本研究開展了多核素示蹤劑的分離和海洋中金屬元素除去機理以及海洋樣品中鐵的穆斯堡爾譜學研究。主要研究結果如下： 1．建立了從加速器產生的135Me V／u的~(12)C、~(14)N或~(16)O離子束照射后的Au、Ag、Cu和Fe靶中分離多核素示蹤劑的化學分離方法，使多核素示蹤技術能夠在嚴格一致的實驗條件追蹤各種環(huán)境、化學和生物系統(tǒng)的各種元素并比較它們的行為。所建立的利用陰離子交換樹脂法從鐵靶中分離出示蹤劑的方法，全部化學流程只需約兩小時，這對短半衰期核素的示蹤研究起到關鍵性的作用。 2．氫氧化鐵、深海沉積物、蒙脫石、近岸沉積物、高嶺土對各種研究元素的吸附分配系數(shù)(K_(ads))大小有如下的順序：氫氧化鐵＞深海沉積物＞蒙脫石＞近岸沉積物＞高嶺土。因此，可以認為鐵和錳的氧化物和氫氧化物在對海洋中金屬元素的除去機理上，比粘土礦物起著更重要的作用。獲得了氫氧化鐵、深海沉積物、蒙脫石、近岸沉積物、高嶺土對金屬元素的吸附分配系數(shù)(K_(ads))的對數(shù)和金屬陽離子的電子結合能I_Z關系圖。金屬元素的吸附分配系數(shù)與金屬陽離子的電子結合能I_Z之間存在K_(ads)隨I_Z變化的關系表明，金屬離子的電子結合能是控制金屬元素吸附的一個重要因子。金屬元素的吸附分配系數(shù)的對數(shù)和平均海洋停留時間有良好的相關性，這表明，金屬元素在顆粒物表面的吸附對它們從海洋中的除去過程起著重要的作用。從實驗和理論上推導出金屬元素的停留時間與吸附分配系數(shù)的相關關系。 3．采用選擇性和非選擇性的化學浸取的方法，研究了在化學 浸取前后深海沉積物、近岸沉積物和錳結核鐵的穆斯堡爾譜。近 岸沉積物的穆斯堡爾譜包含了高自旋的順磁性kZ＼6叫．13mfors， AEq一2石smm／s）和順磁性Fe’”（一0．35mln／s，AEq一0石4m血s）；深海 沉積物的穆斯堡爾譜則包含了高自旋的順磁性 F八順磁性 F4“ 和磁性滅3“（6－0．4ffifors，H－510 KG）。雖然深海沉積物k 的總 含量高于近岸沉積物，但其Fey0e卜比值比近岸沉積物小，這主要 是山于深海沉積物中較高的自生的鐵氧化物。此外，深海沉積物 中的鋁硅酸鹽的k＼Fe3＼值也小于近岸沉積物中鋁硅酸鹽的該 比值。這可能應歸因于相對于近岸沉積物，深海沉積物中粘土礦 物含量和自生硅鋁酸鹽含量較高。錳結核的穆斯堡爾譜包含了高 自旋的順 磁性 Fe’”（5－1．10mrn／s，凸Eq－2＊Znun／s）和順磁性 Fe3” O－0．35mm／s，AEq－0石smm／s），浸取后的錳結核鐵的穆斯堡爾譜清 楚地顯示含有Fey的特征穆斯堡爾譜，表明深海沉積物和錳結核中 reZ”組分是來源于大氣降塵的陸源性物質。 4．應用 57Fe的穆斯堡爾譜學的方法研究了珠江口、南海東北 部和南沙群島海域沉積物Fe的價態(tài)及相對組成。發(fā)現(xiàn)南海東北部 沉積物的穆斯堡爾譜包含了高自旋的順磁性 Fey（6叫．12mm兒， 八和＝2．64nun／s）和貝磁性Fe’”（6＝0．36側／s，A Eq二0．58mm／s）， 而珠江日沉積物的穆斯堡爾譜除了這兩組分外，還含有磁性組分 Fe幾（6＝0．37mm／S，H。。＝506．OKG）。珠江日沉積物＊”／Fe‘”的比 值和溶解態(tài)Fe含量與鹽度的關系表明，在河口區(qū)混合過程中Fe 的行為是非保守的，溶解態(tài)的Fe是除去的。南沙群島海域沉積物 的穆斯堡爾譜包含了高自旋的順磁性k升（6叫．13。乃，和＝ 2．64＊／S）、貝磁性h3”（6＝0．