【摘要】：海水淡化是解決水資源短缺的有效途徑之一，而膜分離技術則是實現(xiàn)海水淡化最有效、最經濟的手段。高性能分離膜的設計是膜技術的基礎和核心，制備新型復合膜使其能有效地降低能耗，實現(xiàn)高效、便捷的凈水技術，是目前膜材料研制領域內的共識及今后的發(fā)展方向。水通道蛋白是一種理想的水分子通道，其具有極強的水滲透性和單一選擇透過性。將水通道蛋白包裹在磷脂雙層膜中，鋪展于納濾膜上形成一種新型的仿生復合膜，可以克服傳統(tǒng)高分子復合膜的“上限平衡”效應。本文通過囊泡融合法和共價鍵結合的方法制備了含有水通道蛋白的磷脂仿生復合膜，并對它們的結構和性能進行了表征與測試。 本文通過原子力顯微鏡(Atomic force microscope, AFM)表征、激光共聚焦掃描顯微鏡(Confocal laser scanning microscope, CLSM)表征、全反射紅外光譜(Attenuated total reflection fourier transform infrared, ATR-FTIR)表征等手段考察浸泡時間、浸泡溫度、囊泡濃度、單油酸甘油酯(MO)的含量對囊泡融合法制備磷脂雙層膜的影響。并通過接觸角、水通量及截鹽率的表征對囊泡融合法制得的磷脂復合膜的性能進行了評價。 (1)通過AFM和CLSM的形貌表征，DPPC, MO/DPPC, DOPC, MO/DOPC四種磷脂體系均可以在NTR-7450和NF-270膜表面通過囊泡融合法形成磷脂雙層膜，成膜的最適宜條件是在25℃下，鋪展時間為2h，0.05mg/ml的囊泡濃度，MO的摩爾比添加量(XMO)為0.5。室溫下純DOPC形成的磷脂雙層膜較DPPC的質量更好，MO的加入可以降低DPPC體系的相轉化溫度同時改善其室溫下的成膜質量，而DOPC中添加MO后體系的成膜質量會略有下降；過量的MO添加會對DOPC與DPPC的成膜均產生負面影響。NTR-7450膜的表面粗糙度較小，較NF-270會更有利于高質量的磷脂雙層膜的形成。同時，NTR-7450上形成的磷脂雙層膜中的磷脂分子保持了更好的流動性，有利于水通道蛋白活性的保持。 (2)通過囊泡融合法制得的含有水通道蛋白的磷脂復合膜，隨著AQP1含量的增加磷脂復合膜的通量與截鹽率也會增大；但水通道蛋白自身帶有負電荷會阻礙后續(xù)蛋白的引入，同時每個囊泡承載水通道蛋白的量是有限的，因此通量的變化與蛋白含量并不是線性關系；高質量的磷脂雙層膜有利于水通道蛋白性能的發(fā)揮。 本研究還利用多巴胺(DOPA)改性聚砜(PS)超濾膜和NF-270膜獲得含有羧基基團的DOPA復合層，與二油酰基磷脂酰乙醇胺(DOPE)通過1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亞胺鹽酸鹽(EDC)/磺化N-羥基琥珀酰亞胺(S-NHS)的催化反應生成酰胺鍵，從而制備共價鍵結合的磷脂復合膜，并對其進行了掃描電子顯微鏡(Scanning electron microscope, SEM)表征、紅外光譜表征、接觸角、水通量以及截鹽率的測定。通過研究發(fā)現(xiàn)：DOPE磷脂雙層膜在改性基底上的形成大幅提高了膜的親水性；紅外測試中1640cm-1處的羰基峰，以及1068cm-1處P-O-C的特征峰，表明DOPA層與DOPE磷脂雙層膜之間的確發(fā)生了酰胺化反應，共價鍵結合的磷脂復合膜的制備是成功的；適當?shù)闹驴讋┖渴侵苽淞字律鷱秃夏B透性支撐基底的重要影響因素；引入AQP1后，共價鍵結合的磷脂仿生復合膜的水通量和截鹽率都同時增大，這證明復合膜對于AQP1的引入是成功的，共價鍵結合的仿生復合膜的制備的假設是可以實現(xiàn)的。
【圖文】：

1.3.2 水通道蛋白的結構典型的水通道蛋白 (如圖1-1所示) 的結構序列顯示其含有兩個重復的單元，每個單元包含有三個跨膜形成的 α-螺旋 (TM1-3)[24]。在水通道蛋白的每一個重復單元中，TM2 與 TM3 螺旋之間存在著一組由天冬氨酸-脯氨酸-丙氨酸 (NPA)構成的多肽特征序列。六個TM螺旋圍繞著兩個相對的NPA特征序列形成孔穴，水通道蛋白則以這個孔穴為中心折疊成“沙漏”狀結構 (如圖 1A 與 1B 所示)。在水通道蛋白的中心區(qū)域存在著一個閉合的芳香/精氨酸區(qū)域，這通常被認為是水通道蛋白離子截留和選擇性區(qū)域，也是其管腔最為狹窄的部分，孔徑的大小約為 2.8 與水分子的范德華半徑相似，因此可以對大分子的物質和水合離子進行篩分[25, 26]。每六個 TM 螺旋構成一個具有孔道作用的水通道蛋白分子，但是在細胞膜中的水通道蛋白通常以四聚體的形式存在 (如圖 1C 與 1D 所示)[27]。根據(jù)水通道蛋白的滲透性質和哺乳動物同源染色體的差異可以將水通道蛋白分為兩類：水通道蛋白 (aquaporins) 和水-甘油通道蛋白 (aquaglyceroporins)。在大腸桿菌體系中這兩種蛋白均有表達[28]

2-1 0.05 mg/ml DPPC 在45 ℃下不同浸泡時間與不同納濾膜表面鋪展的原位AFM掃描(Scan size 5×5 μm2, z-scale 500 nm) (A)2 h (B)6 h (C)12 h 在 NTR-7450 膜表面，(D)2 h (E)6(F)12 h 在 NF-270 膜表面Fig. 2-1 In situ AFM images of the NF supported lipid membranes with different deposition tim(scan size 5×5 μm2, z-scale 500 nm). NTR-7450 immersed in 0.05 mg/ml DPPC vesicles for 2 A), 6 h (B), and 12 h (C) at 45 °C; NF-270 immersed in 0.05 mg/ml DPPC vesicles for 2 h (D)h (E), and 12 h (F) at 45 °C.圖 2-1中顯示的是純的 DPPC 在 NTR-7450和 NF-270膜表面鋪展形成 SL的表面形貌結構。從圖中我們可以看出，對于 NTR-7450 和 NF-270 來說適的鋪展時間的確可以使得膜的缺陷減少 (RMS值有所減少)，，但是僅僅從 AF中所顯示的形貌特征來看，2 h 與 6 h 的鋪展結果并未有明顯的區(qū)別。相反時間的鋪展非但沒有對磷脂復合膜的形成起到積極的作用，反而引發(fā)了更多的形成，這主要是由于一定面積的基底上囊泡的吸附和鋪展是有極限的，過間的鋪展導致了磷脂在基底上的過度吸附，因此出現(xiàn)了新的缺陷。
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2013
【分類號】：TQ051.893;P747

【參考文獻】

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