【摘要】：多環(huán)芳烴(PAHs)是一類在各種環(huán)境介質(zhì)(大氣、水、土壤和沉積物)中廣泛存在的持久性有機(jī)污染物。其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,具有高的沸點和辛醇-水分配系數(shù),低的蒸氣壓和水溶性,易在沉積物中積聚而對底棲生物造成損害,產(chǎn)生生態(tài)風(fēng)險。PAHs容易被生物富集,并通過食物鏈的傳導(dǎo)增加人類對PAHs的暴露風(fēng)險,從而增加人的致癌風(fēng)險和其他負(fù)面健康影響。渤海及鄰近海域是我國近海海域的重要組成部分,被經(jīng)濟(jì)高度發(fā)達(dá)的省市環(huán)繞。同時也是中國重要的水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū),每年有601萬噸水產(chǎn)品(其中貝類382萬噸)進(jìn)入市場,在我國水產(chǎn)市場具有重要地位,直接影響消費者的健康安全。而目前對渤海地區(qū)PAHs來源和生態(tài)風(fēng)險的研究還不完善,健康風(fēng)險的研究未見報道,使得對于該區(qū)域的風(fēng)險研究顯得更加緊迫。本文運用輕重比(LMW/HMW)、分子診斷比值法和主成分分析多元線性回歸(PCA-MLR)分析三種方法確定渤海地區(qū)PAHs的主要來源,分別運用效應(yīng)區(qū)間低值(ERL)／效應(yīng)區(qū)間中值(ERM)和效應(yīng)臨界濃度(TEL)和可能效應(yīng)濃度(PEL),有機(jī)碳?xì)w一法和平均效應(yīng)區(qū)間中值商法(M-ERM-Q)評估渤海地區(qū)PAHs的單體風(fēng)險和綜合性生態(tài)風(fēng)險,并對渤海地區(qū)PAHs的致癌風(fēng)險,潛在的毒性和致畸性進(jìn)行評估。主要結(jié)論如下：渤海及其鄰近海域沉積物中16種優(yōu)控多環(huán)芳烴含量,萘(Nap)、苊烯(Acpy)、苊(Acp)、苯并(a)芘(BaP)只在部分樣品中檢出,其余12種在所有樣品中均有檢出,16種PAH總濃度為101.80-1211.81 ng.g-1,平均濃度為388.85 ng.g-1。與其他海區(qū)相比,16種優(yōu)控PAHs濃度處于較低水平。TOC與總PAHs的相關(guān)性較差(R=0.31,n=42,P=0.045),表明研究海域表層沉積物對]PAHs和TOC的不均衡吸附。PAHs的環(huán)數(shù)分布以高環(huán)為主。分析結(jié)果表明區(qū)域PAHs主要來自高溫燃燒源,分子診斷比值表明該海域的PAHs比較復(fù)雜,主要受到煤炭燃燒源、交通源和石油源的混合污染。主成分分析(PCA)確定煤炭燃燒源、交通源(石油燃燒)、焦化源和石油源為研究海域表層沉積物中PAHs的主要來源,多元線性回歸(MLR)分析得出這四種來源對于總PAHs的貢獻(xiàn)分別為53.0%,32.6%,10.4%和4.0%。ERL/ERM和TEL/PEL對PAHs單體的生態(tài)風(fēng)險分析表明,苊烯(Acpy)、芴(Flo)、菲(Phe)、蒽(Fla)、芘(Pyr)和二苯并(a,h)蒽(DBahA)在研究海域部分站位偶然會產(chǎn)生負(fù)面生態(tài)風(fēng)險。有機(jī)碳?xì)w一法分析表明,在研究海域的所有站位中,除35站位外,其他站位的有機(jī)碳?xì)w一化濃度都低于TEC值(threshold effect concentration),說明除35站位存在中低程度的生態(tài)風(fēng)險外,其他站位的生態(tài)風(fēng)險都非常小。M-ERM-Q分析得知研究海域所有站位的M-ERM-Q值均遠(yuǎn)小于0.1,表明渤海及鄰近海域表層沉積物中的PAHs產(chǎn)生環(huán)境風(fēng)險的可能較小,毒性概率小于10%。此外,研究海域PAHs的綜合性生態(tài)風(fēng)險低于單體生態(tài)風(fēng)險。研究海域表層沉積物中PAHs通過貝類攝入途徑暴露的致癌風(fēng)險對兒童,青年和成人分別為1.76×10-11-5.40×10-5,3.83×10-12-1.81×10-5和7.77×10-12-1.06×10-4,均值分別為4.12×10-6，5.90×10-7和4.02×10-6。其百分之95分位致癌風(fēng)險分別為1.12×10-5,1.81×10-6和1.24×10-5,表明對兒童,青年和成人這三類人群均有潛在的致癌風(fēng)險。七種致癌PAH的致癌風(fēng)險處于不同水平。七種單體對總致癌的風(fēng)險的貢獻(xiàn)率：苯并(a)芘(BaP)茚并(1,2,3)芘(InP)苯并(b)熒蒽(BbF)二苯并(a,h)蒽(DBahA)苯并(k)熒蒽(BkF)苯并(a)蒽(BaA)屈(Chr)。敏感性分析表明,對三類暴露人群,暴露時間(ED),經(jīng)BaP標(biāo)準(zhǔn)化以后的致癌PAHs濃度(CS),致癌斜率因子(CSF),貝類攝入速率(IR)和體重(BW)是敏感參數(shù),并且對最終的風(fēng)險評估結(jié)果有較高的影響。致癌PAHs的毒性和致畸標(biāo)準(zhǔn)化濃度(TEQ和MEQ)分別為2.01-79.10 ng TEQg-1和2.02-98.55 ng MEQ g-1均值為19.22 ng TEQg-1和23.21 ng MEQg-1,均遠(yuǎn)低于世界沉積物中相應(yīng)的濃度(804.94 ng TEQg-1和895.09 ng MEQg-1)。潛在毒性和致畸分析表明研究海域表層沉積物中PAHs的毒性和致畸風(fēng)險都很低。此外八種致癌、致畸變PAHs單體對總TEQ的貢獻(xiàn)率分別為：BaP (33.73%)、 InP (23.78%)、 BbK(15.23%)、BghiP(11.88%)、DBahA (7.10%)、BkF(4.06%)、BaA(3.33%)和Chr(0.88%)；對總MEQ的貢獻(xiàn)率分別為：BaP(35.78%)InP (23.93%)BbF(15.07%)BghiP(12.39%)DBahA(5.20%)BkF(3.81%) BaA(3.14%)Chr(0.81%)。
【學(xué)位授予單位】：中國海洋大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X55;X820.4

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本文編號：2765044