36m／S，Eq＝0．SSWh／S），黃鐵礦 FeS。（6＝0，32tTirn／s，岡＝0。611．～－－－－－－．－／s）和磁性組分 Fe。0．；（6 且互 。t ”0．37mm／s，H。＝5 11．4KG）。所研究的三個海區(qū)，其穆斯堡爾譜組 成均不盡相同。 5．應用’丫e穆斯堡爾譜學研究了大亞灣浮游植物和合浦珠母 貝鐵的化學狀態(tài)和FC入”／”的比值。大亞灣浮游植物的穆斯堡爾譜 包含了高自旋的順磁性k”（6叫．10Wb／S；凸成＝2．63Th乃）和 順磁性Fe’”（6＝0．30m＊，凸岡＝0．64rum／s）；合浦珠母貝的穆斯 堡爾譜包含了高自旋的順磁性 Fey（6叫．13fnm乃，八岡＝2．23fnm八） 和）i磁性 FC‘”（6＝0．26Wb／S，A島＝0．67m／S）。合浦 珠母貝 Fe’”／Fe3”卜
【學位單位】：廈門大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2002
【中圖分類】：P734
【文章目錄】：
中文摘要
英文摘要
第一篇 應用多核素示蹤法的海洋金屬元素除去機理的研究
    第一章 緒論
        一、 海洋中金屬元素除去機理研究的歷史與現(xiàn)狀
        二、 放射性同位素示蹤技術的發(fā)展
        三、 本研究的目標和內容
    第二章 實驗與方法
        一、 多核素示蹤劑制造和分離方法
            1. Au，Ag，Cu，F(xiàn)e靶的重離子照射
            2. 多核素示蹤劑的分離
            3. γ-射線能譜的測定、解譜和核素的確定
96Tc的分離'>            4. ⁹⁶Tc的分離
        二、 吸附實驗
            1. 人工海水
            2. 吸附劑
            3. 吸附實驗
    第三章 結果與討論
        一、 金屬元素的吸附平衡
        二、 吸附分配系數(shù)
        三、 海洋中金屬元素的除去機理
    第四章 結論
    參考文獻
第二篇 海洋環(huán)境中鐵的穆斯堡爾譜學研究
    第一章 緒論
    第二章 通過化學浸取的海洋沉積物和錳結核鐵價態(tài)的穆斯堡爾譜學研究
        一、 材料與方法
        二、 結果與討論
            1. 礦物學性質
            2. 選擇性與非選擇性浸取的比較
            3. 深海沉積物和近岸沉積物的巖成組分和水成組分中Fe的含量
            4. 穆斯堡爾譜
    第三章 珠江口、南海東北部海區(qū)和南沙群島海區(qū)沉積物的穆斯堡爾譜學研究
        一、 材料和方法
        二、 結果與討論
            1. 南海東北部沉積物的穆斯堡爾譜
            2. 珠江口沉積物的穆斯堡爾譜
            3. 南沙海域沉積柱樣的穆斯堡爾譜
    第四章 海洋生物的穆斯堡爾譜學研究
        一、 材料和方法
        二、 大亞灣浮游植物的穆斯堡爾譜學研究
        三、 合浦珠母貝的穆斯堡爾譜學研究
    第五章 結論
參考文獻
致謝
附錄

【引證文獻】

相關博士學位論文 前1條

1 王輝東;中子活化煤質在線分析及β輻射伏特核電池能量輸運研究[D];吉林大學;2012年

本文編號：2883260