【摘要】：重金屬是大氣和水體中一類重要的污染物,它能通過食物鏈在動(dòng)物和植物體內(nèi)積累,最后進(jìn)入人體對(duì)人類健康造成危害。汞是自然狀態(tài)下唯一一種呈液態(tài)的重金屬元素,具有極強(qiáng)的生理毒性,它可以通過大氣的輸送和河流的搬運(yùn)進(jìn)入湖泊、水庫、河口直至海洋,其有機(jī)化合物甲基汞易于穿透生物膜富集在食物鏈中,對(duì)人體中樞神經(jīng)系統(tǒng)產(chǎn)生危害。長江口及其鄰近海域是世界上最有代表性的河海交匯區(qū)域,屬于高渾濁河口并具有沿岸泥質(zhì)區(qū)。其缺氧區(qū)和豐富有機(jī)質(zhì)的存在為重金屬的遷移轉(zhuǎn)化,尤其是汞的甲基化作用提供了較為適宜的環(huán)境。重金屬在長江口最大渾濁帶內(nèi)的通量研究和汞在長江口鄰近海域的遷移轉(zhuǎn)化及其環(huán)境效應(yīng)的研究,不僅可以揭示包括汞在內(nèi)的重金屬在河口的輸運(yùn)和遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律,而且對(duì)海域環(huán)境保護(hù),乃至國民食品安全和社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展都具有重要意義。本論文以國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃(973)項(xiàng)目第九課題(2002CB412409)和國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(41076022)為依托,分別在2003年6月“長江口及其鄰近海域環(huán)境綜合調(diào)查”和2012年6月國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目“東海科學(xué)考察實(shí)驗(yàn)研究”春季航次中采集了懸浮物、海水和沉積物樣品并獲取了海水溫度、鹽度和葉綠素?zé)晒庖约昂Ａ鞯痊F(xiàn)場實(shí)測數(shù)據(jù)資料。完成了長江口最大渾濁帶地區(qū)懸浮物濃度和重金屬含量的分析測試,結(jié)合海水溫度和鹽度以及海流數(shù)據(jù),分析了潮周期內(nèi)懸浮物重金屬含量的分布特征,估算了潮周期內(nèi)各重金屬的通量,探討了重金屬的運(yùn)移規(guī)律。在此基礎(chǔ)上,對(duì)閩浙沿岸海域汞的遷移轉(zhuǎn)化及其環(huán)境效應(yīng)進(jìn)行了重點(diǎn)研究,完成了海水中的溶解態(tài)總汞濃度、懸浮物中的顆粒物濃度和總汞含量、沉積物中的粒度組成、210Pb測年、總汞、甲基汞、常量元素和有機(jī)碳含量以及孔隙水中的硫酸根離子濃度等相關(guān)項(xiàng)目的分析測試,在大量現(xiàn)場實(shí)測資料和系統(tǒng)的室內(nèi)分析基礎(chǔ)上,以懸浮顆粒物—水界面汞的分配為切入點(diǎn),研究了河口-近岸環(huán)境中汞在懸浮顆粒態(tài)與溶解態(tài)之間的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律,探討了閩浙沿岸海域沉積物(表層沉積物和巖芯沉積物)中汞和甲基汞的含量分布和甲基化作用及其影響因素；結(jié)合21oPb測年,定量給出了泥質(zhì)區(qū)沉積物中汞和甲基汞的年平均沉積通量,建立了汞的沉積記錄,探討了百年尺度汞的含量對(duì)人類活動(dòng)的響應(yīng)。論文主要成果包括：(1)在長江口最大渾濁帶地區(qū),潮周期內(nèi)懸浮物重金屬元素含量均值的大小順序?yàn)椋篫nNiPbCoCd,其含量分布特征為：落潮平均含量高于漲潮平均含量。懸浮物所攜帶的Zn、Pb、Co和Ni主要向東北偏東方向輸運(yùn),主要為陸源,并且大部分沉降在離岸較近的區(qū)域,Cd受海源物質(zhì)影響而向西北方向輸運(yùn)。影響懸浮物重金屬元素含量分布的主要因素有重金屬來源、水體鹽度和懸浮物濃度。重金屬含量與水體鹽度呈正相關(guān)性,與懸浮物濃度呈負(fù)相關(guān)性。(2)閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)海域懸浮物中總汞含量在1.20×105 ng/kg～16.5×106 ng/kg之間,溶解態(tài)總汞濃度在0.26 ng/L～2.69 ng/L之間。汞在懸浮顆粒態(tài)和溶解態(tài)之間遷移轉(zhuǎn)化主要受控于懸浮顆粒物的吸附—解吸作用,同時(shí)還受到溶解態(tài)有機(jī)質(zhì)的螯合、Cl-與Hg2+的絡(luò)合作用、底層水氧化還原條件以及表層沉積物對(duì)其上覆水體釋放汞過程的影響。溶解態(tài)有機(jī)質(zhì)的螯合和高鹽水的侵入可以促進(jìn)汞由懸浮顆粒態(tài)向溶解態(tài)的轉(zhuǎn)化過程。表層沉積物對(duì)其上覆水體釋放汞的過程和底層水的氧化還原條件影響著汞在近底層水體和表層沉積物之間的遷移轉(zhuǎn)化。(3)閩浙沿岸海域表層沉積物中汞和甲基汞含量分布大致表現(xiàn)為近岸含量高(杭州灣以南浙江沿岸),遠(yuǎn)岸含量低的特點(diǎn)。汞的甲基化作用主要發(fā)生在近表層較小的深度范圍內(nèi)(泥質(zhì)區(qū)北部、中部和南部,其深度范圍分別為0～15 cm、 0～8 cm和0-13 cm)。汞的原位甲基化是甲基汞的主要來源。在成巖過程中,埋深或其它環(huán)境條件的變化可以導(dǎo)致甲基汞的轉(zhuǎn)移或再分配。影響沉積物中汞和甲基汞含量及甲基化作用強(qiáng)弱的因素主要包括人為污染、海流體系、粒度組成、有機(jī)質(zhì)含量和硫酸鹽還原菌活性等。人為污染是汞含量分布的主控因素；海流體系控制著汞含量近岸高、遠(yuǎn)岸低的分布格局；粒度組成影響著甲基汞的富集程度；有機(jī)質(zhì)對(duì)表層沉積物中汞的甲基化作用影響不明顯,在巖芯沉積物中,既可以促進(jìn)汞的甲基化,也可以抑制汞的甲基化,主要取決于有機(jī)質(zhì)的類型；硫酸鹽還原菌的活化能力是汞甲基化作用的主控因素之一。(4)結(jié)合137Cs和210Pb測年結(jié)果,閩浙沿岸海域泥質(zhì)區(qū)南部沉積物的平均沉積速率為0.11 cm/a,汞和甲基汞的年平均沉積通量范圍分別為：6.63～60.96 ng/(cm2·-a)和15.86～272.45 pg/(cm2·a)。來自長江的汞在輸運(yùn)到閩浙沿岸海域時(shí),大部分隨懸浮顆粒物沉降在近岸狹長海域范圍內(nèi)。百年以來,閩浙沿岸海域沉積物中汞的含量分布和受污染程度與人類活動(dòng)之間存在很好的正相關(guān)關(guān)系,即隨著中國經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,汞的含量逐漸增加,受污染程度日益嚴(yán)重。
【圖文】：

