【摘要】：隨著近年來工農業(yè)的發(fā)展,水質污染越來越嚴重,水域中的離子檢測受到科學家的廣泛關注。全固態(tài)離子傳感器法是實現(xiàn)各水域中原位長期離子檢測的重要方法,特別是對于深海復雜環(huán)境中的離子檢測,全固態(tài)離子傳感器法更顯出其獨特的優(yōu)勢。海底熱液系統(tǒng)是海洋的巨大寶藏,蘊藏著人類生活所需的許多資源。但由于熱液噴口附近化學環(huán)境惡劣,目前能用于熱液離子探測的化學方法較少。因此,研發(fā)一種既能用于不同水域離子原位檢測,又能用于海底惡劣環(huán)境下熱液探測的全固態(tài)離子傳感器,對于水域污染評估和海洋資源開發(fā)具有重要意義。一方面,本文利用電化學方法,以鉛膜為中間層,PbSiO_3為敏感膜,制備了全固態(tài)Ag/Pb/PbSiO_3硅酸根離子傳感器。該傳感器響應機理來源于敏感膜表面與待測溶液之間可逆的離子交換反應和金屬與膜之間的可逆電子交換反應。利用電子掃描電鏡和電化學分析對傳感器進行性能表征分析發(fā)現(xiàn),傳感器表面覆蓋一層直徑約為0.2-0.5 μm的顆粒薄膜,傳感器對硅酸根響應的線性范圍為10~(-1)-10~(-5)M,線性擬合斜率為-33.35～-3 1.77 mV/decade,響應時間為5 s左右,電阻抗約為65Ω,重復好,對NO3~-、SO_4~(2-)、CH_3COO~-、CO_3~(2-)和PO_4~(3-)等多種離子具有較好的選擇性。除此之外,Ag/Pb/PbSiO_3硅酸根離子傳感器體積小(直徑約0.4 mm,長約2-3 cm),操作簡單,易于集成,能夠在野外環(huán)境下實現(xiàn)自容/在線式原位監(jiān)測,具有廣闊的應用前景。另一方面,本文介紹了全固態(tài)pH、Eh、H_2S和Ag/AgCl參比傳感器的組裝及標定方法。中國大洋341和4911在西南印度洋熱液探測過程中,將該多參數(shù)化學傳感器結合商業(yè)傳感器(溫度、甲烷、濁度、CTD傳感器)搭載在攝像拖體上,在海水深超過2000 m的水下進行連續(xù)原位探測。在已知龍熱液羽狀流區(qū),pH、Eh和H_2S傳感器分別顯示出18、49和98 mV的電位異常,表明該多參數(shù)化學傳感器在熱液羽狀流區(qū)會出現(xiàn)電位異常;在西南印度洋未知區(qū)域,該傳感器顯示了輕微的異常,暗示該處可能存在熱液羽狀流。在應用過程中,所有化學傳感器電位異常處都與商業(yè)傳感器對應。應用結果表明,多參數(shù)化學傳感器能夠快速響應熱液羽狀流引起的海水化學環(huán)境異常,是深海熱液探測的有效工具。
【圖文】：

關系的可識別電信號，從而來定性或定量分析被檢測物質含量的裝置或者器件逡逑［３０］，其基本結構和原理如圖１．１所示。首先將具有識別功能的材料固定在基材的逡逑表面從而形成相應感應元件；當感應元件與目標物質發(fā)生反應時，將獲得的反應逡逑參數(shù)轉化成感應信號；裝置中的轉換器將接收到的感應信號轉化成可測量的電信逡逑號，然后把所獲得的電信號通過電子系統(tǒng)進行二次放大處理后輸出并由顯示器記逡逑錄下來。由于該電信號與目標物質濃度成一定的比例關系，，所以可以根據(jù)它們之逡逑間的線性關系對目標物質實現(xiàn)定性和定量分析檢測［３１］。離子選擇傳感器是表示一逡逑種對某種特定的離子具有選擇性的電化學傳感器［３２］。其中ｐＨ電極是最早且至今逡逑研究最多的離子選擇傳感器，其原理基體上是以不同敏感膜對Ｈ＋具有選擇性從逡逑而測定溶液的ｐＨ值。１９０６年，Ｃｒｅｍｅｒ和Ｈａｂｅｒ等人首次研制成ｐＨ坡璃電極［３３】，逡逑并隨其配套儀器的完善而投入使用。隨后，各種固態(tài)氧化物ｐＨ電極逐漸研制出逡逑來［３４－３７］。該傳感器具有技術設備簡單，易于制備，操作簡單，檢測速度快、不破逡逑壞樣品等優(yōu)點。逡逑＞邋１邋＾邋：邋－ｉｒ＾－逡逑■邐Ｕ逡逑目標物質邐感應元件邐換能器邐電信號逡逑圖１．１電化學傳感器的結構及其基本原理［３１］逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｔｈｅ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ａｎｄ邋ｍｅｃｈａｎｉｓｍ邋ｏｆ邋ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ邋ｓｅｎｓｏｒｓ．逡逑除以上分光光度法、原子發(fā)射法、色譜法外

海底熱液系統(tǒng)是巖石圈與大洋（水圈）在洋脊擴張中心、島弧、弧后擴張中逡逑心及板內活動中心發(fā)生熱和化學交換的產(chǎn)物［４８］。一般來說，海底熱液系統(tǒng)由三個逡逑部分組成：補給區(qū)、反應區(qū)和釋放區(qū)［４９］。如圖１．２，巖漿沿通道上涌，在海底形逡逑成了新的洋殼。冷海水從洋殼斷裂或微裂中向下滲透，下滲過程中被巖漿等熱源逡逑加熱，從圍巖中淋濾出的銅、鋅、鐵、錳、鉛、硫、硅等元素，枿后又沿裂隙上逡逑升從海底噴出，形成煙囪體結構（即黑煙囪）及熱液羽狀流ｔ５０＊５１ｌ。逡逑６逡逑
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：P715

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本文編號：2612172