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模擬煙氣吸附劑噴射脫汞協(xié)同脫硫脫硝實驗研究

發(fā)布時間:2017-09-20 10:45

  本文關(guān)鍵詞:模擬煙氣吸附劑噴射脫汞協(xié)同脫硫脫硝實驗研究


  更多相關(guān)文章: 椰殼活性炭 載硫 凹凸棒 改性 噴射 脫汞 聯(lián)合脫除


【摘要】:燃煤電站排放的SO2、NO和Hg所造成的污染已引起世界范圍內(nèi)的廣泛關(guān)注。國內(nèi)外現(xiàn)有的煙氣凈化技術(shù)中脫硫、脫硝與脫汞往往是在多個獨立系統(tǒng)中分別完成,因此,多種污染物聯(lián)合高效脫除技術(shù)的開發(fā)具有實際意義;钚蕴浚钚越咕哂辛己玫奈叫阅,能夠有效脫除煙氣中的SO2、NO和Hg。但其成本高,難以實現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用。尋找價廉高效的吸附劑成為各國學(xué)者努力的方向;谏镔|(zhì)與天然礦物資源化利用的目的,本文提出利用椰殼與凹凸棒代替活性炭/活性焦作為脫汞協(xié)同脫硫脫硝的吸附劑。選用生物質(zhì)廢棄物椰殼為原料制備椰殼活性炭,并在不同溫度下對其進行載硫改性,以提高其化學(xué)活性。采用N2吸附/脫附、熱重質(zhì)譜聯(lián)用(TG-MS)、X射線近邊吸收結(jié)構(gòu)(XANES)等方法對吸附劑進行孔隙結(jié)構(gòu)、硫的存在形態(tài)和分布定性定量分析。在固定床反應(yīng)器上進行汞吸附實驗研究。結(jié)果表明,原始椰殼活性炭基本不具備汞吸附脫除能力,經(jīng)載硫改性后,汞脫除效率顯著提高,其中載硫溫度500℃下制備的椰殼活性炭(CSAC-500S)表現(xiàn)出高效的汞吸附脫除能力。載硫椰殼活性炭汞吸附脫除能力由其孔隙結(jié)構(gòu)、硫含量與存在形態(tài)共同決定。硫含量隨著載硫溫度的提高而降低,孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)得到優(yōu)化。元素硫、噻吩與硫酸鹽為載硫椰殼活性炭中硫的主要存在形態(tài),噻吩為有機硫的主要形態(tài)。三者均有利于汞吸附脫除,其中元素硫效果最優(yōu),噻吩次之。載硫溫度的提高將會促進元素硫向有機硫的轉(zhuǎn)換。元素硫在低溫下以長鏈硫為主,高溫下易生成短鏈硫。其中長鏈硫(S7-S8)對孔結(jié)構(gòu)造成破壞,不利于汞吸附脫除;高活性短鏈硫(S2-S6)促進汞化學(xué)吸附。選用天然礦物質(zhì)凹凸棒為原料制備非碳基脫汞吸附劑,通過不同濃度KI溶液對其進行浸漬改性,提高其表面化學(xué)活性。采用N2吸附/脫附、掃描電鏡/X射線能譜儀(SEM/EDS)以及X-射線衍射(XRD)對吸附劑進行物理化學(xué)性質(zhì)表征。在固定床反應(yīng)器上進行吸附劑汞吸附實驗研究。結(jié)果表明,原始凹凸棒具有較高的比表面積,但微孔缺乏,不利于汞吸附脫除。改性前后凹凸棒孔徑均呈現(xiàn)多峰分布,主要集中在2-10nm之間的中孔區(qū)域,改性劑多負載于中孔孔道造成孔容降低。但KI改性對凹凸棒的晶體結(jié)構(gòu)破壞較少。改性后,凹凸棒表面形成了有利于汞吸附的含碘官能團,汞吸附脫除能力顯著提高。單質(zhì)碘通過搭載于凹凸棒表面的KI氧化而生成,較高的碘含量有利于凹凸棒吸附劑脫汞效率的提高。經(jīng)濃度為2.5%KI溶液改性后的凹凸棒吸附劑(ATP-I-2.5)可達到平均96%的脫汞效率。鑒于CSAC-500S和ATP-I-2.5在固定床中較高的汞吸附脫除性能,在模擬煙氣管道吸附劑噴射實驗裝置中,考察了兩種吸附劑在模擬煙氣管道噴射條件下的流動狀態(tài)吸附汞的性能,研究吸附劑噴射量、停留時間、煙氣成分等因素對吸附劑脫汞性能的影響規(guī)律。結(jié)果表明,空氣氣氛下,CSAC-500S、ATP-I-2.5仍表現(xiàn)出良好的汞吸附脫除能力。停留時間的增加有利于脫汞效率的提高。在較短停留時間下汞吸附過程受動力學(xué)限制,過多的吸附劑噴射量不會引起脫汞效率的進一步增加。S02的加入對CSAC-500S吸附轉(zhuǎn)化汞具有促進作用;但對ATP-I-2.5則體現(xiàn)出先促進后抑制的作用,隨著S02濃度升高抑制作用變強。NO對ATP-I-2.5脫汞效率影響不大,對CSAC-500S吸附轉(zhuǎn)化汞具有促進作用。HC1顯著提高了兩種吸附劑的脫汞效率,同時也促進煙氣中Hg0向Hg2+的均相氧化。通過模擬煙氣氣氛考察吸附劑聯(lián)合脫除SO2、NO和Hg的性能。結(jié)果表明,實際煙氣組分的加入有利于吸附劑脫汞效率的提高,吸附劑能夠有效脫除煙氣中Hg0。吸附劑CSAC-500S、ATP-I-2.5在保證高效脫汞性能的同時,對SO2、NO均有一定的協(xié)同脫除能力。CSAC-500S對SO2的脫除符合Zawadzi機理,對NO的脫除則是一個物理吸附與化學(xué)吸附共同作用的過程。在吸附劑ATP-I-2.5制備過程中生成的強堿氧化物K20對SO2、NO聯(lián)合脫除具有促進作用;SO2、NO同時存在時,吸附劑會優(yōu)先選擇吸附S02。
