【摘要】：隨著世界經(jīng)濟和工業(yè)的不斷發(fā)展,環(huán)境污染和能源緊缺等問題日益嚴(yán)重。其中,水危機已經(jīng)嚴(yán)重危及世界上的許多地方,解決淡水資源缺乏的問題已經(jīng)迫在眉睫,在當(dāng)今社會中,淡化海水或咸水已經(jīng)成為解決水危機的一個重要手段。電容去離子技術(shù)(capacitive deionization,CDI)是一種基于雙電層電容理論的新型脫鹽技術(shù),具有綠色環(huán)保、低成本、易維護(hù)和無二次污染等核心優(yōu)勢。該技術(shù)的核心和關(guān)鍵是尋找高性能的吸附電極材料,理想的吸附電極材料應(yīng)具備以下幾點:較高的比表面積、優(yōu)秀的孔結(jié)構(gòu)、良好的導(dǎo)電能力以及化學(xué)穩(wěn)定性。石墨烯(graphene)因具有超高的理論比表面積和優(yōu)異的電化學(xué)特性,是一種有巨大應(yīng)用潛力的電極材料。然而石墨烯片層間的堆疊和團聚效應(yīng)嚴(yán)重制約了其電化學(xué)性能和吸附能力,使得比表面積和孔徑結(jié)構(gòu)都難以達(dá)到理想狀態(tài),導(dǎo)致電荷效率較低且去離子性能較差。基于以上研究熱點及問題,本文主要從改性石墨烯氣凝膠(Graphene aerogel,GA)角度出發(fā),通過雜原子摻雜、化學(xué)活化以及金屬化合物復(fù)合等手段,制備三維石墨烯基電極材料,并考察在去離子過程中石墨烯基電極的脫鹽性能、電荷效率以及循環(huán)穩(wěn)定性等性能,同時還對電壓、流速、進(jìn)水濃度以及運行模式等因素進(jìn)行了定性和定量的探究。具體研究內(nèi)容如下:1.利用水熱法制備具有大量微孔結(jié)構(gòu)的氮摻雜石墨烯氣凝膠(NGA),隨后采用磷酸活化法,對石墨烯進(jìn)行退火活化處理,腐蝕部分微孔從而得到微孔/介孔交聯(lián)結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明磷酸活化后的氮摻雜石墨烯氣凝膠(PGA),比表面積從增大到574.14m3g-1,電容提升至177.19Fg-1,石墨烯片層間堆疊效應(yīng)明顯減弱,將其應(yīng)用于脫鹽實驗中,重點考察電壓、濃度以及流速等因素對吸附能力的影響,結(jié)果表明PGA電極吸附/脫附速率較之原始石墨烯氣凝膠由明顯提升,30此循環(huán)后仍然保持20.93 mg g-1的高脫鹽能力,穩(wěn)定性優(yōu)異。2.制備MnO2納米球,通過水熱反應(yīng),將其與石墨烯復(fù)合,形成三維結(jié)構(gòu)的過程中,在高溫高壓下誘導(dǎo)其形成二氧化錳納米線,最終成功制備GA/MnO2納米線復(fù)合材料(MnGA)。經(jīng)過分析發(fā)現(xiàn)二氧化錳納米線可以有效減弱石墨烯片層間的堆疊效應(yīng),獲得極佳比電容(145.42F g-1),且恒壓模式下,電吸附容量達(dá)到25.78 mg g-1,重點對電壓、濃度、流速等因素對復(fù)合材料CDI性能的影響進(jìn)行研究。隨后在此基礎(chǔ)之上,利用BiOCl特異性吸附/脫附氯離子的性質(zhì),結(jié)合MnGA的高電容和高吸附容量特點,構(gòu)建混合電容CDI裝置(Hybrid Capacitive Deionization,HCDI)。恒流模式下,比較研究了不同運行模式的吸附性能、穩(wěn)定性和電荷效率的差異,并結(jié)合電化學(xué)測試結(jié)果對混合電容CDI吸附原理進(jìn)行深入探討。研究結(jié)果表明:由MnGA和BiOCl電極組成的HCDI系統(tǒng)具有十分優(yōu)異的電吸附容量(69.18 mg g-1),電荷效率高達(dá)75.21%,經(jīng)過30次循環(huán)充放電之后仍然具有較好的可再生性能和極佳的電吸附容量。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：P747
【圖文】：

山東大學(xué)碩士畢業(yè)論文逡逑不對稱式ＣＤＩ主要以膜電容去離子（ＭｅｍｂｒａｎｅＣＤＩ，ＭＣＤＩ）裝置為主，利逡逑用陰陽離子交換膜從而提升裝置脫鹽性能，具體來說包括以下幾種：（１）２００６年，逡逑Ｌｅｅ等提出膜電容去離子技術(shù)，陰極前加陽離子交換膜，陽極前加陰離子交換膜，逡逑可有效提升電荷效率［５９］；邋２０１４年，在脫鹽電池的基礎(chǔ)上，Ｌｅｅ等提出了一種“混逡逑合電極ＣＤＩ裝置”（ＨｙｂｒｉｄＣＤＩ，邋ＨＣＤＩ），該裝置表現(xiàn)出兩倍于傳統(tǒng)ＣＤＩ裝置的逡逑脫鹽量，且穩(wěn)定性極佳＿；邋Ｊｅｏｎ等則結(jié)合ＦＣＤＩ和ＭＣＤＩ的特性，將離子交換膜逡逑應(yīng)用于ＦＣＤＩ中，得到流動性電極的膜ＣＤＩ邋（Ｆｌｏｗ－ｅｌｅｃｔｒｏｄｅＭＣＤＩ），該裝置在高逡逑濃度鹽水中性能較好［６１］；然而，在實際應(yīng)用中ＦＣＤＩ的性能極大受限于水的電解，逡逑Ｘｕ等人便利用活性炭和Ｍｎ０２的懸浮液作為正極，活性炭懸浮液作為負(fù)極，使逡逑得該裝置運行電壓提升至１．８Ｖ，電荷效率遠(yuǎn)高于普通ＦＣＤＩ［Ｗ。逡逑

圖２－１邋ＣＤＩ單元組塊示意圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ＣＤＩ邋ｕｎｉｔ逡逑測試系統(tǒng)如圖２－２所示，去離子過程以循環(huán)測試的方式進(jìn)行，系統(tǒng)各個部分逡逑作用如下：逡逑（１）

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