【摘要】：海洋與大氣之間通過動態(tài)海氣交換相互影響，使得海洋成為眾多大氣成分的“源”和“匯”。海洋中溶存氣體的分布與變化涉及到氣候變化、環(huán)境保護和資源開發(fā)等領(lǐng)域。對水中溶存氣體，包括海洋和河湖等水體中的溶存氣體，進行現(xiàn)場、快速和連續(xù)觀測需要發(fā)展能夠適應水下工作環(huán)境的溶存氣體傳感器。激光腔衰蕩光譜（Cavity Ringdown Spectroscopy，簡稱CRDS）技術(shù)是近20多年發(fā)展起來的一種增強型激光吸收光譜技術(shù)，它具有探測靈敏度高、光譜選擇性好、響應速度快，特別是可絕對定量的優(yōu)點，將其應用于海洋探測需要解決“小型化”和“穩(wěn)定性”兩個方面的問題。本論文作為CRDS技術(shù)應用于海洋探測的一項預研工作，定位于CRDS的技術(shù)研究，設(shè)計并搭建以小型化和穩(wěn)定性高為特點的CRDS實驗平臺，開展系列實驗研究以評估該技術(shù)應用于水中溶存氣體探測的可行性。 本論文前兩章介紹了論文工作的選題背景和意義，CRDS基本原理、關(guān)鍵器件和探測靈敏度分析，從研究應用領(lǐng)域和基于CRDS的傳感器發(fā)展等角度綜述了其研究進展，并論述了CRDS水下應用的相關(guān)探索。第三、第四和第五章是本論文的主體——作者完成的工作，包括：搭建脈沖波腔衰蕩光譜（Pulsed-CRDS）實驗平臺并進行定量探測能力評估，設(shè)計并實現(xiàn)針對高靈敏度探測需求的連續(xù)波腔衰蕩光譜（CW-CRDS）實驗系統(tǒng)，對系統(tǒng)的探測能力及應用于水中溶存甲烷探測的可行性進行評估。 第三章是針對穩(wěn)定、小型化要求的Pulsed-CRDS定量探測實驗研究。利用實驗室現(xiàn)有條件搭建了266nm波長Pulsed-CRDS實驗平臺，通過采用小型化的實驗設(shè)備提高光學平臺部分的集成度，將該光學平臺固定于一塊600mm×250mm×10mm（長寬厚）的鋁板上，能夠滿足海洋乃至深海探測運載器的搭載要求。針對所采用的激光器輸出波長為266nm，分別以具有不同吸收截面的丙酮（C3H6O）和二甲基二硫（C2H6S2）為研究對象，制備了不同濃度的模擬實驗樣品，采用了減背景法的數(shù)據(jù)處理方法，對實驗系統(tǒng)的穩(wěn)定性、靈敏度和定量分析能力進行了評估。實驗結(jié)果表明，pulsed-CRDS實驗系統(tǒng)響應速度快（數(shù)秒量級）、穩(wěn)定性高（0.5%）、對不同物質(zhì)濃度具有線性響應，而且減背景法能夠有效校正實驗系統(tǒng)的定量探測能力。該實驗系統(tǒng)還被用于對含丙酮呼出氣的定量探測。通過比較現(xiàn)有實驗結(jié)果，估算pulsed-CRDS實驗系統(tǒng)對甲烷的理論探測極限在0.4ppm（parts permillion，百萬分之一）以下。 在第三章工作的基礎(chǔ)上，第四章針對更高靈敏度的探測需求以及切實可行的實驗條件，設(shè)計并實現(xiàn)了利用電流調(diào)制法的連續(xù)波腔衰蕩光譜（CW-CRDS）實驗系統(tǒng)。在這一設(shè)計方案中，一方面采用三角波電流周期性地調(diào)制分布反饋式半導體二極管激光器輸出波長，以電流調(diào)制的方式實現(xiàn)腔激發(fā)；另一方面，通過關(guān)斷激光工作電流的方式關(guān)斷連續(xù)激光輸出，以實現(xiàn)腔衰蕩。這樣的設(shè)計方案避免了光開關(guān)和壓電換能器等光學和機械器件的使用，簡化了系統(tǒng)結(jié)構(gòu)，有助于實現(xiàn)小型化以及提高實驗系統(tǒng)穩(wěn)定性。在完成儀器選型及系統(tǒng)搭建后，通過精確控制系統(tǒng)時序以及分析各部件響應特性，實現(xiàn)了基于電流調(diào)制法的CW-CRDS實驗系統(tǒng)腔激發(fā)及腔衰蕩，并采集到了腔衰蕩信號。 利用第四章所建立的CW-CRDS實驗系統(tǒng)，，第五章實現(xiàn)了甲烷（CH4）光譜數(shù)據(jù)的采集。首先，根據(jù)實驗研究對象——甲烷在近紅外1.65μm處的泛頻2ν3吸收光譜R(4)支譜線，確定了實驗系統(tǒng)各部分參數(shù)選擇以及實驗系統(tǒng)的工作模式——單波長模式和波長掃描模式。其次，評估實驗系統(tǒng)定量分析能力，包括數(shù)據(jù)采集及擬合處理過程的影響因素研究，實驗系統(tǒng)穩(wěn)定性和探測極限分析等，該實驗系統(tǒng)在3-σ準則下對甲烷的理論探測極限為42ppb。最后，以波長掃描的方式實現(xiàn)了甲烷泛頻2ν3吸收光譜R(4)支譜線完整腔衰蕩光譜數(shù)據(jù)的采集，利用減背景法計算得到實驗室空氣中甲烷濃度為2.06ppm，略高于文獻報道的大氣中甲烷濃度值1.8ppm。 第六章在總結(jié)完成工作的基礎(chǔ)上，從水中溶存氣體探測傳感器應用的角度提出了下一步工作設(shè)想，包括控制系統(tǒng)的集成化和工程化，與實驗室研制的脫氣系統(tǒng)進行對接聯(lián)調(diào)等。本論文的工作為發(fā)展一種可應用于現(xiàn)場的CRDS的水中溶存氣體傳感器提供了技術(shù)支持和數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。
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【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：P714.4

【參考文獻】

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本文編號：2455859