本文選題：羥基多溴聯(lián)苯醚 + 甲氧基多溴聯(lián)苯醚�。� 參考：《中國海洋大學(xué)》2014年博士論文

【摘要】：近年來，羥基和甲氧基多溴聯(lián)苯醚（OH-/MeO-BDEs）因具有潛在的生態(tài)毒性和廣泛的環(huán)境分布而受到越來越多的關(guān)注。碳同位素分析以及生物體內(nèi)和體外暴露實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明，這類有機(jī)鹵素化合物可能主要來源于海洋環(huán)境中的自然過程。然而，人們對(duì)于環(huán)境中產(chǎn)生OH-/MeO-BDEs的具體來源仍然還存在著不少的爭(zhēng)議。此外，迄今為止的大部分研究都關(guān)注于海洋環(huán)境中生物體內(nèi)的OH-/MeO-BDEs，而對(duì)于海洋水體、沉積物等非生物環(huán)境中OH-/MeO-BDEs的研究還非常有限。 在本研究當(dāng)中，首先分析和討論了南黃海表層沉積物和2個(gè)柱狀沉積物中OH-/MeO-BDEs的含量、分布及來源。在9種MeO-BDEs和10種OH-BDEs中，僅有6-MeO-BDE-47,2'-MeO-BDE-68,6-OH-BDE-47和2'-OH-BDE-68作為優(yōu)勢(shì)組分在大部分的沉積物樣品中被檢出。它們各自在南黃海沉積物中的含量都要遠(yuǎn)高于在遼東灣、美國密歇根白湖以及加拿大庫特奈河沉積物中的含量。南黃海表層沉積物中OH-/MeO-BDEs的含量在空間分布上總體都呈現(xiàn)出由近岸向遠(yuǎn)海逐漸增加的趨勢(shì)，與一些人為源有機(jī)污染物含量的分布之間存在著明顯的差異。同時(shí)，2個(gè)巖芯樣品中OH-/MeO-BDEs的歷史變化趨勢(shì)顯示，它們?cè)趲r芯底部的沉積記錄所對(duì)應(yīng)的年代（早于19世紀(jì)）要遠(yuǎn)遠(yuǎn)早于PBDEs開始生產(chǎn)和使用的時(shí)期（20世紀(jì)60年代）。因此，南黃海沉積物中OH-/MeO-BDEs的時(shí)間和空間變化趨勢(shì)都表明這類化合物可能主要來自于天然合成而不是PBDEs的轉(zhuǎn)化。通過比較表層沉積物和柱狀沉積物中總有機(jī)碳（TOC）和OH-/MeO-BDEs的含量分布，我們發(fā)現(xiàn)TOC可能是影響南黃海沉積物中OH-/MeO-BDEs分布和累積的一個(gè)潛在因素。而6-MeO-BDE-47和6-OH-BDE-47的含量存在著非常相似的時(shí)間和空間變化趨勢(shì)，并且它們的含量之間也有著顯著的相關(guān)性，表明南黃海沉積物中這兩種化合物之間可能存在著相互轉(zhuǎn)化的關(guān)系。此外，南黃海表層和柱狀沉積物中大部分的OH-/MeO-BDEs和浮游植物生物標(biāo)志物以及海源有機(jī)物指標(biāo)（ΣA+B+D（浮游植物生物標(biāo)志物總量）與MTOC（海源總有機(jī)碳））的含量都存在著相似的時(shí)、空變化趨勢(shì)，并且它們的含量之間也存在著不同程度的相關(guān)性�；谶@樣一致性，南黃海沉積物中的大部分OH-/MeO-BDEs可能是來源于浮游植物自然合成的天然產(chǎn)物。 其次，分別測(cè)定了采自東海的44個(gè)表層沉積物和2個(gè)沉積物巖芯中MeO-BDEs、OH-BDEs和浮游植物生物標(biāo)志物的含量。結(jié)果表明，表層沉積物中只檢測(cè)到6-MeO-BDE-47、2'-MeO-BDE-68和6-OH-BDE-47，而這3種化合物作為優(yōu)勢(shì)組分出現(xiàn)在2個(gè)巖心的沉積物樣品中。其中，，東海沉積物中MeO-BDEs的含量與南黃海沉積物中的含量相當(dāng)，但要遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于遼東灣、美國密歇根白湖以及加拿大庫特奈河沉積物中的含量；而OH-BDEs的含量要低于南黃海沉積物中的含量，但與遼東灣沉積物中的含量相當(dāng)。東海表層沉積物中OH-/MeO-BDEs的含量在空間分布上總體也都呈現(xiàn)出由近岸向遠(yuǎn)海梯度增加的趨勢(shì)，且這些化合物含量的高值都集中出現(xiàn)在受到黑潮衍生水影響的外大陸架。同時(shí)，2個(gè)巖芯中的OH-/MeO-BDEs從20世紀(jì)20年代起就出現(xiàn)了沉積記錄，要遠(yuǎn)遠(yuǎn)早于人工合成PBDEs的生產(chǎn)和使用時(shí)期。因此，東海沉積物中OH-/MeO-BDEs的時(shí)、空變化趨勢(shì)也同樣表明它們可能是天然鹵素化合物。