本文關(guān)鍵詞：硅酸鋰材料高溫捕集二氧化碳

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【摘要】：近年來,溫室效應(yīng)加劇導(dǎo)致全球氣候變暖的趨勢日益嚴峻,CO2作為最主要的溫室氣體,減少、控制其排放量已受到全世界范圍內(nèi)的廣泛關(guān)注。高溫C02捕集技術(shù)可用于直接捕獲煙道氣中的高溫C02與原位移除化工生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的高溫CO2來提高產(chǎn)物收率,研發(fā)高溫C02捕集技術(shù)對于減少碳排放、減緩溫室效應(yīng)都有很重要的意義。Li4SiO4作為高溫C02吸收劑,因其吸收容量高、吸收速率快、循環(huán)使用性能好的優(yōu)點,展示了它良好的應(yīng)用前景。本論文采用濕磨法和溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝法制備Li4SiO4材料,大幅度的提高了Li4SiO4材料的高溫C02吸收速率和吸收量。具體工作如下：1)采用不同硅源、鋰源以濕磨法經(jīng)高溫焙燒合成了納米Li4SiO4材料。在熱分析儀(TGA)上考察了制備的Li4SiO4材料的高溫CO2吸收性能,發(fā)現(xiàn)以LiOH·H2O為Li源、TEOS為Si源,所制備材料的吸收性能最好。采用X射線粉末衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)及透射電子顯微鏡(TEM)對得到的Li4SiO4材料的結(jié)構(gòu)和形貌進行分析,并進一步探究了其在不同CO2分壓下的吸收性能和其循環(huán)使用性能。實驗結(jié)果表明,以LiOH·H2O為Li源、TEOS為Si源采用濕磨法制備了結(jié)晶度高、尺度均一的純相Li4SiO4材料。濕磨法制備的Li4SiO4材料在550℃、0.25 bar下10 min可達到吸收平衡,其平衡吸收量為27.9 wt.%,經(jīng)5次吸收-解吸實驗后仍保持初始吸收性能,顯示了良好的循環(huán)穩(wěn)定性。隨后將25%CO2-25%N2-50%He混合氣通過Li4SiO4材料床層,發(fā)現(xiàn)在550℃下CO2能被高效捕集,在相對濕度為10%的水汽存在下,Li4SiO4捕集C02的性能沒有明顯下降。2)以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)、CTAB+PAA (聚丙烯酸)、聚環(huán)氧乙烷-聚環(huán)氧丙烷-聚環(huán)氧乙烷三嵌段共聚物(P123)為模板采用溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝法制備多孔硅酸鋰材料。采用N2吸脫附、XRD、SEM對合成Li4SiO4材料進行表征；在TG上對Li4SiO4材料的C02吸收性能進行了研究。結(jié)果表明,以CTAB+PAA為模板劑可制得具有介觀結(jié)構(gòu)的Li4SiO4前驅(qū)體,經(jīng)高溫煅燒后,得到納米Li4SiO4材料具有較高的平衡吸收量和較快的吸收-解吸速率。其中溶劑在60℃揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝所合成的樣品在5 min內(nèi)的吸收量可達22.5wt%,且在10 min內(nèi)達到吸收平衡,平衡吸收量為28.8 wt%；且在600℃,N2氣氛中Li4SiO4樣品能完全再生。經(jīng)5次吸收-解吸循環(huán)后,其CO2吸收性能沒有明顯改變,具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：Li_4SiO_4 濕磨法 CO_2捕集 高溫 模板劑 自組裝 吸收
【學(xué)位授予單位】：浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X701;TQ131.11
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-27
• 1.1 CO_2對環(huán)境的影響10-11
• 1.2 CO_2的捕集技術(shù)11-12
• 1.2.1 低溫分離法11
• 1.2.2 膜分離法11-12
• 1.2.3 溶劑吸收法12
• 1.2.4 吸附法12
• 1.3 高溫CO_2固體吸收劑12-25
• 1.3.1 水滑石基吸收劑13
• 1.3.2 鈣基吸附劑13
• 1.3.3 鋰基吸收劑13-25
• 1.4 課題的研究意義及研究內(nèi)容25-27
• 1.4.1 研究意義25-26
• 1.4.2 研究內(nèi)容26-27
• 第二章 實驗部分27-31
• 2.1 實驗試劑和儀器27-28
• 2.1.1 實驗試劑27
• 2.1.2 實驗儀器27-28
• 2.2 吸收劑的制備28-29
• 2.2.1 濕磨法制備納米Li_4SiO_4材料28
• 2.2.2 EISA法制備介孔Li_4SiO_4材料28-29
• 2.3 吸附劑的表征29-30
• 2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)29
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)29
• 2.3.3 N_2吸附29
• 2.3.4 透射電子顯微鏡(TEM)29
• 2.3.5 熱重分析(TG-DTA)29-30
• 2.4 CO_2吸收性能30-31
• 第三章 濕磨法制備納米Li_4SiO_4材料用于高溫捕集CO_231-44
• 3.1 引言31
• 3.2 實驗部分31-33
• 3.2.1 Li_4SiO_4吸附劑的制備31
• 3.2.2 Li_4SiO_4吸收劑的表征31-32
• 3.2.3 Li_4SiO_4吸收劑的CO_2吸收32-33
• 3.3 結(jié)果與討論33-40
• 3.3.1 鋰源和硅源的考察33-34
• 3.3.2 樣品前驅(qū)體的熱重分析(TG-DTA)34-35
• 3.3.3 不同焙燒溫度下合成的Li_4SiO_4材料35-37
• 3.3.4 SEM及TEM圖37
• 3.3.5 CO_2吸收曲線37-39
• 3.3.6 高溫下混合氣中CO_2的捕集39-40
• 3.4 濕磨法與固相球磨法合成Li_4SiO_4材料的比較40-42
• 3.4.1 XRD40
• 3.4.2 SEM40-41
• 3.4.3 CO_2吸收曲線41-42
• 3.4.4 循環(huán)使用性能42
• 3.5 小結(jié)42-44
• 第四章 揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝法(EISA)制備多孔Li_4SiO_4材料44-60
• 4.1 引言44
• 4.2 實驗部分44-45
• 4.2.1 介孔Li_4SiO_4材料的制備44
• 4.2.2 表征44-45
• 4.2.3 CO_2吸收45
• 4.3 結(jié)果與討論45-52
• 4.3.1 以CTAB為模板劑45-48
• 4.3.2 以CTAB+PAA為復(fù)合模板劑48-52
• 4.4 以P123為模板劑嘗試合成介孔Li_4SiO_452-53
• 4.5 再次以CTAB為模板劑嘗試合成介孔Li_4SiO_453-56
• 4.6 Li_4SiO_4溶于水加模板劑造孔56-58
• 4.7 比較58-59
• 4.8 小結(jié)59-60
• 第五章 總結(jié)與展望60-62
• 5.1 全文總結(jié)60-61
• 5.2 課題展望61-62
• 參考文獻62-69
• 致謝69-71

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本文編號：1023118