【關(guān)鍵詞】:椰殼活性炭 載硫 凹凸棒 改性 噴射 脫汞 聯(lián)合脫除
【學(xué)位授予單位】:東南大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:TQ424;X773
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-10
  • 第一章 緒論10-21
  • 1.1 課題研究背景10-11
  • 1.1.1 煤炭資源利用現(xiàn)狀10
  • 1.1.2 燃煤大氣污染現(xiàn)狀10-11
  • 1.2 燃煤污染物的控制技術(shù)11-16
  • 1.2.1 煙氣脫硫技術(shù)11-12
  • 1.2.2 煙氣脫硝技術(shù)12-13
  • 1.2.3 煙氣脫汞技術(shù)13-16
  • 1.2.4 多種污染物聯(lián)合脫除16
  • 1.3 本文研究內(nèi)容16-17
  • 1.4 本章小結(jié)17
  • 參考文獻17-21
  • 第二章 實驗裝置與方法21-28
  • 2.1 實驗裝置21-23
  • 2.1.1 固定床反應(yīng)器21-22
  • 2.1.2 模擬煙氣管道吸附劑噴射實驗裝置22-23
  • 2.2 汞分析儀23-26
  • 2.2.1 VM300023-24
  • 2.2.2 EMP-224-25
  • 2.2.3 Hydra Ⅱ C25-26
  • 2.3 吸附劑的表征26
  • 2.4 本章小結(jié)26
  • 參考文獻26-28
  • 第三章 椰殼活性炭固定床脫汞實驗研究28-38
  • 3.1 引言28
  • 3.2 載硫椰殼活性炭的制備28
  • 3.3 載硫椰殼活性炭的表征28-32
  • 3.3.1 孔結(jié)構(gòu)參數(shù)與元素分析28-30
  • 3.3.2 XANES分析30-31
  • 3.3.3 TG-MS分析31-32
  • 3.4 載硫椰殼活性炭的脫汞特性32-35
  • 3.4.1 實驗方法32-33
  • 3.4.2 吸附劑性能評價指標(biāo)33
  • 3.4.3 改性前后椰殼活性炭脫汞性能33-34
  • 3.4.4 硫形態(tài)對汞脫除效率的影響34-35
  • 3.5 本章小結(jié)35-36
  • 參考文獻36-38
  • 第四章 凹凸棒固定床脫汞實驗研究38-44
  • 4.1 引言38
  • 4.2 KI改性凹凸棒的制備38
  • 4.3 KI改性凹凸棒的表征38-41
  • 4.3.1 孔結(jié)構(gòu)參數(shù)分析38-39
  • 4.3.2 SEM-EDS分析39-41
  • 4.3.3 XRD分析41
  • 4.4 KI改性凹凸棒的脫汞特性41-42
  • 4.5 本章小結(jié)42-43
  • 參考文獻43-44
  • 第五章 吸附劑管道噴射脫汞協(xié)同脫硫脫硝實驗研究44-56
  • 5.1 引言44
  • 5.2 實驗方法44-45
  • 5.3 空氣氣氛吸附劑噴射脫汞性能45-47
  • 5.3.1 停留時間對脫汞性能的影響46-47
  • 5.3.2 吸附劑噴射量對脫汞性能的影響47
  • 5.4 煙氣成分對吸附劑噴射脫汞性能的影響47-51
  • 5.4.1 SO_2對脫汞性能的影響47-48
  • 5.4.2 NO對脫汞性能的影響48-49
  • 5.4.3 HCl對脫汞性能的影響49-51
  • 5.5 模擬煙氣吸附劑噴射脫汞協(xié)同脫硫脫硝性能51-53
  • 5.5.1 吸附劑脫汞性能51-52
  • 5.5.2 吸附劑脫硫脫硝性能及機理分析52-53
  • 5.6 本章小結(jié)53-54
  • 參考文獻54-56
  • 第六章 總結(jié)及展望56-59
  • 6.1 全文總結(jié)56-57
  • 6.1.1 載硫椰殼活性炭表征與固定床脫汞特性研究56
  • 6.1.2 KI改性凹凸棒表征與固定床脫汞特性研究56-57
  • 6.1.3 吸附劑噴射脫汞協(xié)同脫硫脫硝機理研究57
  • 6.2 展望57-59
  • 作者簡介,攻讀碩士期間的學(xué)術(shù)成果59-61
  • 致謝61

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