發(fā)布時(shí)間：2017-10-17 03:16

  本文關(guān)鍵詞：新型碳催化劑載體的研究及其在燃料電池中的應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 甲醇燃料電池 氧化還原反應(yīng) 聚多巴胺 ZIF-90 Pt/C催化劑

【摘要】：燃料電池已被公認(rèn)為是一種很有發(fā)展前途的能源設(shè)備,被廣泛應(yīng)用于日常車輛運(yùn)輸和便攜式電子裝置,因?yàn)樗鼈兛梢灾苯訉⑷剂系幕瘜W(xué)能量轉(zhuǎn)換成電能,且無能量相互轉(zhuǎn)換的損耗,較少的污染物排放等優(yōu)點(diǎn)。鉑(Pt)是燃料電池系統(tǒng)中使用最為廣泛的催化劑,其催化效率很高。然而,純鉑易受到醇類燃料電池的中間產(chǎn)物一氧化碳的影響而中毒,降低了鉑的使用年限。因此,甲醇燃料電池的成本昂貴,這是其不能得到廣泛應(yīng)用的最主要的原因。因此,尋求低成本或是取代鉑金屬的催化劑成為研究的熱點(diǎn)。本文通過采用新型的碳載體替代商業(yè)Pt/C的碳黑載體,以期得到催化活性高,穩(wěn)定性好,耐腐蝕性強(qiáng)及成本低的新型貴金屬催化劑。1.通過鹽酸多巴胺在含有氯鉑酸溶液中聚合,聚多巴胺的結(jié)構(gòu)類似石墨烯,其可在自聚合過程中包覆貴金屬Pt單質(zhì)。通過控制攪拌速度和溫度來控制合成顆粒的大小,然后在氮?dú)獗Ｗo(hù)下高溫處理,形成新型催化劑Pt@CN。通過掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線光子能譜(XPS)等技術(shù)研究了其形貌結(jié)構(gòu)特征,并采用一系列的電化學(xué)測定方案對(duì)新型材料在硫酸溶液中和甲醇燃料電池中的應(yīng)用進(jìn)行檢測。最終合成的Pt@CN催化劑具有較好的氧化還原(ORR)能力,其穩(wěn)定性及抗中毒能力與商業(yè)Pt/C的相比也有所提高。2.合成了一種含氮量高、多孔有機(jī)金屬沸石咪唑框架材料(ZIF-90),高溫處理ZIF-90,并采用X光電子能譜儀(XPS)分析、掃描電子顯微鏡(SEM)等技術(shù)對(duì)該碳材料的形貌特點(diǎn)進(jìn)行了表征。沉積法得到Pt/CN催化劑。高溫處理后的ZIF-90材料成塊狀結(jié)構(gòu),且含氮比例較高。并使用循環(huán)伏安法(CV)、計(jì)時(shí)電流法(CA)和旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RED)對(duì)Pt/CN在甲醇燃料電池中的催化活性進(jìn)行評(píng)價(jià),電化學(xué)測試表明,合成的催化劑材料和商業(yè)Pt/C相比具有更高的氧化甲醇能力、更好的氧化還原活性(ORR)和穩(wěn)定性。3.再者,合成了多孔有機(jī)金屬框架結(jié)構(gòu)ZIF-90,減少Pt鉑量,制備高含氮量的Pt/CN材料,并摻雜入B、P,得到四種Pt-carbon陽極催化劑,分別為Pt/CN,Pt/CNB,Pt/CNP,Pt/CNBP。通過電化學(xué)表征等技術(shù)對(duì)該四種催化劑結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行了測定,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著摻雜元素的不同,表現(xiàn)出不同的催化特性,特別是當(dāng)B和P共同摻雜時(shí),甲醇氧化的電流密度比商業(yè)Pt/C高2.1倍,且穩(wěn)定性更佳。4.最后,基于1-乙基-3-甲基咪唑六氟磷酸鹽和1-乙基-3-甲基咪唑六氟硼酸鹽兩種離子液體中分別含有N、P和N、B等元素。因此,本章將離子液體經(jīng)惰性氣體保護(hù)下高溫處理的形成含有N、P或N、B的碳材料作為鉑基催化劑的碳載體,并經(jīng)過XPS、電化學(xué)等技術(shù)對(duì)該催化劑進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,新型載體對(duì)提高甲醇的催化有一定的促進(jìn)作用。
【關(guān)鍵詞】：甲醇燃料電池 氧化還原反應(yīng) 聚多巴胺 ZIF-90 Pt/C催化劑
【學(xué)位授予單位】：華東交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-25
• 1.1 前言10-11
• 1.2 燃料電池11-14
• 1.2.1 燃料電池的工作原理11-12
• 1.2.2 燃料電池的種類12-14
• 1.3 直接甲醇燃料電池（DMFCs）14-16
• 1.3.1 直接甲醇燃料電池（DMFCs）的工作原理14-15
• 1.3.2 直接甲醇燃料電池的優(yōu)點(diǎn)及缺陷15-16
• 1.3.3 直接甲醇燃料電池（DMFCs）的發(fā)展趨勢16
