【摘要】： 磷化氫(PH_3)是磷循環(huán)的氣相載體,以氣體自由態(tài)和基質(zhì)結(jié)合態(tài)(MBP)兩種形式存在于環(huán)境中。自然環(huán)境中磷化氫的發(fā)現(xiàn)是對磷生物地球化學(xué)循環(huán)的重要補充,它在磷循環(huán)中的地位和作用及產(chǎn)生機制開始成為人們關(guān)注的熱點。目前國內(nèi)外在湖泊、陸地土壤及大氣中已開展了較為廣泛的研究,但是關(guān)于海洋中的研究還較少。開展磷化氫在海洋沉積物中的分布特征,及其釋放通量、與其它磷形態(tài)的轉(zhuǎn)化、對微藻生長的影響等行為研究對弄清海洋環(huán)境中磷化氫的遷移轉(zhuǎn)化機制及其在磷循環(huán)中的作用和地位具有重要的科學(xué)意義。 本論文以不同環(huán)境條件下的海洋沉積物為研究對象,采用野外實驗與室內(nèi)模擬相結(jié)合的方法,運用改進的柱前二次低溫冷阱富集和氣相色譜-氮磷檢測器聯(lián)用技術(shù)等分析手段,系統(tǒng)研究了海洋沉積物中磷化氫的分布特征、環(huán)境因子對其分布的影響、沉積物磷化氫向水體、大氣中的釋放、遷移、轉(zhuǎn)化規(guī)律;初步了解了海洋沉積物中結(jié)合態(tài)磷化氫的分布特征及其釋放通量;揭示了磷化氫對海洋環(huán)境的可能影響。主要研究結(jié)果如下: MBP廣泛存在于海洋沉積物中。中國沿海表層沉積物中MBP的濃度范圍為:0.89-25.86 ng/kg, dry,其分布也表現(xiàn)出一定的空間分布特征,在同一離岸斷面上,有近岸濃度高,遠(yuǎn)岸濃度低的分布規(guī)律;在北黃海、南黃海、東海北部海域、東海南部海域和南海海域的平均濃度分別為:5.57±3.78、3.78±2.81、5.27±3.07、5.48±4.05和13.52±7.86 ng/kg dry,與其它海域相比,南海海域的MBP濃度要相對較高一些。長江口海域表層沉積物中MBP的濃度范圍為:1.93-94.86 ng/kg, dry。其分布也表現(xiàn)出一定的空間和季節(jié)分布特征。上游河口沉積物中MBP的濃度要普遍高于下游河口,平均濃度分別為31.34和4.79 ng/kg, dry�？拷纯�、竹園排污口以及黃浦江口的S3和S4站位處MBP的濃度要顯著高于其它站位,季節(jié)平均濃度分別為43.01和61.54 ng/kg, dry。MBP濃度的季節(jié)差異并不顯著,上游河口和下游河口MBP濃度表現(xiàn)出相似的季節(jié)變化特征,一般來說8月和11月要稍高于2月和5月。澳大利亞伊拉瓦拉海灣柱狀沉積物中的MBP表現(xiàn)出一定的垂直分布特征。兩個柱狀沉積物樣品均在中下層存在MBP的高值區(qū),且該海灣MBP的含量要遠(yuǎn)高于中國近海及長江口海域MBP的含量,兩個柱狀沉積物中MBP的平均濃度分別為637.3和542.6 ng/kg, dry。 環(huán)境因子與MBP含量關(guān)系的研究結(jié)果表明:較高的TP、OP、IP、OC、TN含量均有利于高濃度MBP的產(chǎn)生;TP、OP、OC與MBP含量之間存在著較強的線性相關(guān)關(guān)系,是控制MBP分布的主要因素;氧化還原電位與MBP含量存在著顯著的線性負(fù)相關(guān),說明還原環(huán)境更有利于沉積物中高濃度MBP的存在;平均粒徑與MBP含量存在著一定的線性負(fù)相關(guān),說明小粒徑有利于高濃度MBP的存在;水深、上升流引起的擾動等也是影響MBP分布的可能原因。