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長江口及蘇北潮灘沉積物中放射性核素钚(Pu)的分布特征與環(huán)境意義

發(fā)布時間:2020-11-10 08:12
   河口與潮灘區(qū)域是陸海相互作用最為活躍、對流域自然變化和人類活動響應(yīng)最為敏感的區(qū)域,也是全球變化的敏感區(qū)域,因此河口與潮灘區(qū)域成為海岸帶陸海交互作用研究的重點(diǎn)對象之一。放射性核素钚(Pu),以及137Cs,210Pb是研究現(xiàn)代沉積環(huán)境的重要示蹤元素。本文以放射性核素钚(Pu)的分離分析為基礎(chǔ),同時以137Cs,210Pb為參照,對長江口、蘇北潮灘地區(qū)的沉積物進(jìn)行了同位素Pu,137Cs與210Pb的分析,分析方法包括了電感耦合等離子質(zhì)譜儀(ICP-MS)法,γ法和α法。對钚(Pu)以及137Cs,210Pb在長江口、江蘇北部潮灘的分布特征及其地球化學(xué)行為進(jìn)行了研究。探討了不同核素記錄的沉積過程信息,其結(jié)果有助于了解區(qū)域內(nèi)同位素的地球化學(xué)過程、沉積動力過程、陸海交互作用的過程及區(qū)域環(huán)境對人類活動和全球變化的響應(yīng)。論文主要內(nèi)容和結(jié)果如下: (1)钚分離的離子交換樹脂過程中,硝酸的分離效果要好于鹽酸,但是同時這種分離方式帶來了更多的238U在最終的溶液中,給ICP-MS的測量帶來了更多的干擾。還原劑HE和Ticl3的濃度較低的條件下取得的Pu的分析效果相對于較高濃度條件下的要差。離子萃取樹脂之前,調(diào)整Pu的化合價能為后續(xù)的分離提供更好的環(huán)境條件,Pu的分離效果也更好。 (2)研究區(qū)域內(nèi),239+240Pu比活度和240Pu/239Pu同位素比值有從北向南、從海岸向海內(nèi)部增加的趨勢,其基本的控制原因是長江流域徑流帶來了大量的沉積物到長江口區(qū)域,同時來自黑潮的臺灣暖流向北流動,在長江口與沉積物相互作用,海水中的PPG來源的Pu在適當(dāng)?shù)沫h(huán)境中迅速吸附到了沉積物中。PPG來源的Pu具有較高的239+240Pu比活度和240Pu/239Pu同位素比值(0.33-0.36),而長江流域沉積物中的239+240Pu比活度和240Pu/239Pu同位素比值代表了全球大氣沉降的Pu,具有較低的239+240Pu比活度和240Pu/239Pu同位素比值(0.18),二者之間發(fā)生吸附沉降作用、稀釋和混合作用,最終形成了長江口表層沉積物的239+240Pu比活度和240Pu/239Pu同位素比值空間分布形態(tài)。 (3)長江口研究區(qū)內(nèi)柱樣沉積物SC18中,239+240Pu的比活度在柱樣的172cm的深度出現(xiàn)了清晰的最大峰值,但是137Cs的比活度的最大峰值在140cm,比活度的最大峰值差異的原因一是137Cs的最大峰值在長江口的沉積物中可能遷移;一是137Cs、239+240Pu的來源和地球化學(xué)特性的差別造成了核素剖面特征的差異。長江口區(qū)域內(nèi)的137Cs主要為流域內(nèi)輸入,而海水中的Pu處于溶解的狀態(tài),遇到顆粒物質(zhì)后會迅速的吸附到顆粒物質(zhì)中。根據(jù)Pu記年得到的SC18沉積速率為4.1cm/a,與根據(jù)其它核素記年的結(jié)果具有差異性,綜合比較Pu、137Cs與210Pb的記年結(jié)果表明,該區(qū)域沉積在某一時間段內(nèi)可能發(fā)生了明顯的侵蝕,沉積速率有減少的趨勢。 (4)蘇北新洋港潮灘研究區(qū)內(nèi),潮灘表層沉積物中的137Cs、239+240pu比活度從海向岸邊逐漸增大、與潮灘表層沉積環(huán)境的穩(wěn)定性有關(guān),而210Pb的比活度從海向岸邊波動變化與潮灘沉積帶上有機(jī)質(zhì)的來源和分布有關(guān)。柱樣沉積物,受到強(qiáng)潮流作用、風(fēng)暴潮及人類活動干擾等的影響,柱樣中的同位素210Pb、137Cs、239+240pu的比活度分布受到的干擾較大,因此使用這些核素作為記年的工具受到較大限制,但是在鹽蒿灘區(qū)域由于受到的潮流作用較弱、以及該區(qū)域內(nèi)細(xì)顆粒物質(zhì)更容易聚集的特征,柱樣中的137Cs、239+240Pu的比活度峰值可較好的代表各自的沉降年代。據(jù)137Cs、239+240pu的剖面特征計算的沉積速率結(jié)合沉積物粒度分布特征、沉積物巖性特征與潮灘高程數(shù)據(jù),能夠大致推斷出潮灘各沉積帶上植被演替的時間與整個潮灘的演替過程線。 (5)蘇北臨洪河口潮灘研究區(qū),根據(jù)沉積剖面中的同位素210Pb、137Cs、239+240Pu的分布,沉積物的粒度分布,石英顆粒表面微細(xì)結(jié)構(gòu),沉積速率等的特征,將臨洪河口的沉積環(huán)境劃分為低潮灘上的波浪與潮流強(qiáng)烈混合作用區(qū)、高潮灘上的弱潮流作用區(qū)、口門附近的潮流與河流強(qiáng)烈混合作用區(qū)和河道內(nèi)河流與潮流弱混合作用區(qū)。 (6)蘇北新洋港與臨洪河口潮灘的細(xì)顆粒物質(zhì)沉積環(huán)境,成為137Cs、239+240Pu聚集的重要場所。 (7)在長江口區(qū)域,PPG來源的Pu在沉積物中的比率為41-47%(平均為44%)。陸源長江流域輸入的Pu的比率為45%,剩余11%部分為大氣直接沉降比率。在蘇北潮灘區(qū)域,沉積物中的Pu絕大部分來自于大氣沉降。 (8)論文提供了長江口、蘇北潮灘區(qū)域放射性核素Pu的比活度與組成的數(shù)據(jù),為評價未來由于長江流域和海岸帶區(qū)域核電站及核燃料處理工廠的排放與污染事故造成的環(huán)境污染提供基礎(chǔ),進(jìn)而評價放射性元素在環(huán)境中的分布和遷移。
【學(xué)位單位】:南京大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位年份】:2011
【中圖分類】:P736.21
【部分圖文】:

