本文關(guān)鍵詞：高通量循環(huán)流化床燃煤化學(xué)鏈燃燒試驗(yàn)及數(shù)值模擬研究

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【摘要】：大多數(shù)學(xué)者認(rèn)為,化石燃料燃燒所產(chǎn)生的二氧化碳(CO2)是導(dǎo)致溫室效應(yīng)及全球變暖的主要原因。化學(xué)鏈燃燒技術(shù)(CLC)是一項(xiàng)非常有前景的新型燃燒技術(shù),它能在基本沒(méi)有能量損失的前提下,于燃燒過(guò)程中實(shí)現(xiàn)CO2的分離。迄今為止,氣體燃料化學(xué)鏈燃燒已經(jīng)得到廣泛研究,當(dāng)前研究的重點(diǎn)是以煤為主的固體燃料化學(xué)鏈燃燒技術(shù),主要涉及反應(yīng)器的設(shè)計(jì)與運(yùn)行、載氧體的基礎(chǔ)性能研究、反應(yīng)器內(nèi)流動(dòng)與反應(yīng)的數(shù)值模擬等方面。本文采用試驗(yàn)和數(shù)值模擬相結(jié)合的手段,對(duì)燃煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的以上幾個(gè)研究?jī)?nèi)容進(jìn)行了系統(tǒng)深入的研究。構(gòu)建了一套基于高通量循環(huán)流化床的燃煤化學(xué)鏈燃燒分離CO2的新方法系統(tǒng)。該方法的主要思路是：燃料反應(yīng)器為高通量循環(huán)流化床上升管,可以確保整個(gè)反應(yīng)器高度上都有較高的顆粒濃度和良好的氣固接觸,極大地促進(jìn)反應(yīng)及傳熱效率。空氣反應(yīng)器為錯(cuò)流移動(dòng)床,具有壓降低、顆粒流動(dòng)平穩(wěn)以及結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)潔等優(yōu)點(diǎn),它直接嫁接于循環(huán)流化床下降管中部,增加了系統(tǒng)的簡(jiǎn)潔性與可控性。此外,一個(gè)特殊設(shè)計(jì)的兩級(jí)分離系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)燃料反應(yīng)器出口處粗粒徑載氧體顆粒和細(xì)的殘?zhí)款w粒的選擇性分離,從而提高碳的捕集效率和燃料轉(zhuǎn)化率。具體來(lái)講,第一級(jí)分離器為低效率的慣性分離器,在其中絕大部分粗粒徑載氧體顆粒被分離進(jìn)空氣反應(yīng)器進(jìn)行氧化再生,而細(xì)殘?zhí)款w粒則繼續(xù)進(jìn)入第二級(jí)分離器；第二級(jí)分離器為高效率的旋風(fēng)分離器,可以將絕大部分的細(xì)可燃顆粒分離并送回至燃料反應(yīng)器進(jìn)行進(jìn)一步的反應(yīng)。創(chuàng)新性地以一種天然的貧鐵礦石作為載氧體,在熱重分析儀(TGA)反應(yīng)器上開(kāi)展了基于該載氧體的基礎(chǔ)性能研究。通過(guò)長(zhǎng)時(shí)間的還原／氧化循環(huán)試驗(yàn),考察了載氧體的循環(huán)穩(wěn)定性及抗團(tuán)聚能力。重點(diǎn)研究了反應(yīng)溫度、燃料氣濃度以及反應(yīng)氣種類(lèi)等因素對(duì)載氧體還原反應(yīng)特性的影響。基于熱重試驗(yàn)結(jié)果,采用集成還原速率法和縮核模型建立載氧體的整體還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,獲得了后期系統(tǒng)模擬所必需的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)。建立了基于新方法的燃煤化學(xué)鏈燃燒冷態(tài)試驗(yàn)裝置,實(shí)現(xiàn)了全系統(tǒng)的穩(wěn)定運(yùn)行和操作參數(shù)的靈活調(diào)節(jié),初步驗(yàn)證了此新方法系統(tǒng)的可行性。循環(huán)流化床上升管為燃料反應(yīng)器,實(shí)現(xiàn)了最大通量達(dá)500 kg/m2s的高通量循環(huán)流態(tài)化,大大提升了燃料反應(yīng)器內(nèi)的顆粒濃度以及氣固接觸效率。錯(cuò)流移動(dòng)床空氣反應(yīng)器展現(xiàn)出壓降低、顆粒流動(dòng)平穩(wěn)、氣固接觸面積大等優(yōu)點(diǎn)。兩級(jí)分離系統(tǒng)展示出高的選擇性分離效率和整體分離效率,由此可以確保熱態(tài)試驗(yàn)中燃料反應(yīng)器出口載氧體顆粒、殘?zhí)款w粒以及煙氣三者之間的高效分離。通過(guò)調(diào)節(jié)兩反應(yīng)器之間的壓比,可以有效地控制兩反應(yīng)器的氣流方向并抑制氣體旁路,從而確保熱態(tài)試驗(yàn)中獲得高的CO2濃度和捕集效率。在冷態(tài)試驗(yàn)的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步建立了基于新方法的燃煤化學(xué)鏈燃燒熱態(tài)中試試驗(yàn)裝置,以神華煙煤為燃料,以貧鐵礦為載氧體開(kāi)展熱態(tài)試驗(yàn)。經(jīng)過(guò)調(diào)試,整個(gè)裝置成功運(yùn)行了超過(guò)50小時(shí),實(shí)現(xiàn)了熱態(tài)條件下的運(yùn)行穩(wěn)定性以及良好的反應(yīng)性能,證明了所構(gòu)建的燃煤化學(xué)鏈燃燒新方法系統(tǒng)的可行性與應(yīng)用潛力。重點(diǎn)測(cè)試了燃料反應(yīng)器溫度對(duì)CO2體積率、碳的捕集效率以及燃料轉(zhuǎn)化率的影響。