【摘要】：黑碳顆粒粒徑小,能夠通過水體和大氣進(jìn)行遠(yuǎn)距離傳輸,廣泛存在于環(huán)境中,海洋沉積物通常被認(rèn)為是黑碳保存的最終匯。此外,黑碳具有高度芳香結(jié)構(gòu),導(dǎo)致其穩(wěn)定性高,能夠長期留存在沉積物中。本文選擇海洋沉積物為媒介,研究黑碳的變化歷史。日本海是西北太平洋最大的邊緣海,位于亞歐大陸污染物流出區(qū),因而研究日本海沉積物中黑碳的歷史變化對于認(rèn)識亞歐大陸污染排放具有重要意義。本研究選擇日本海四個深水多管沉積巖芯作為研究對象,包括:日本海北部,靠近韃靼海峽的巖芯LV53-4-1;日本海西部陸坡巖芯LV53-15-3和LV53-17-2;日本海大和海脊LV53-19-3。四個巖芯210Pbex和深度呈良好的相關(guān)性,并且粒度組成穩(wěn)定,表明沉積環(huán)境穩(wěn)定,適合用于黑碳?xì)v史變化的研究。四個巖芯黑碳濃度和黑碳沉積通量分別為1.07±0.29 mg g-1,0.52±0.13 mg g-1,0.99±0.20 mg g-1,1.13±0.16 mg g-1和2.56±0.70 gm-2 yr-1,1.31±0.32 g m-2 yr-1,2.42±0.69 g m-2 yr-1,1.35±0.19 g m-2 yr-1。黑碳濃度與砂含量呈極顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系,和黏土含量呈極顯著正相關(guān)關(guān)系。黑碳含量和總有機(jī)碳含量之間均表現(xiàn)極顯著的正相關(guān)關(guān)系,說明黑碳和總有機(jī)碳很有可能同時沉積。黑碳沉積通量是青藏高原黑碳沉積通量的5-10倍。巖芯LV53-4-1,受到阿穆爾河河流輸送和來自俄羅斯大氣輸送的共同影響,從20世紀(jì)80年代到21世紀(jì)初,總體表現(xiàn)為先上升后下降的趨勢,在1990年達(dá)到峰值。巖芯LV53-15-3,主要受到來自俄羅斯和中俄邊境大氣輸送的影響,從20世紀(jì)90年代到21世紀(jì)初,總體表現(xiàn)為先下降后上升的趨勢,在2000年達(dá)到最低值。巖芯LV53-17-2和LV53-19-3主要受到來自中國大氣輸送的影響,其變化與社會經(jīng)濟(jì)發(fā)展相一致,尤其是在20世紀(jì)80年代和21世紀(jì)初,由于改革開放的實(shí)施和工業(yè)化城市化的大力發(fā)展,黑碳沉積通量急劇上升。巖芯LV53-19-3中Char/Soot最低值出現(xiàn)在20世紀(jì)80年代,說明中國能源結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,即從農(nóng)業(yè)經(jīng)濟(jì)到工業(yè)經(jīng)濟(jì)的轉(zhuǎn)變。沉積物中的黑碳,對多環(huán)芳烴和多氯聯(lián)苯等有機(jī)物具有很強(qiáng)的吸附性,利用BC/TOC值評估沉積物中黑碳的生態(tài)效應(yīng)。四個巖芯中BC/TOC值分別為10±2.28%,7±0.83%,10±2.03%和19±1.79%,沉積物中有機(jī)物主要吸附在黑碳上,并且黑碳能夠降低多環(huán)芳烴的生物沉積物富集因子。這兩種機(jī)制降低了持久性有機(jī)物在水環(huán)境中的暴露以及在生物體內(nèi)的富集,即沉積物中黑碳的存在能在一定程度上改善和修復(fù)沉積環(huán)境。對比CMIP5九種模式模擬結(jié)果和觀測結(jié)果,發(fā)現(xiàn)氣候模式明顯低估了研究區(qū)域黑碳沉積通量,日本海沉積物中觀測結(jié)果是模擬結(jié)果50-100倍,表明氣候模式對于黑碳的去除機(jī)制(干濕沉降)的模擬還有待于優(yōu)化。通過相對均方根誤差法和EOF分析法對氣候模式的模擬結(jié)果進(jìn)行時空兩個維度的評估,發(fā)現(xiàn)模式ACCESS1-0對于黑碳沉積通量的時間變化趨勢模擬效果最佳,而模式MIROC-ESM-CHEM對黑碳沉積通量的空間分布模擬效果最佳。日本海大氣黑碳沉積通量隨緯度升高而降低,巖芯LV53-4-1所表現(xiàn)的不一致進(jìn)一步說明該巖芯受到河流輸送和大氣輸送的雙重影響。
【圖文】：