地下核試驗,核試驗,世界各國,當(dāng)量


大氣核試驗分布在新地島地區(qū)(蘇聯(lián)),塞米巴拉金斯克(蘇聯(lián)),羅布泊(中國),太平洋核試驗場(美國),內(nèi)華達(dá)核試驗場(美國),南太平洋波利尼西亞地區(qū)(法國)。圖1.1為世界各國大氣核試驗和地下核試驗產(chǎn)生的當(dāng)量,其中1950年代后期和1960年代初期的核試驗在環(huán)境中產(chǎn)生了最大量的懷。忽孫,核魂聆產(chǎn)‘仁的當(dāng)嫩t晰‘為一篇盆{默里里眾爭簇轟竇圖1.1世界各國大氣核試驗和地下核試驗產(chǎn)生的當(dāng)量(UNSCEAR,ZoOO) Fig.1.1TestyieldsofnuelearWeaponsintheatmosPhereandunderground(1月可SCEAR,2000)1989年的測算表明,釋放到環(huán)境中的壞的總量為:238Pu為330TBq,239Pu為7.4TBq,24OPu為5.2TBq

沉降圖,區(qū)域圖,的影響,路徑


明Pu和Anl在該區(qū)域的分布受到同位素的吸附轉(zhuǎn)移能力、顆粒物的渾濁度、近岸沉積物質(zhì)輸入、再懸浮、等因素的影響。太平洋西北邊緣海中Pu的特征有很多的研究報道。其中以日本為多也最為重要。因為日本處于黑潮的流經(jīng)路徑上,接受了來自PPG.3為美國太平洋核試驗場PPG的Pu通過海流在太平洋的傳輸路徑路徑的影響,在日本的太平洋沿岸的海岸帶和日本海中,韓國東南海溝中都發(fā)現(xiàn)了PPG來源的Pu(Zhangand、么mada,2004;Kimetgand、認(rèn)mada,2005:Leeetal.,2005;Otosakaetal.,2006:Zhengandb:N妞madaetal.,2007)。zheng和、妞mada(2O06)在中國東海和沖繩海域,使用沉積物捕集器深中的沉降粒子,由此分析了239+24oPu的比活度、240P川239Pu同位通量以及沉降粒子通量。他們發(fā)現(xiàn)Pu從海水中向顆粒物質(zhì)中的吸粒子的通量呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)關(guān)系,在西北太平洋的邊緣海區(qū)域,PPG來源的Pu通過吸附到顆粒物質(zhì)中沉降下來是Pu在此區(qū)域海征。

路線圖,研究技術(shù),路線


年南京大學(xué)博士畢業(yè)論文 1.3.3論文研究的技術(shù)路線論文研究的技術(shù)路線如圖1.4所示。在收集前人研究資料的基礎(chǔ)上,對選定的研究區(qū)域進(jìn)行同位素的分析,其中包括了放射性核素Pu的分析,‘37CS的分析,2’OPb的分析;沉積物粒度特征的分析;沉積物石英顆粒固體微結(jié)構(gòu)的分析;潮灘植被帶區(qū)域植被引種歷史數(shù)據(jù)的分析等等。在此基礎(chǔ)岸上進(jìn)行數(shù)據(jù)的整合與分析,研究同位素分布的特征,及其與沉積環(huán)境之間的相互關(guān)系,最后得出結(jié)論。研究背景(國際背景國內(nèi)背景區(qū)域背景)研究綜述(國外研究國內(nèi)研究)據(jù)數(shù)理?
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號:2877702

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