與南黃海一樣，東海沉積物中的6-MeO-BDE-47和6-OH-BDE-47也可能存在相互轉(zhuǎn)化的關(guān)系，從而它們的含量也表現(xiàn)出相類似的時(shí)、空分布和顯著的相關(guān)性。TOC可能是東海沉積物中6-MeO-BDE-47和6-OH-BDE-47相互轉(zhuǎn)化以及OH-/MeO-BDEs埋藏與分布的一個(gè)潛在控制因素。此外，東海表層和柱狀沉積物中大部分OH-/MeO-BDEs與浮游植物生物標(biāo)志物具有相似的時(shí)、空變化趨勢(shì)且它們的含量之間存在著較好的相關(guān)性，顯示出浮游植物可能能夠生成這類天然產(chǎn)物。這樣的推斷與OH-/MeO-BDEs和海源有機(jī)質(zhì)指標(biāo)（ΣA+B+D和MTOC）的含量之間存在著顯著的相關(guān)性也是一致的。而表層沉積物和2個(gè)巖芯沉積物樣品中6-MeO-BDE-47與2'-MeO-BDE-68和菜子甾醇相與甲藻甾醇的濃度比值的垂直分布特征對(duì)比結(jié)果進(jìn)一步表明，東海沉積物中MeO-BDEs的組成與分布可能受控于浮游植物的群落結(jié)構(gòu)。為了進(jìn)一步驗(yàn)證了浮游植物能夠生成MeO-BDEs，我們?cè)趯?shí)驗(yàn)室培養(yǎng)了旋鏈角毛藻（硅藻）、東海原甲藻（甲藻）和赫氏圓石藻（顆石藻）。經(jīng)分析，3種藻類中均檢測(cè)到2'-MeO-BDE-68和6-MeO-BDE-47，且含量范圍為別為15.1~37.1pg/g dw和10.3~33.6pg/g dw。綜合以上結(jié)論，東海沉積物中的OH-/MeO-BDEs也可能主要來自于浮游植物的天然合成。
[Abstract]:In recent years , hydroxyl and methoxy polybrominated diphenyl ethers ( OH - / MeO - BDEs ) have been paid more and more attention due to their potential ecological toxicity and extensive environmental distribution . The results of carbon isotope analysis and in vivo and in vitro exposure experiments show that such organic halogen compounds may originate mainly from natural processes in the marine environment . However , most of the studies so far have focused on OH - / MeO - BDEs in organisms in the marine environment , and the study of OH - / MeO - BDEs in non - biological environments such as marine water bodies and sediments is very limited .

In this study , the content , distribution and source of OH - / MeO - BDEs in South Yellow Sea sediments were analyzed and discussed .

The results showed that only 6 - MeO - BDE - 47 , 2 ' - MeO - BDE - 68 and 6 - OH - BDE - 47 were detected in the surface sediments .
The contents of OH - / MeO - BDEs and 6 - OH - BDE - 47 in the sediments of the East China Sea , as well as the concentrations of OH - / MeO - BDEs in the sediments of the East China Sea , have a similar correlation with the concentrations of the 2 ' - MeO - BDE - 47 and 6 - OH - BDE - 47 in the sediments of the East China Sea .
【學(xué)位授予單位】：中國海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：P736.41;X55

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1973439