水是生命賴以生存的基本需求,是社會(huì)文明得以發(fā)展的重要因素。淡水資源緊缺是全球亟待解決的問題,海水淡化是普遍認(rèn)為能有效且可持續(xù)獲取淡水的方式。近些年來,二維材料的蓬勃發(fā)展開拓了膜分離法海水淡化新的方向,其高效率、低能耗的優(yōu)勢(shì)受到了廣泛地關(guān)注。石墨烯及其衍生材料作為最具代表性的二維材料,研究其中離子溶液的輸運(yùn)過程,一方面對(duì)探索納米尺度下特殊傳質(zhì)現(xiàn)象以及揭示其物理機(jī)制等基礎(chǔ)科學(xué)研究方面具有重要意義;另一方面為二維材料膜結(jié)構(gòu)參數(shù)設(shè)計(jì)提供指導(dǎo),使其面向海水淡化、水質(zhì)處理、功能性離子篩分等領(lǐng)域產(chǎn)生更大的應(yīng)用價(jià)值。本文圍繞石墨烯及其衍生材料內(nèi)水分傳輸與離子遷移兩個(gè)關(guān)鍵問題,著重在納米通道不同結(jié)構(gòu)參數(shù)、表面性能、外界溫度場(chǎng)以及流動(dòng)方式這幾個(gè)方面展開討論,研究其對(duì)輸運(yùn)過程的影響。本文通過分子動(dòng)力學(xué)模擬壓力驅(qū)動(dòng)離子溶液流經(jīng)多層氧化石墨烯通道的過程,探討了納米材料構(gòu)型參數(shù)（石墨烯片層裂隙寬度、層間距以及層上間隙錯(cuò)位距離）和離子溶液鹽分種類（水合半徑大小、水合結(jié)構(gòu)變化）對(duì)其阻鹽性能的影響。建立經(jīng)典流體力學(xué)模型來描述水在多層氧化石墨烯通道內(nèi)的傳輸阻力與不同結(jié)構(gòu)參數(shù)之間的關(guān)系,并著重研究了氧化石墨烯層間通道內(nèi)的滑... 

【文章來源】：武漢大學(xué)湖北省211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：112 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

全球用水情況分布圖:綠色區(qū)域代表所有人都能用到凈水;黃色區(qū)域代表大部分人(<75%-94.9%)能用到凈水;紅色區(qū)域代表至少有四分之一的人不能用到凈水;灰色區(qū)?

提高反滲透技術(shù)產(chǎn)水效率以及降低使用能耗的關(guān)鍵在于提高反滲透膜材料的膜通量。根據(jù)達(dá)西定律v P /L 可知，流體流經(jīng)多孔介質(zhì)的平均速率v 與施加的壓力差ΔP 成正比，而與流程長(zhǎng)度 L 成反比。因此對(duì)于反滲透膜而言，在同等壓力差下，膜的厚度越小，其流通量越大。傳統(tǒng)的反滲透膜材料大多為高分子聚合材料，如芳香族聚酰胺等物質(zhì)，它們目前已達(dá)微米級(jí)的厚度并且很難在減少厚度的同時(shí)還保證其在高壓操作條件下的穩(wěn)定性與脫鹽率。為了進(jìn)一步開發(fā)高性能的反滲透膜，人們開始探索介觀尺度甚至是納米尺度的材料，諸如沸石、碳納米管等材料。慢慢地許多研究開始向二維材料用作反滲透海水淡化方面進(jìn)行展開，其中最為突出的要數(shù)石墨烯及其衍生材料。1.3.1 多孔石墨烯用于海水淡化自從 2004 年英國曼徹斯特大學(xué)的兩位科學(xué)家安德烈 蓋姆（AndreGeim）和康斯坦丁 諾沃肖洛夫（KonstantinNovoselov）從石墨中成功剝離出石墨烯后，便掀起了研究二維材料的浪潮[46, 47]。石墨烯雖然僅有一個(gè)原子層厚，但其在導(dǎo)電、導(dǎo)熱、力學(xué)強(qiáng)

于是在 2014 年，Joshi 等人通過溶液在 GO 膜分隔開的 U 型管中滲透的實(shí)驗(yàn)，探究了氧化石墨烯膜對(duì)含不同溶質(zhì)溶液的分離作用[56]。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，GO 膜對(duì)溶液中溶質(zhì)的篩選作用取決于溶質(zhì)粒子的大小與氧化石墨烯通道尺寸間的關(guān)系。如圖 1.4 上圖所示，當(dāng)溶液中離子水合半徑或分子尺寸大于氧化石墨烯通道的層間尺寸時(shí)，GO 膜展現(xiàn)出完全阻隔的特性；只有當(dāng)溶質(zhì)粒子的尺寸大小合適才能進(jìn)入 GO 層間的納米通道進(jìn)行傳輸。清華大學(xué)的孫鵬展等人在此之后對(duì)各種鹽離子在 GO 膜中的滲透過程進(jìn)行了更加詳細(xì)的探討。他們發(fā)現(xiàn) GO 膜對(duì)離子的篩選作用主要在于氧化石墨烯表面所帶的負(fù)電性對(duì)溶液中陽離子的靜電作用力，因此對(duì)于具有不同價(jià)態(tài)的離子 GO 膜會(huì)根據(jù)其電荷量進(jìn)行不同程度的分離[57,58]，結(jié)果如圖 1.4 下圖所示。這些結(jié)果進(jìn)一步證明了氧化石墨烯擁有特殊的二維通道，通過通道的限域作用可以用來有選擇性地篩分離子，從而能有效地用于膜分離法海水淡化中[59]。除此之外，氧化石墨烯片層還具有高度調(diào)控性，通過調(diào)節(jié) GO 膜的相關(guān)參數(shù)，可以達(dá)到從大尺寸有機(jī)分子到小尺寸離子的不同情況定向性篩分。前文中提到，GO 膜的結(jié)構(gòu)是由多層被氧化的石墨烯片層堆垛而成，因而溶液在 GO 膜中的流動(dòng)往往與氧化石

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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[3]納米流體動(dòng)態(tài)潤(rùn)濕行為主動(dòng)調(diào)控的力學(xué)機(jī)理研究[D]. 李英琪.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2017
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碩士論文
[1]海冰淡化方法研究[D]. 馬佳.天津大學(xué) 2006



本文編號(hào)：3618391