本文選題：羥基多溴聯(lián)苯醚 + 甲氧基多溴聯(lián)苯醚　； 參考：《中國海洋大學》2014年博士論文

【摘要】：近年來，羥基和甲氧基多溴聯(lián)苯醚（OH-/MeO-BDEs）因具有潛在的生態(tài)毒性和廣泛的環(huán)境分布而受到越來越多的關注。碳同位素分析以及生物體內(nèi)和體外暴露實驗的結(jié)果表明，這類有機鹵素化合物可能主要來源于海洋環(huán)境中的自然過程。然而，人們對于環(huán)境中產(chǎn)生OH-/MeO-BDEs的具體來源仍然還存在著不少的爭議。此外，迄今為止的大部分研究都關注于海洋環(huán)境中生物體內(nèi)的OH-/MeO-BDEs，而對于海洋水體、沉積物等非生物環(huán)境中OH-/MeO-BDEs的研究還非常有限。 在本研究當中，首先分析和討論了南黃海表層沉積物和2個柱狀沉積物中OH-/MeO-BDEs的含量、分布及來源。在9種MeO-BDEs和10種OH-BDEs中，僅有6-MeO-BDE-47,2'-MeO-BDE-68,6-OH-BDE-47和2'-OH-BDE-68作為優(yōu)勢組分在大部分的沉積物樣品中被檢出。它們各自在南黃海沉積物中的含量都要遠高于在遼東灣、美國密歇根白湖以及加拿大庫特奈河沉積物中的含量。南黃海表層沉積物中OH-/MeO-BDEs的含量在空間分布上總體都呈現(xiàn)出由近岸向遠海逐漸增加的趨勢，與一些人為源有機污染物含量的分布之間存在著明顯的差異。同時，2個巖芯樣品中OH-/MeO-BDEs的歷史變化趨勢顯示，它們在巖芯底部的沉積記錄所對應的年代（早于19世紀）要遠遠早于PBDEs開始生產(chǎn)和使用的時期（20世紀60年代）。因此，南黃海沉積物中OH-/MeO-BDEs的時間和空間變化趨勢都表明這類化合物可能主要來自于天然合成而不是PBDEs的轉(zhuǎn)化。通過比較表層沉積物和柱狀沉積物中總有機碳（TOC）和OH-/MeO-BDEs的含量分布，我們發(fā)現(xiàn)TOC可能是影響南黃海沉積物中OH-/MeO-BDEs分布和累積的一個潛在因素。而6-MeO-BDE-47和6-OH-BDE-47的含量存在著非常相似的時間和空間變化趨勢，并且它們的含量之間也有著顯著的相關性，表明南黃海沉積物中這兩種化合物之間可能存在著相互轉(zhuǎn)化的關系。此外，南黃海表層和柱狀沉積物中大部分的OH-/MeO-BDEs和浮游植物生物標志物以及海源有機物指標（ΣA+B+D（浮游植物生物標志物總量）與MTOC（海源總有機碳））的含量都存在著相似的時、空變化趨勢，并且它們的含量之間也存在著不同程度的相關性。基于這樣一致性，南黃海沉積物中的大部分OH-/MeO-BDEs可能是來源于浮游植物自然合成的天然產(chǎn)物。 其次，分別測定了采自東海的44個表層沉積物和2個沉積物巖芯中MeO-BDEs、OH-BDEs和浮游植物生物標志物的含量。結(jié)果表明，表層沉積物中只檢測到6-MeO-BDE-47、2'-MeO-BDE-68和6-OH-BDE-47，而這3種化合物作為優(yōu)勢組分出現(xiàn)在2個巖心的沉積物樣品中。其中，，東海沉積物中MeO-BDEs的含量與南黃海沉積物中的含量相當，但要遠遠高于遼東灣、美國密歇根白湖以及加拿大庫特奈河沉積物中的含量；而OH-BDEs的含量要低于南黃海沉積物中的含量，但與遼東灣沉積物中的含量相當。東海表層沉積物中OH-/MeO-BDEs的含量在空間分布上總體也都呈現(xiàn)出由近岸向遠海梯度增加的趨勢，且這些化合物含量的高值都集中出現(xiàn)在受到黑潮衍生水影響的外大陸架。同時，2個巖芯中的OH-/MeO-BDEs從20世紀20年代起就出現(xiàn)了沉積記錄，要遠遠早于人工合成PBDEs的生產(chǎn)和使用時期。因此，東海沉積物中OH-/MeO-BDEs的時、空變化趨勢也同樣表明它們可能是天然鹵素化合物。與南黃海一樣，東海沉積物中的6-MeO-BDE-47和6-OH-BDE-47也可能存在相互轉(zhuǎn)化的關系，從而它們的含量也表現(xiàn)出相類似的時、空分布和顯著的相關性。TOC可能是東海沉積物中6-MeO-BDE-47和6-OH-BDE-47相互轉(zhuǎn)化以及OH-/MeO-BDEs埋藏與分布的一個潛在控制因素。此外，東海表層和柱狀沉積物中大部分OH-/MeO-BDEs與浮游植物生物標志物具有相似的時、空變化趨勢且它們的含量之間存在著較好的相關性，顯示出浮游植物可能能夠生成這類天然產(chǎn)物。這樣的推斷與OH-/MeO-BDEs和海源有機質(zhì)指標（ΣA+B+D和MTOC）的含量之間存在著顯著的相關性也是一致的。而表層沉積物和2個巖芯沉積物樣品中6-MeO-BDE-47與2'-MeO-BDE-68和菜子甾醇相與甲藻甾醇的濃度比值的垂直分布特征對比結(jié)果進一步表明，東海沉積物中MeO-BDEs的組成與分布可能受控于浮游植物的群落結(jié)構(gòu)。為了進一步驗證了浮游植物能夠生成MeO-BDEs，我們在實驗室培養(yǎng)了旋鏈角毛藻（硅藻）、東海原甲藻（甲藻）和赫氏圓石藻（顆石藻）。經(jīng)分析，3種藻類中均檢測到2'-MeO-BDE-68和6-MeO-BDE-47，且含量范圍為別為15.1~37.1pg/g dw和10.3~33.6pg/g dw。綜合以上結(jié)論，東海沉積物中的OH-/MeO-BDEs也可能主要來自于浮游植物的天然合成。
[Abstract]:In recent years , hydroxyl and methoxy polybrominated diphenyl ethers ( OH - / MeO - BDEs ) have been paid more and more attention due to their potential ecological toxicity and extensive environmental distribution . The results of carbon isotope analysis and in vivo and in vitro exposure experiments show that such organic halogen compounds may originate mainly from natural processes in the marine environment . However , most of the studies so far have focused on OH - / MeO - BDEs in organisms in the marine environment , and the study of OH - / MeO - BDEs in non - biological environments such as marine water bodies and sediments is very limited .

