本文選題：二甲基硫 + β-二甲基巰基丙酸內(nèi)鹽��； 參考：《中國(guó)海洋大學(xué)》2015年博士論文

【摘要】：二甲基硫(dimethylsulfide, DMS)是海洋中最重要的揮發(fā)性生源硫化物,每年大約28.1TgDMS從海洋進(jìn)入大氣,其在大氣中的氧化產(chǎn)物包括SO2、甲基磺酸鹽(MSA)、非海鹽硫酸鹽(nss-SO42-)等會(huì)增加大氣中云凝結(jié)核的數(shù)量,增加對(duì)太陽(yáng)光的反射,對(duì)全球氣候變化和酸雨的形成產(chǎn)生重要的影響。中國(guó)東部邊緣海是全球陸架海區(qū)的重要組成部分,屬于高生產(chǎn)力海區(qū),對(duì)全球DMS釋放有重要貢獻(xiàn)。因此對(duì)該海域中DMS及其前體物質(zhì)-β-二甲巰基丙酸內(nèi)鹽(DMSP)的生物地球化學(xué)進(jìn)行研究,對(duì)在區(qū)域和全球尺度上準(zhǔn)確估算DMS的海-氣通量及其對(duì)氣候和環(huán)境的影響具有重要的意義。本論文以受人類(lèi)活動(dòng)和亞洲沙塵影響比較明顯的中國(guó)東部陸架海為研究對(duì)象,對(duì)海水中DMS和DMSP的的分布、來(lái)源和去除進(jìn)行了研究：并通過(guò)對(duì)大氣氣溶膠中SO42-和MSA的研究估算評(píng)價(jià)該海域DMS釋放對(duì)SO42-組成的貢獻(xiàn)；另外,對(duì)東海ME3、P11兩個(gè)站位可培養(yǎng)細(xì)菌進(jìn)行分離,找出與DMSP降解有關(guān)的菌株和基因,并通過(guò)DddQ酶的提純研究DMSP的微觀降解機(jī)制。主要研究結(jié)果如下：(1)分別于2011年7月(夏季)、2011年10月(秋季)、2011年12月～2012年1月(冬季)對(duì)南黃海和東海DMS和DMSP的濃度分布的季節(jié)變化進(jìn)行了研究。夏季南黃海和東海DMS、DMSPd和DMSPp的濃度范圍分布分別為0.63～41.19、1.38～27.23和6.23～207.73nmolL-1,平均值分別是5.30、5.23和27.13 nmol L-1；秋季表層海水中DMS的濃度在0.83～6.77nmol L-1之間,平均濃度為3.39 nmol L-1; DMSPd的濃度在0.86～12.71 nmol L-1之間,平均濃度為3.59 nmol L-1; DMSPp的濃度在4.75～44.63 nmol L-1之間,平均濃度為15.72 nmol L-1;冬季DMS的濃度范圍在0.58～4.14 nmol L-1之間,平均值為2.20 nmol L-1, DMSPd和DMSPp在表層海水中的濃度范圍分別在0.3～7.86和4.29～25.76 nmol L-1之間,平均值分別為2.12和11.98 nmol L-1。由上述結(jié)果可以看出,南黃海和東海DMS、DMSPd和DMSPp的季節(jié)變化明顯,趨勢(shì)為夏季秋季冬季。由于南黃海和東海西部海域受長(zhǎng)江沖淡水和人為活動(dòng)影響較大,營(yíng)養(yǎng)鹽濃度高；而東部受到高溫高鹽寡營(yíng)養(yǎng)鹽的黑潮水的影響顯著,營(yíng)養(yǎng)鹽濃度低,不利于浮游植物的生長(zhǎng),因此夏季和秋季DMS和DMSP的水平分布均呈現(xiàn)由近岸向外海逐漸降低的趨勢(shì),而冬季整個(gè)調(diào)查海域內(nèi)DMS和DMSP的濃度差別不大。南黃海中部海域DMS和DMSP的分布明顯受到南黃海冷水團(tuán)的影響,春季受季風(fēng)的影響,底層的營(yíng)養(yǎng)鹽從底層隨水體的垂直混合進(jìn)入表層,引起浮游植物的迅速生長(zhǎng),因此DMS和DMSP的高值出現(xiàn)在春季,而夏季和秋季由于冷水團(tuán)的存在阻隔了營(yíng)養(yǎng)鹽從底層向表層的輸送,DMS和DMSP濃度較低,而冬季水溫低,也不利于浮游植物的生長(zhǎng)和DMS、DMSP的生成。2011年11月對(duì)渤海和北黃海DMS、DMSP的濃度分布的時(shí)空變化進(jìn)行了研究。結(jié)果顯示,表層海水中DMS、DMSPd和DMSPp的濃度范圍分布分別為0.75-6.69、0.88-12.88和7.56-42.28 nmol L-,平均值分別是2.15、2.82和17.76 nmol L-1。DMS和DMSP的高值區(qū)出現(xiàn)在水體垂直混合比較均勻、甲藻占主優(yōu)勢(shì)的北黃海中部海域。