【摘要】： 隨著能源日漸短缺,新能源開發(fā)和利用已被許多國家放到了發(fā)展戰(zhàn)略位置�？扇急�20世紀70年代在海洋深處和凍土地帶被發(fā)現(xiàn)后,就因其污染小、儲量大等優(yōu)點而受到高度重視。但是,若可燃冰的開采不慎,極易導(dǎo)致其礦場受到破壞,甲烷氣體的大量泄漏并進入大氣。在導(dǎo)致溫室效應(yīng)方面,甲烷所起的作用比二氧化碳要大10～20倍,由此可見,可燃冰也是一種帶有危險性的能源。因此,在對其開發(fā)利用之前做充分的研究十分必要。 目前,對可燃冰的研究已取得一定的進展,它的多種結(jié)構(gòu)已被X-Ray、Raman、NMR等實驗證實,對可燃冰形成的溫度、壓力亦作了大量研究工作,在理論方面也展開了一定的研究。但是,可燃冰的結(jié)構(gòu)單元(H_2O)_n與CH_4相互作用的規(guī)律尚未明確,其單元穩(wěn)定性也有待探究。 本論文在Jeffrey等人的實驗研究工作的基礎(chǔ)上,選用了可燃冰的三種結(jié)構(gòu)SⅠ、SⅡ、SH中的五個單元,運用量子化學(xué)方法對其相互作用的規(guī)律進行了深入研究。主要內(nèi)容分為兩個部分:第一部分,采用PBE泛函,結(jié)合6-31++G(d,p)基組,對可燃冰單元進行優(yōu)化得到了它們的平衡穩(wěn)定結(jié)構(gòu),并對結(jié)構(gòu)進行了分析比較;第二部分,采用二級微擾理論方法,在MP2/aug-cc-pVTZ水平下,配合基函數(shù)重疊誤差BSSE完全均衡校正方法CP(Counterpoise),對其結(jié)合能進行計算,并探索可燃冰單元穩(wěn)定性的規(guī)律。 研究結(jié)果表明:可燃冰的結(jié)構(gòu)單元(H_2O)_n…CH_4具有較強的相互作用,其結(jié)合能在-3.04～-4.75Kcal/mol之間,大約是相同水平下的一對H_2O…CH_4的結(jié)合能(-0.53 Kcal/mol)的6～9倍;綜合考慮單元(H_2O)_n中H_2O分子對總結(jié)合能的平均貢獻及(H_2O)_n…CH_4的結(jié)合能,計算其穩(wěn)定化能,由此得出可燃冰結(jié)構(gòu)單元的穩(wěn)定性依次為5~(12)6~2(H_2O)_(24)…CH_4＞5~(12)(H_2O)_(20)…CH_4＞5~(12)6~4(H_2O)_(28)…CH_4＞5~(12)6~8(H_2O)_(36)…CH_4。
【學(xué)位授予單位】：貴州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號】：P744.4

【引證文獻】

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1 張麗;朱元強;;天然氣水合物的計算模擬研究進展[J];廣州化工;2013年16期

本文編號：2797733