In this study , the content , distribution and source of OH - / MeO - BDEs in South Yellow Sea sediments were analyzed and discussed .

The results showed that only 6 - MeO - BDE - 47 , 2 ' - MeO - BDE - 68 and 6 - OH - BDE - 47 were detected in the surface sediments .
The contents of OH - / MeO - BDEs and 6 - OH - BDE - 47 in the sediments of the East China Sea , as well as the concentrations of OH - / MeO - BDEs in the sediments of the East China Sea , have a similar correlation with the concentrations of the 2 ' - MeO - BDE - 47 and 6 - OH - BDE - 47 in the sediments of the East China Sea .
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：P736.41;X55

【參考文獻】

相關期刊論文 前10條

1 田偉;孫軍;樊孝鵬;汪岷;;2008年春季東海近海浮游植物群落[J];海洋科學進展;2010年02期

2 郭術(shù)津;田偉;戴民漢;劉志亮;孫軍;;2009年夏季東海浮游植物群集[J];海洋科學進展;2011年04期

3 ;One century record of contamination by polycyclic aromatic hydrocarbons and polychlorinated biphenyls in core sediments from the southern Yellow Sea[J];Journal of Environmental Sciences;2009年08期

4 趙美訓;高文獻;邢磊;張玉琢;李莉;劉健;;老黃河口海區(qū)表層沉積物有機質(zhì)來源的BIT指標估算[J];海洋地質(zhì)與第四紀地質(zhì);2011年04期

5 ;UPWELLING AND SEDIMENTATION DYNAMICS I. THE ROLE OF UPWELLING IN SEDIMENTATION IN THE HUANGHAI SEA AND EAST CHINA SEA-A DESCRIPTION OF GENERAL FEATURES[J];Chinese Journal of Oceanology and Limnology;1984年01期

6 趙一陽,李鳳業(yè),D.J.DeMaster,C.A.Nittrouer,J.D.Milliman;南黃海沉積速率和沉積通量的初步研究[J];海洋與湖沼;1991年01期

7 ;Sources and transportation of suspended matter and sediment in the southern Yellow Sea: Evidence from stable carbon isotopes[J];Chinese Science Bulletin;2003年S1期

8 邢磊;趙美訓;張海龍;孫耀;唐啟升;于志剛;孫曉霞;;二百年來黃海浮游植物群落結(jié)構(gòu)變化的生物標志物記錄[J];中國海洋大學學報(自然科學版);2009年02期

9 汪品先,成鑫榮;東海底質(zhì)中鈣質(zhì)超微化石的分布[J];海洋學報(中文版);1988年01期

10 蘇紀蘭;中國近海的環(huán)流動力機制研究[J];海洋學報(中文版);2001年04期

本文編號：1973439