該海域夏季受到冷水團(tuán)的阻隔,N、P、Si等營(yíng)養(yǎng)鹽在其底層海水中富集,而隨著秋末水體垂直混合的加劇,營(yíng)養(yǎng)鹽進(jìn)入到上層水體,促進(jìn)了浮游植物的生長(zhǎng)和DMS、DMSP的釋放。(2)DMS和DMSP與Chl-a的相關(guān)性分析顯示,DMSPp和Chl-a具有明顯的相關(guān)性。此外,通過(guò)對(duì)DMS、DMSP、Chl-a等生物參數(shù)和各個(gè)環(huán)境因子作主成分分析(PCA)看出,雖然甲藻對(duì)DMS(P)/Chl-a的比值影響顯著,且DMS和DMSP的最高值幾乎都出現(xiàn)在甲藻占優(yōu)勢(shì)的海域。但就整個(gè)中國(guó)東部近海而言,硅藻是浮游植物群落結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢(shì)藻種,并占據(jù)絕對(duì)優(yōu)勢(shì)。雖然硅藻是DMS和DMSP低產(chǎn)藻種,但它是整個(gè)中國(guó)近海DMS、DMSP和Chl-a的最主要貢獻(xiàn)者。(3)對(duì)夏季、秋季和冬季南黃海和東海以及秋季渤海和北黃海進(jìn)行DMSPp和Chl-a的分級(jí)測(cè)定。兩次調(diào)查結(jié)果均表明大部分海域較大微型浮游植物(larger nanoplankton)是DMSPp和Chl-a主要貢獻(xiàn)者,其對(duì)DMSPp和Chl-a的貢獻(xiàn)均在80%左右。另外,我們發(fā)現(xiàn)受長(zhǎng)江輸入的影響,其附近海域浮游植物季節(jié)變化明顯,在夏季營(yíng)養(yǎng)鹽較高的河口和近岸海域小型浮游植物(microplankton)對(duì)Chl-a和DMSPp有重要貢獻(xiàn),從浮游植物數(shù)據(jù)可知,小型浮游植物中三角角藻是近岸河口海域的優(yōu)勢(shì)藻種,也是Chl-a和DMSPp的主要生產(chǎn)者；進(jìn)入秋、冬季節(jié),隨著長(zhǎng)江徑流減小以及海水溫度的降低,甲藻生長(zhǎng)受到抑制,較大微型浮游植物(larger nanoplankton)中的中肋骨條藻和具槽帕拉藻開(kāi)始迅速繁殖,成為Chl-a和DMSPp的主要貢獻(xiàn)者。(4)根據(jù)現(xiàn)場(chǎng)風(fēng)速和表層海水DMS濃度,利用N2000公式計(jì)算了中國(guó)近海DMS的海-氣通量,結(jié)果顯示南黃海和東海DMS海-氣通量具有明顯的季節(jié)差異,季節(jié)變化規(guī)律為：夏季秋季冬季,與DMS和DMSP的變化規(guī)律相一致。夏季DMS的海-氣通量變化范圍為0.03～102.4μmol m-2 d-1,平均值為16.73μmol m-2 d-1;秋季DMS的海-氣通量變化范圍為0.74～74.4μmol m-2 d-1,平均值為12.10μmol m-2 d-1;冬季東海、南黃海海-氣通量介于0.61～25.52μmol m-2 d-1之間,平均值為8.30μmol m-2 d-1。此外,利用nss-SO42-bio/MSA的比值估算出在南黃海和東海夏、秋兩個(gè)季節(jié)生源硫?qū)Υ髿庵衝ss-SO42-貢獻(xiàn)比分別為7.9%和0.8%,夏季明顯高于冬季；秋季北黃海和渤海源硫?qū)Υ髿庵衝ss-SO4-2貢獻(xiàn)為1.4%。(5)對(duì)2013年7月采集的東海近岸ME3和外海P11兩個(gè)站位表層和底層海水中的細(xì)菌進(jìn)行保種,總共分離出的211株可培養(yǎng)細(xì)菌,其中91株具有降解DMSP的能力(包括去甲基化產(chǎn)生MeTH和裂解生成DMS和丙烯酸兩種途徑),這些可以降解DMSP的細(xì)菌中僅有37株具有降解DMSP產(chǎn)生DMS的能力,僅占到可培養(yǎng)細(xì)菌總數(shù)的17.5%;DddQ廣泛存在于多種海洋細(xì)菌中,其中心離子為Zn2+,其最適pH值為8.0,最適溫度為30℃;DddQ對(duì)DMSP的降解反應(yīng)屬于消除反應(yīng)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：P734;X55

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