4.1.2 XRD分析55-56
• 4.1.3 SEM表征56-57
• 4.1.4 Tafel極化曲線測試57-58
• 4.1.5 交流阻抗測試58-60
• 4.2 不同超重力場下制備的Ni-CNTs復(fù)合鍍層的性能60-67
• 4.2.1 XRD表征60-61
• 4.2.2 SEM表征61-62
• 4.2.3 Tafel極化曲線測試62-64
• 4.2.4 交流阻抗測試64-65
• 4.2.5 循環(huán)伏安測試65
• 4.2.6 計時電位測試65-67
• 4.3 本章小結(jié)67-69
• 第5章 超重力電沉積制備Ni-rGO復(fù)合電極及電化學(xué)性能研究69-84
• 5.1 GO的表征69-71
• 5.2 不同GO濃度下制備的Ni-rGO復(fù)合鍍層的性能71-75
• 5.2.1 XRD分析71-72
• 5.2.2 SEM表征72
• 5.2.3 Tafel極化曲線測試72-74
• 5.2.4 交流阻抗測試74-75
• 5.3 不同超重力場下制備的Ni-rGO復(fù)合鍍層的性能75-82
• 5.3.1 XRD表征75-77
• 5.3.2 SEM表征77-78
• 5.3.3 Tafel極化曲線測試78
• 5.3.4 交流阻抗測試78-80
• 5.3.5 循環(huán)伏安測試80-81
• 5.3.6 計時電位測試81-82
• 5.4 本章小結(jié)82-84
• 結(jié)論84-85
• 參考文獻(xiàn)85-93
• 攻讀碩士學(xué)位期間承擔(dān)的科研任務(wù)與主要成果93-94
• 致謝94

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6 張晉衡,張惠元;一種新型析氫電極的制備方法[J];化學(xué)世界;1980年06期

7 李愛昌,李健飛,任寧,劉爽;硅電極表面鎳鎢磷合金電沉積及其析氫性能[J];材料保護(hù);2004年11期

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1 鞠峰;王為;;高性能析氫電極的研制[A];天津市電鍍工程學(xué)會第九屆學(xué)術(shù)年會論文集[C];2002年

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3 張衛(wèi)國;姚素薇;趙轉(zhuǎn)清;龔正烈;;電化學(xué)法制備納米晶Ni-W-P/p-Si電極及其催化析氫特性[A];2001年全國電子電鍍年會論文集[C];2001年

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7 謝正偉;鎳基電催化析氫電極材料的研究[D];西南科技大學(xué);2013年

8 劉春松;氯堿工業(yè)用析氫活性陰極的制備與研究[D];天津大學(xué);2006年

9 徐超;堿性電解水析氫電極研究[D];湖南大學(xué);2011年

10 司敬沛;氯堿工業(yè)鎳—硫活性陰極的研究[D];鄭州大學(xué);2006年

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