布和通量變化及其影響因素的調(diào)查站３０邋Ｉ逡逑＾邐圖１－１長江口最大渾濁帶取樣站位圖逡逑位。兩站位均在最大渾濁帶中屯、附近逡逑ｔｉＷ。１１號(hào)站采樣為１２小時(shí)定點(diǎn)采樣（每間隔２小時(shí)采集一次），１０號(hào)站采樣逡逑為１３小時(shí)定點(diǎn)采樣（前１２小時(shí)采樣為每間瞄２小時(shí)采集一次，最后１小時(shí)采逡逑集一次），采樣時(shí)間分別為２００３年６月１７日３：３０至１５：３０邋（１１號(hào)站）和２００３逡逑年６月１６日１０：００至２２：００邋（１０號(hào)站），采樣期均處于大潮期。獲得了整個(gè)潮周逡逑期Qg的海水溫度、鹽度和海流現(xiàn)場實(shí)測數(shù)據(jù)，同時(shí)與海水同步采集了懸浮體樣逡逑品。本論文通過對(duì)長江口最大渾濁帶地區(qū)懸浮物濃度和懸浮物中重金屬含量的逡逑分析測試，結(jié)合海水溫度、鹽度及海流等現(xiàn)場實(shí)測數(shù)據(jù)，分析潮周期肉懸浮逡逑物中重金屬（Ｚｎ、抓、Ｃｄ、Ｃｏ和Ｎｉ）含量的分布特征，估算潮周期內(nèi)各重金逡逑屬元素的通量

（臺(tái)灣暖流）和沿岸流體系（閩浙沿岸流）。閩浙沿岸流在冬季和夏季的流動(dòng)方逡逑向不同，由于本論文在閩浙沿岸海域的樣品采集時(shí)間為夏季（６月），，所１＾，只逡逑給出夏季研究區(qū)環(huán)流系統(tǒng)（圖２－０。逡逑２９逡逑
【學(xué)位授予單位】：中國海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X55

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本文編號(hào)：2549706