并且,在本論文對中國沿海沉積物、長江口沉積物和澳大利亞海灣沉積物的研究中,均得到了MBP含量與OP存在著強烈的線性相關(guān)關(guān)系,而與IP的線性相關(guān)關(guān)系較弱或不相關(guān)的結(jié)論,說明海洋沉積物中的MBP更可能來源于微生物對有機磷成分的降解。另外,長江口海域沉積物中MBP含量與上層海水中活性磷酸鹽、總磷、葉綠素a的含量也存在著一定的線性相關(guān)關(guān)系,說明沉積物中磷化氫的釋放可能會對上層水環(huán)境產(chǎn)生影響。 靜態(tài)箱法釋放通量的研究結(jié)果顯示,膠州灣海域沉積物存在著磷化氫的釋放現(xiàn)象。沉積物-大氣界面和水-大氣界面磷化氫的釋放通量分別為:27.77和17.37 ng/(m~2·h),該結(jié)果要高于Louisiana濕地、水稻田和太湖水體磷化氫的排放通量。并據(jù)此估算出膠州灣的磷化氫年排放量為75.75kg/y,高于太湖及比利時垃圾填埋場的磷化氫年排放量。不同底質(zhì)沉積物釋放磷化氫的順序為:蝦池沉積物灘涂沉積物海灘黑泥沉積物海灘排污口旁的砂質(zhì)泥;踐踏能顯著促進磷化氫的釋放。磷化氫的釋放通量與沉積物中MBP的含量有顯著的線性相關(guān)關(guān)系;膠州灣養(yǎng)殖池、灘涂沉積物及海域水體是大氣中磷化氫的重要來源,沉積物中的磷化氫可連續(xù)向上層水體或大氣中釋放。晴天,膠州灣近海海域空氣中磷化氫的濃度范圍為1.06-16.90 ng/m~3,且表現(xiàn)出早上和傍晚高,中午時分相對較低的變化規(guī)律;空氣中磷化氫的濃度與光照強度及釋放源釋放量的大小有關(guān)。 利用室內(nèi)模擬方法,研究了磷化氫在海水中的轉(zhuǎn)化過程及其對海洋微藻生長的影響,并得出了一些初步結(jié)論。日光燈照射條件下,通入海水中的磷化氫可部分轉(zhuǎn)化為磷酸鹽和總磷,并且轉(zhuǎn)化后主要以磷酸鹽的形式存在。環(huán)境條件會對該轉(zhuǎn)化過程產(chǎn)生影響,避光條件下,磷化氫的轉(zhuǎn)化率較低,日光燈照射和紫外燈照射均能促進該轉(zhuǎn)化過程,特別是紫外燈照射,促進效果顯著;添加氧氣或三價鐵離子氧化劑也能促進該轉(zhuǎn)化過程。微藻生長實驗結(jié)果表明,適量磷化氫氣體的通入,能顯著刺激并促進磷限制條件下東海原甲藻和赤潮異彎藻的生長,但這種刺激作用并不是無限制的,后期刺激生長作用會變?nèi)趸蛲Ｖ股L;低量磷化氫氣體的通入,刺激作用不明顯;高量磷化氫氣體的通入,則會抑制兩種海洋微藻的生長。東海原甲藻和赤潮異彎藻對通入磷化氫的響應(yīng)略有差異,后者對磷化氫的反應(yīng)更為靈敏;次磷酸鹽和亞磷酸鹽也都能刺激兩種海洋微藻的生長,但與磷化氫相比,其影響作用相對較小。 本論文的初步研究結(jié)果表明,在磷的海洋生物地球化學(xué)循環(huán)中,需要考慮磷化氫的作用,其長期、連續(xù)的釋放對磷循環(huán)的貢獻不可忽視,并可能是磷限制海域赤潮形成的補充機制。
【圖文】：

環(huán)境中還原態(tài)磷的存在及其被生物的利用、轉(zhuǎn)化

中國沿海表層沉積物中MBP的分布
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院（海洋研究所）
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號】：P736.41

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