本文關(guān)鍵詞：基于DOCARS和LCOF-Raman的酸根離子探測(cè)和沉積物孔隙水的光譜分析　出處：《中國(guó)海洋大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：拉曼光譜是一種分子振動(dòng)光譜,反映了分子振動(dòng)、轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí),它具備實(shí)時(shí)、連續(xù)、非接觸探測(cè)并可多組分同時(shí)探測(cè)的優(yōu)點(diǎn),基于激光拉曼光譜技術(shù)的水下原位傳感器在水下物質(zhì)探測(cè)分析領(lǐng)域占據(jù)越來(lái)越重要的地位。海底沉積物是海洋水層到大洋巖石層的過(guò)渡層,匯聚了陸地以及海水中的沉降物質(zhì),對(duì)海底生物地球化學(xué)分析具有極為重要的科學(xué)價(jià)值。一般而言,對(duì)沉積物孔隙水的地球化學(xué)分析往往通過(guò)分析可以作為標(biāo)識(shí)物的孔隙水中的各種成分來(lái)實(shí)現(xiàn),而取樣分析得到的結(jié)果往往是不準(zhǔn)確的,基于激光拉曼光譜技術(shù)的探測(cè)系統(tǒng)已成功應(yīng)用到海底沉積物孔隙水的原位探測(cè)分析。然而無(wú)論是水下拉曼光譜探測(cè)系統(tǒng)的實(shí)用化還是孔隙水中物質(zhì)成分的識(shí)別分析,均有諸多問(wèn)題需要解決。本論文針對(duì)這一問(wèn)題,開(kāi)展了DOCARS系統(tǒng)定標(biāo),拉曼信號(hào)增強(qiáng)方法研究以及孔隙水中物質(zhì)成分的光譜分析三方面的研究工作,為水下拉曼光譜系統(tǒng)的實(shí)用化以及孔隙水中物質(zhì)成分的地球化學(xué)分析提供了技術(shù)基礎(chǔ)和重要參考,主要完成的工作如下。為了評(píng)估激光拉曼光譜技術(shù)在深海環(huán)境下對(duì)酸根離子的定量探測(cè)能力,首先在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)配置了海水中幾種常見(jiàn)酸根離子(硫酸根、硝酸根、碳酸氫根)的標(biāo)準(zhǔn)溶液并通過(guò)實(shí)驗(yàn)室研發(fā)的深海自容式激光拉曼光譜探測(cè)系統(tǒng)(Deep Ocean Compact Autonomous Raman Spectrometer, DOCARS)獲取了標(biāo)準(zhǔn)溶液的拉曼光譜,以此建立DOCARS系統(tǒng)對(duì)酸根離子的定標(biāo)曲線以及線性擬合方程。根據(jù)得到的擬合方程,對(duì)DOCARS系統(tǒng)海試時(shí)獲得的光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行了分析,并將反演結(jié)果作為DOCARS系統(tǒng)深海環(huán)境下定量探測(cè)酸根離子能力的評(píng)估標(biāo)準(zhǔn)。結(jié)果表明,酸根離子的拉曼信號(hào)強(qiáng)度與其濃度成線性關(guān)系,線性擬合系數(shù)分別高達(dá)0.99,0.99,0.98。由DOCARS系統(tǒng)探測(cè)到的硫酸根離子的濃度為30.5 mmol/L(海水中的實(shí)際濃度約為28.2mmol/L),探測(cè)準(zhǔn)確度可達(dá)8%,并且酸根離子濃度的變化過(guò)程與實(shí)際的濃度變化過(guò)程是一致的。較低的探測(cè)靈敏度是限制水下拉曼光譜實(shí)用化的另一大問(wèn)題之一。針對(duì)這一問(wèn)題,作者對(duì)基于液芯光纖(Liquid Core Optical Fiber, LCOF)的液體樣品拉曼信號(hào)增強(qiáng)方法進(jìn)行了模擬以及實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。作者首先利用LabVIEW模擬分析了LCOF的物理長(zhǎng)度對(duì)液體樣品拉曼信號(hào)增強(qiáng)效果的影響,并進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。結(jié)果表明,物理長(zhǎng)度約50 cm的液芯光纖可以對(duì)水中硫酸根的拉曼信號(hào)增強(qiáng)10倍以上。對(duì)于超出常規(guī)拉曼光譜探測(cè)靈敏度的水中溶存的低濃度甲烷拉曼光譜探測(cè),作者提出了基于CCl4萃取富集的甲烷拉曼光譜探測(cè)新方法,可以間接實(shí)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)室條件下水中溶存甲烷(甲烷濃度不高于1.14 mmol/L)的拉曼光譜探測(cè)。為了對(duì)孔隙水中的物質(zhì)成分進(jìn)行更詳盡的分析,論文以在大連獐子島海域相同站位、不同時(shí)間實(shí)地獲取的兩個(gè)批次的沉積物孔隙水為樣品,對(duì)其進(jìn)行了拉曼光譜與熒光光譜探測(cè)分析。拉曼探測(cè)結(jié)果發(fā)現(xiàn)沉積物孔隙水中的硫酸跟濃度隨著取樣深度的增大而下降,證明了孔隙水中硫酸鹽還原的存在。熒光光譜分析表明,沉積物孔隙水中的熒光物質(zhì)分為類蛋白熒光物質(zhì)以及類腐殖酸熒光物質(zhì)兩大類,并且兩種熒光物質(zhì)的熒光特性是不同的,可以為海底沉積物地球化學(xué)分析提供參考。基于四氯化碳萃取輔助的水中溶存甲烷拉曼光譜探測(cè)方法尚無(wú)法做到定量探測(cè),同時(shí)更多海域的孔隙水樣品的光譜分析還有待實(shí)施,這將是下一步工作的努力方向。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：P715.5

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