• 1.4 電極和電催化劑16-18
• 1.4.1 陽極16-17
• 1.4.2 陰極催化劑17-18
• 1.5 非貴金屬催化劑18-23
• 1.5.1 碳載體的影響18-20
• 1.5.2 含過渡金屬催化劑20-21
• 1.5.3 氮源對(duì)催化劑的影響21-22
• 1.5.4 熱處理對(duì)非貴金屬催化劑的影響22-23
• 1.5.5 其他非金屬催化劑23
• 1.6 本論文的研究背景、意義及內(nèi)容23-25
• 1.6.1 研究的背景和意義23
• 1.6.2 研究內(nèi)容23-25
• 第二章 聚多巴胺包覆鉑單質(zhì)納米材料的制備及其電化學(xué)性能的表征25-35
• 2.1 引言25-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分26-28
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑26-27
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)過程27
• 2.2.3 結(jié)構(gòu)表征27
• 2.2.4 電化學(xué)表征27-28
• 2.3 結(jié)果與討論28-34
• 2.3.1 Pt@CN的形貌表征28
• 2.3.2 Pt@CN催化材料的XPS表征分析28-29
• 2.3.3 Pt@CN與商業(yè)Pt/C的電化學(xué)性能的表征及其對(duì)比29-34
• 2.4 結(jié)論34-35
• 第三章 新型碳載貴金屬催化劑Pt/CN的制備及其電化學(xué)性能的研究35-46
• 3.1 引言35-36
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分36-38
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑36-37
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)過程37
• 3.2.3 結(jié)構(gòu)表征37-38
• 3.2.4 電化學(xué)測試38
• 3.3 結(jié)果與討論38-45
• 3.3.1 ZIF-90 和Pt/CN催化劑的形貌表征38-39
• 3.3.2 ZIF-90 熱處理前后的紅外表征39
• 3.3.3 ZIF-90 熱處理后的碳化物XPS表征分析39-40
• 3.3.4 Pt/CN電化學(xué)性能的表征40-45
• 3.4 結(jié)論45-46
• 第四章B、P的摻雜對(duì)新型Pt-carbon類材料催化性能的影響46-55
• 4.1 引言46-47
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分47-48
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑47-48
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)過程48
• 4.2.3 結(jié)構(gòu)表征48
• 4.2.4 電化學(xué)表征48
• 4.3 結(jié)果與討論48-53
• 4.3.1 樣品形貌表征48
• 4.3.2 XPS表征48-49
• 4.3.3 樣品電催化活性的表征49-50
• 4.3.4 樣品的氧化還原反應(yīng)（ORR）的表征50-51
• 4.3.5 溫度依賴性和活化能（Ea）的研究51-53
• 4.3.6 樣品催化穩(wěn)定性的研究53
• 4.4 結(jié)論53-55
• 第五章 硼酸鹽或磷酸鹽離子液體作為碳載體材料在電化學(xué)方面的應(yīng)用55-62
• 5.1 引言55
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分55-57
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑55-56
• 5.2.2 實(shí)驗(yàn)過程56-57
• 5.2.3 結(jié)構(gòu)表征57
• 5.2.4 電化學(xué)表征57
• 5.3 結(jié)果與討論57-61
• 5.3.1 XPS表征57-58
• 5.3.2 樣品電催化活性的表征58-60
• 5.3.3 樣品催化穩(wěn)定性的研究60-61
• 5.4 結(jié)論61-62
• 第六章 總結(jié)62-63
• 參考文獻(xiàn)63-69
• 個(gè)人簡歷 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文69-70
• 致謝70

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本文編號(hào)：1046480