用于農藥廢水處理的微生物燃料電池陰極催化劑及其產電性能的研究
本文關鍵詞:用于農藥廢水處理的微生物燃料電池陰極催化劑及其產電性能的研究
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【摘要】:微生物燃料電池(microbial fuel cells, MFCs)是一種利用污水中的微生物作為生物催化劑,降解廢水中的有機物,實現(xiàn)污染物降解的同時產生電能,可以將污水“變廢為寶”的裝置。MFCs作為一種新型的能源回收和水資源可持續(xù)發(fā)展方式受到人們越來越多的關注。但是目前由于受到陰極氧還原催化劑鉑/碳(Pt/C)價格昂貴,自然界存儲量少,長期穩(wěn)定性差,不易工業(yè)化擴大生產等問題的影響,MFCs的規(guī)模化實際應用受到嚴重阻礙。因此,研究高性能且成本低廉的氧還原催化劑對MFCs的實際應用有重要的理論和現(xiàn)實意義。本文以農藥廠廢水為MFCs的底物,在去除廢水中有機物的同時,回收電能。為提高MFC的產電性能,開發(fā)制備了兩種雜原子摻雜的空氣陰極催化劑,應用于單室空氣陰極微生物燃料電池中,并結合催化劑的形貌、微觀結構以及氧還原催化活性等參數(shù),探究雜原子摻雜對空氣陰極氧化還原反應(ORR)催化活性的影響,推動MFC在農藥廢水處理資源化、商業(yè)化的應用。本文的研究結果包括以下兩部分:(1)通過在氨氣氛圍中直接熱處理纖維素紙,成功制備了一種比表面積高達1294.9m~2/g的氮摻雜碳催化劑。電化學測試表明,氮摻雜的碳材料催化劑在中性條件下有很高的電催化活性,并且發(fā)現(xiàn)其在MFC中能得到1041±90 mM/m~2的最大功率密度,是同體系下的Pt/C的最大功率密度584±10 mM/m~2的兩倍。氮摻雜碳催化劑的材料學表征表明,氮原子的摻雜和熱處理獲得的大的比表面積,對ORR催化活性的提高具有重要作用。該法制備催化劑過程簡單,是一種易擴大生產的制備方法,對于MFC的放大具有重要意義。(2)在上一章的研究基礎之上,通過在氨氣氛圍中直接熱處理碳黑BP-2000和聚四氟乙烯(PTFE)的混合物制備了氮氟共摻雜碳催化劑(BP-NF)。BP-NF催化劑相比單一氮摻雜(BP-N)和單一氟摻雜(BP-F)催化劑具有更好的電催化活性,主要表現(xiàn)在高的起始點位和極限電流密度。氮和氟共摻雜碳材料獲得的高電催化活性,可歸功于雜原子間協(xié)同效應的影響。通過構建單室空氣陰極微生物燃料電池對各種陰極催化劑的產電性能進行研究,氮氟共摻雜的BP-NF得到672 mM/m~2的最大功率密度為和749 mV的開路電壓,要比商用Pt (572 mM/m~2,693 mV). BP-N (588 mM/m~2,655 mV)以及BP-F (524mM/m~2,645 mV)的最大功率密度和開路電壓都高。這種方法制備的氮氟共摻雜碳催化劑,原料已商業(yè)化生產,價格低廉。制備過程簡單,可按比例擴大生產,為以后制備高效微生物燃料電池的ORR催化劑提供了新方法。
【關鍵詞】:微生物燃料電池 廢水處理 摻雜 氧還原催化劑
【學位授予單位】:四川農業(yè)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X786;TM911.45
【目錄】:
- 摘要4-6
- Abstract6-11
- 第一章 緒論11-26
- 1.1 引言11-14
- 1.1.1 農藥廢水污染11-12
- 1.1.2 農藥廢水處理技術12-14
- 1.2 微生物燃料電池14-18
- 1.2.1 微生物燃料電池的工作原理14-15
- 1.2.2 微生物燃料電池的發(fā)展歷程15
- 1.2.3 微生物燃料電池基本構型15-16
- 1.2.4 微生物燃料電池陽極材料16-17
- 1.2.5 微生物燃料電池陰極材料17-18
- 1.3 微生物燃料電池空氣陰極18-19
- 1.3.1 陰極的反應18
- 1.3.2 空氣陰極的結構18-19
- 1.4 空氣陰極材料催化劑的研究進展19-23
- 1.4.1 金屬催化劑19-21
- 1.4.2 聚合物催化劑21
- 1.4.3 碳基催化劑21-23
- 1.5 本文的研究目的、主要內容、創(chuàng)新點23-26
- 1.5.1 研究目的23-24
- 1.5.2 主要內容24-25
- 1.5.3 主要創(chuàng)新點25-26
- 第二章 實驗方法和實驗材料26-34
- 2.1 引言26
- 2.2 實驗試劑和設備26-27
- 2.2.1 主要試劑和材料26
- 2.2.2 實驗設備26-27
- 2.3 電極制作27-29
- 2.3.1 陽極制作27-28
- 2.3.2 空氣陰極制備28-29
- 2.4 空氣陰極電化學測試29
- 2.5 微生物燃料電池的構建和啟動29-32
- 2.5.1 微生物燃料電池的構建29-30
- 2.5.2 微生物燃料電池的接種和營養(yǎng)基質30-31
- 2.5.3 微生物燃料電池的運行31-32
- 2.6 電池性能電化學分析32-33
- 2.6.1 時間-電壓曲線32
- 2.6.2 極化曲線和功率密度曲線32-33
- 2.7 催化劑的材料學表征方法33-34
- 2.7.1 掃描電子顯微鏡(TEM)33
- 2.7.2 X射線衍射(XRD)33
- 2.7.3 X射線光電子能譜(XPS)33
- 2.7.4 比表面積(BET)及孔徑分布33-34
- 第三章 高效低成本氮摻雜碳材料催化劑的合成及在MFC中的應用研究34-43
- 3.1 引言34-35
- 3.2 催化劑和空氣陰極的制備35-36
- 3.3 空氣陰極的電化學性能36-37
- 3.4 微生物燃料電池電化學性能測試37-39
- 3.4.1 微生物燃料電池的電壓輸出37-38
- 3.4.2 MFC的功率密度曲線和極化曲線38-39
- 3.5 催化劑的相關表征39-41
- 3.5.1 XRD分析39
- 3.5.2 TEM掃描39-40
- 3.5.3 XPS表征40-41
- 3.6 比表面積和孔徑分布分析41-42
- 3.7 本章小結42-43
- 第四章 氮氟共摻雜碳材料催化劑的合成及在MFC中的應用研究43-53
- 4.1 引言43
- 4.2 催化劑和空氣陰極的制備43-44
- 4.3 空氣陰極的電化學性能44-46
- 4.4 各電池功率密度曲線和極化曲線的分析46-47
- 4.5 催化劑的相關表征47-51
- 4.5.1 TEM掃描47-48
- 4.5.2 比表面積和孔徑分布分析48-50
- 4.5.3 XPS分析50-51
- 4.6 本章小結51-53
- 第五章 總結和展望53-55
- 5.1 總結53-54
- 5.2 展望54
- 5.3 下一步工作計劃54-55
- 參考文獻55-63
- 致謝63-64
- 攻讀學位期間所發(fā)表的學術論文64-65
- 附錄65-66
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