過光學(xué)法來校正０Ｃ和ＥＣ的分割點(diǎn)，這使得測量結(jié)果更為準(zhǔn)確。截取２的石英膜樣品，放入石英爐中，分兩次程序升溫（表２－２）。第一次升爐內(nèi)通入的在其為氦氣，溫度分為四步（１４０邋°Ｃ邋—２８０邋°Ｃ邋—４８０邋°Ｃ邋—５８０至５８０邋°Ｃ，比較容易揮發(fā)的ＯＣ會從膜上釋放，難揮發(fā)的ＯＣ則會在溫情況下發(fā)生熱解，熱解的部分產(chǎn)物由于碳化而轉(zhuǎn)化為ＰＣ，而另一部分的形式從膜上釋放。這些釋放的ＯＣ隨氦氣進(jìn)入Ｍｎ０２氧化爐與氧氣混Ｍｎ０２的催化下氧化為Ｃ０２。（：０２隨氦氣流出氧化爐與氫氣混合，并在５０被鎳催化劑催化還原為甲烷，然后進(jìn)入火焰離子檢測器（ＦＩＤ）進(jìn)行定第一次升溫結(jié)束后，將載氣轉(zhuǎn)換成氦氧混合氣進(jìn)行第二次升溫，分８０邋°Ｃ—７４０邋°Ｃ邋—８４０邋°Ｃ）升溫至８４０邋°Ｃ，膜上的ＥＣ會不斷氧化，從膜隨著氦氣進(jìn)入Ｍｎ０２氧化爐與氧氣混合，在Ｍｎ０２的催化下氧化為Ｃ0２。氣流出氧化爐與氫氣混合，并在５００°Ｃ左右被鎳催化劑催化還原為甲烷，ＦＩＤ檢測。ＨＤ的響應(yīng)信號用定量的甲烷作為內(nèi)標(biāo)進(jìn)行標(biāo)定（圖２－３）。逡逑

逑本文米用的儀器為邋Ｓｕｎｓｅｔ邋Ｌａｂ邋ＯＣ／ＥＣ邋分析儀（Ｓｕｎｓｅｔ邋Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ邋ＯＣＥＣ逡逑ＣａｒｂｏｎＡｅｒｏｓｏｌＡｎａｌｙｚｅｒ）（圖２－２），實(shí)現(xiàn)樣品分析。儀器采用的是光熱結(jié)合法，，逡逑即將熱解法和光學(xué)法結(jié)合起來，使用熱解法的程序?qū)ⅲ希谩ⅲ牛弥鸩綋]發(fā)分解，逡逑而通過光學(xué)法來校正０Ｃ和ＥＣ的分割點(diǎn)，這使得測量結(jié)果更為準(zhǔn)確。截取１．４５逡逑ｃｍ２的石英膜樣品，放入石英爐中，分兩次程序升溫（表２－２）。第一次升溫時，逡逑石英爐內(nèi)通入的在其為氦氣，溫度分為四步（１４０邋°Ｃ邋—２８０邋°Ｃ邋—４８０邋°Ｃ邋—５８０邋°Ｃ）逡逑升高至５８０邋°Ｃ，比較容易揮發(fā)的ＯＣ會從膜上釋放，難揮發(fā)的ＯＣ則會在溫度較逡逑高的情況下發(fā)生熱解，熱解的部分產(chǎn)物由于碳化而轉(zhuǎn)化為ＰＣ，而另一部分也以逡逑ＯＣ的形式從膜上釋放。這些釋放的ＯＣ隨氦氣進(jìn)入Ｍｎ０２氧化爐與氧氣混合，逡逑在Ｍｎ０２的催化下氧化為Ｃ０２。（：０２隨氦氣流出氧化爐與氫氣混合
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：P736.21

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 陳琛;王娟;聶亞光;王希楠;許安;;大氣中黑碳的健康效應(yīng)及機(jī)制研究進(jìn)展[J];生態(tài)毒理學(xué)報(bào);2018年01期

2 白春江;李穎;姜政;;船舶黑碳的研究現(xiàn)狀及對北極的影響[J];中國水運(yùn)(下半月);2016年12期

3 魏晨輝;付鐫

本文編號：2694548