本文關鍵詞：DGT的制備、性能測試及在海水分析中的應用

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【摘要】：重金屬在海水中以各種化學形態(tài)存在。研究表明與生物體直接作用的并不是總溶解態(tài)金屬,而是溶解態(tài)金屬中的一部分,這部分被定義為活性(labile)金屬。海水中重金屬的存在形態(tài)是研究其毒性和生物可利用性的關鍵參數(shù)。 目前研究海水中重金屬的形態(tài),一般需將樣品采集回實驗室后進行分析。但水樣中重金屬的化學形態(tài)容易在樣品采集、運輸、預處理與保存過程中發(fā)生轉化,且各種試劑的添加也會對重金屬的化學形態(tài)分布造成影響,因此原位富集技術的開發(fā)應用是十分必要的。 薄膜擴散梯度技術(Diffusive Gradients in Thin-films Technique, DGT)是1994年提出的一種原位富集有效態(tài)重金屬的新技術。DGT采樣裝置的關鍵部件包括擴散相和結合相；水體中的重金屬通過擴散相進入結合相而被富集,富集量與時間有關而與樣品體積無關。 本研究制作了三種結合相。一是廣泛采用的Chelex-100樹脂凝膠,二是戊二醛改性殼聚糖膜,三是戊二醛-L-半胱氨酸-殼聚糖膜。采用改性瓊脂糖交聯(lián)的聚丙烯酰胺凝膠作為擴散相。自制DGT采樣裝置,對其進行性能測試,并應用于海水中有效態(tài)重金屬的原位富集。主要研究內(nèi)容及結果如下： (1)使用改性瓊脂糖交聯(lián)的聚丙烯酰胺凝膠作為擴散相,并在凝膠中嵌入Chelex-100樹脂作為結合相。應用該DGT采樣裝置同時原位富集海水中的錳、鈷、鎳、銅、鋅、鎘、鉛。使用自制的凝膠擴散系數(shù)測定裝置測定了金屬離子在該擴散相中的擴散系數(shù)�？疾炝藀H、高鹽基底等對富集效果的影響。pH在5.6-8.6,離子強度在10～700mmol·L-1范圍內(nèi),富集效果良好。在廈門近岸海域成功地進行為期7d的海水中重金屬的原位富集實驗,結果顯示,DGT能夠富集該海域海水中溶解態(tài)重金屬的6.67%～45.33%,即獲得DGT有效態(tài)。平行樣測定的RSD均小于10%。本方法能準確原位地富集海水中的生物有效態(tài)重金屬,具有原位、便捷、pH適用范圍廣、在河口和近海富集時基本不受離子強度影響及樣品存放時間長等優(yōu)點,為海水中痕量有效態(tài)重金屬的分析提供了有效的采樣技術。 (2)在上述工作基礎上建立了以改性瓊脂糖交聯(lián)的聚丙烯酰胺凝膠為擴散相、以戊二醛改性殼聚糖膜為結合相的DGT采樣裝置。應用該裝置同時富集加標海水中的鈷、鎳、銅、鋅、鎘�？疾炝宋於└男詺ぞ厶菍Σ煌瑵舛戎亟饘俚奈叫�,結果顯示,在相同重金屬濃度下,戊二醛改性殼聚糖膜的吸附效率高于Chelex-100樹脂�？疾炝藀H、高鹽基底等對富集效果的影響。結果顯示,pH在5-8范圍內(nèi)富集效果基本不受影響。離子強度為10和700mmol·L-1時,富集效果差別不大,說明該方法適用于河口及近岸海水中痕量重金屬的分析。在實驗室內(nèi)成功地進行為期3d的加標海水中重金屬的原位富集實驗,結果顯示,DGT能夠富集海水中溶解態(tài)重金屬的12.57%-64.68%。平行樣測定的RSD均小于10%。與Chelex-100為結合相的DGT富集效果比較無顯著差異,但戊二醛改性殼聚糖膜的制備過程較Chelex-100樹脂凝膠的制備過程更簡易。 (3)在上述工作基礎上,建立了以改性瓊脂糖交聯(lián)的聚丙烯酰胺凝膠為擴散相、以戊二醛-L-半胱氨酸-殼聚糖膜為結合相的DGT采樣裝置。應用該裝置同時富集加標海水中的鉆、鎳、銅、鋅、鎘。實驗結果顯示,在相同濃度的重金屬溶液中,戊二醛-L-半胱氨酸-殼聚糖膜吸附效率高于Chelex-100樹脂及戊二醛改性殼聚糖膜。pH在5-8范圍內(nèi)富集效果基本不變。測定離子強度分別為10和700mmol·L-1時DGT的富集效果,結果顯示兩種離子強度下富集效果無明顯差異,說明該方法適用于海水中痕量重金屬的分析。采用該DGT采樣裝置,持續(xù)3d采集加標海水中的重金屬,獲知該海水樣品中DGT有效態(tài)重金屬為溶解態(tài)重金屬的26.06%～87.25%,平行樣的RSD均小于10%。相同實驗條件下,以戊二醛-L-半胱氨酸-殼聚糖膜為結合相的DGT裝置所富集的有效態(tài)比例,高于以Chelex-100樹脂凝膠及戊二醛改性殼聚糖膜為結合相的DGT。
【學位授予單位】：廈門大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：O636.1;P734.4

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本文編號：1283093