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九龍江河口區(qū)多環(huán)芳烴分布逸度模型和實測分析

發(fā)布時間:2019-09-05 19:03
【摘要】:于2011年12月(冬季)在廈門九龍江河口及西港采集9個表層海水水樣,采用固相萃取—氣質(zhì)聯(lián)用方法(SPE-GC-MS)分析其中16種多環(huán)芳烴含量。研究結(jié)果表明,總?cè)芙鈶B(tài)態(tài)∑PAH含量為157.9~858.0 ng/L。在河口區(qū),隨著鹽度升高,PAHs含量逐漸降低;诒戎捣ǚ治,表明廈門九龍江及西港海域海水中的PAHs來源存在多種途徑,呈現(xiàn)混合來源的態(tài)勢。利用LEVEL III逸度模型研究菲,芘和苯并(a)芘在各介質(zhì)間的分布以及水——氣界面的交換通量。模擬結(jié)果與本文實測和文獻中的實測值相吻合。在16℃時,三種多環(huán)芳烴的大氣沉降通量分別為17.38,7.86和8.38μg/day/m2。其中菲在大氣沉降中占主導(dǎo)地位,約三分之二。三種多環(huán)芳烴的大氣沉降通量均隨溫度升高而減少。當溫度高于32℃時,苯并(a)芘開始從水體釋放。
【圖文】:

九龍江河口,站位


河口及港灣由于其特殊的地理位置和獨特的水動力條件,成為PAHs等有機污染物的富集區(qū)[17-18]。廈門九龍江河口及西海域是福建省內(nèi)受污染較為嚴重的海域,環(huán)境污染問題已引起諸多學(xué)者的重視[17,19-21]。本文以廈門九龍江河口及西海域為調(diào)查區(qū)域,對水體中16種PAHs的含量、組成及來源等方面進行了研究,并利用LevelIII逸度模型模擬三種多環(huán)芳烴在水———氣界面的交換通量。1材料與方法1.1采樣及前處理基于九龍江河口的地貌及水文特征,本工作于2011年12月在廈門九龍江河口及西海域共布設(shè)9個采樣點(圖1)。該區(qū)域冬季水溫約為16℃,鹽度約為30。所有水樣采集4.0L,裝于事前洗凈的棕色玻璃瓶內(nèi),在4℃冷凍存放,并運回實驗室后24h內(nèi)進行樣品前處理。圖1九龍江河口站位Fig.1SamplingsitesofJiulongRiverEstuary水樣經(jīng)450℃灼燒過的GF/F玻璃纖維濾膜(GF/F,0.75μm,142mm)過濾后,收集懸浮顆粒物即為顆粒相,,濾后海水為溶解相。溶解相樣品中加入一定量的PAHs回收率指示物標樣(內(nèi)含D8萘、D10苊、D10菲、D12、D12芘)后,水相經(jīng)固相萃取(SPE)裝置以6mL/min的速度通過已活化的C18萃取柱,用20mL乙酸乙酯淋洗,并用無水Na2SO4除去其中水分。乙酸乙酯,C6H14,CH2Cl2等有機溶劑,均為色譜純(TEDIA,Inc.,America);無水Na2SO4(分析純,廣東汕頭市西隴化工廠)使用前在馬弗爐中450℃焙烤5h;PAHs標準物質(zhì):16種優(yōu)控PAHs標樣(內(nèi)含萘、苊、二氫苊、芴、菲、蒽、熒蒽、芘、苯并(a)蒽、苯并(b)熒蒽、苯并(k)熒蒽、苯并(a)芘、茚并(1,2,3-c,d)芘、二苯并(a,h)蒽、苯并(ghi)傒)購自AccustandardsInc.(NewHeaven,CT,America);PAHs回收率指示物標樣(內(nèi)含D

框架圖,逸度模型,框架,逸度


P徒峁谷繽?所示,所有過程均標注于圖中。質(zhì)量平衡方程如下:水相:EW+fI(DI+DX)+fA(DV+DQ+DC+DM)+fS(DR+DT)=fW(DV+DW+DJ+DY+DD+DT)沉積物相:fW(DD+DT)=fS(DR+DT+DS+DB)其中:fI為水相輸入的逸度,fA,fW,fS分別表示大氣相,水相和沉積物相的逸度;Di表示主要輸運過程的速率系數(shù)(見圖2)。各相的逸度容量Zi和Di值的計算方程(見表1和2)來源于Mac-kay的工作[10]。圖2LevelIII逸度模型框架Fig.2ConceptualofLevelIIIfugacitymodel表1逸度容量Zi計算方程Tab.1Equationsforfugacitycapacities(Zi)(mol/m3Pa)介質(zhì)方程氣相Z11=1/RT氣溶膠相Z13=6×106(PSRT)Z1=(1-X13)Z11+X13Z13水相Z22=1/H水中懸浮顆粒相Z23=O23ρ23KOC/HZ2=(1-X23)Z22+X23Z23沉積物中間隙水相Z42=1/H沉積物相Z43=O43ρ43KOC/HZ4=X42Z42+X43Z43表2傳輸速率系數(shù)Di計算方程Tab.2Equationsfortransferratecoefficients(Di)傳輸過程方程氣(1)-水(2)擴散DV=1/(1/k12AZ11+1/k21AZ22)干沉降DQ=AUQvQZ13濕沉降DC=AURQvQZ13雨水DM=AURZ22水(2)-沉積物(4)擴散DT=1/(1/k24AZ22+L4/B4AZ22)沉積DD=UDPAZ23再懸浮DR=URSAZ43埋藏DB=UBSAZ43反應(yīng)水相降解DW=0.693Ah2Z2/t2沉積物降解DS=0.693Ah4Z4/t4平流D
【作者單位】: 廈門大學(xué)海洋與地球?qū)W院;廈門大學(xué)海洋與海岸帶發(fā)展研究院;國家海洋局第三海洋研究所;
【基金】:國家自然科學(xué)基金(40776044) 福建省自然科學(xué)基金(2012J05078) 福建省杰出青年科學(xué)基金(2014J06014) 中央高;究蒲袑m(20720140507)
【分類號】:X55

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