貧鐵礦載氧體在高溫、高通量連續(xù)運(yùn)行中,展現(xiàn)出充分的反應(yīng)活性和氧氣輸運(yùn)能力,良好的循環(huán)穩(wěn)定性,較高的耐磨性與抗團(tuán)聚能力,證明了此貧鐵礦在未來(lái)的燃煤CLC電站中有著良好的應(yīng)用前景�；谇捌讷@得的動(dòng)力學(xué)參數(shù)及熱態(tài)試驗(yàn)結(jié)果,在數(shù)值實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)平臺(tái)上,建立了耦合氣固流動(dòng)和化學(xué)反應(yīng)的新方法系統(tǒng)燃煤化學(xué)鏈燃燒三維數(shù)值模型。模擬對(duì)象為所搭建的熱態(tài)裝置的燃料反應(yīng)器,模擬了反應(yīng)器內(nèi)的氣固流動(dòng),組分分布,燃料轉(zhuǎn)化率和反應(yīng)速率等重要參數(shù)的特性規(guī)律。模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果相比較,驗(yàn)證了模型的合理性。在此基礎(chǔ)上,揭示了一些重要操作參數(shù)對(duì)反應(yīng)器內(nèi)的氣固流動(dòng)與反應(yīng)特性的影響,實(shí)現(xiàn)了對(duì)試驗(yàn)研究的補(bǔ)充和拓展。
【關(guān)鍵詞】：CO_2捕集 化學(xué)鏈燃燒 鐵礦石載氧體 反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 數(shù)值模擬
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：TK16
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-41
• 1.1 課題的研究背景及意義11
• 1.2 CO_2減排技術(shù)研究進(jìn)展11-13
• 1.2.1 燃燒前脫碳11-12
• 1.2.2 燃燒后脫碳12
• 1.2.3 富氧燃燒技術(shù)12
• 1.2.4 化學(xué)鏈燃燒技術(shù)12-13
• 1.3 化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的研究進(jìn)展與發(fā)展方向13-30
• 1.3.1 化學(xué)鏈燃燒系統(tǒng)性能分析研究進(jìn)展13-14
• 1.3.2 載氧體的研究進(jìn)展14-17
• 1.3.2.1 載氧體的性能指標(biāo)14
• 1.3.2.2 金屬載氧體的研究進(jìn)展14-15
• 1.3.2.3 非金屬載氧體的研究進(jìn)展15-16
• 1.3.2.4 天然礦石載氧體的研究進(jìn)展16-17
• 1.3.3 固體燃料化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的研究進(jìn)展17-18
• 1.3.4 化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)器的研究進(jìn)展18-27
• 1.3.4.1 化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)器的設(shè)計(jì)要求18
• 1.3.4.2 氣體燃料化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)器的發(fā)展18-22
• 1.3.4.3 固體燃料化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)器的發(fā)展22-27
• 1.3.5 載氧體反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究進(jìn)展27-28
• 1.3.5.1 合成載氧體反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究進(jìn)展27-28
• 1.3.5.2 天然礦物載氧體反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究進(jìn)展28
• 1.3.6 化學(xué)鏈燃燒數(shù)值模擬的研究進(jìn)展28-30
• 1.3.6.1 氣體燃料化學(xué)鏈燃燒數(shù)值模擬的研究進(jìn)展28-29
• 1.3.6.2 固體燃料化學(xué)鏈燃燒數(shù)值模擬的研究進(jìn)展29-30
• 1.4 本文研究目的和研究?jī)?nèi)容30-31
• 1.4.1 研究目的30
• 1.4.2 研究?jī)?nèi)容30-31
• 1.5 本章小結(jié)31
• 參考文獻(xiàn)31-41
• 第二章 高通量循環(huán)流化床燃煤化學(xué)鏈燃燒系統(tǒng)的構(gòu)建41-49
• 2.1 引言41-42
• 2.2 燃煤化學(xué)鏈燃燒新方法系統(tǒng)的構(gòu)建42-44
• 2.2.1 載氧體的選取42
• 2.2.2 反應(yīng)器的設(shè)計(jì)42-44
• 2.3 工藝流程44
• 2.4 預(yù)期目標(biāo)44-45
• 2.5 本章小結(jié)45
• 參考文獻(xiàn)45-49
• 第三章 載氧體的反應(yīng)特性及動(dòng)力學(xué)研究49-63
• 3.1 引言49
• 3.2 載氧體的還原氧化循環(huán)試驗(yàn)49-50
• 3.2.1 試驗(yàn)材料與表征分析49
• 3.2.2 試驗(yàn)裝置和操作流程49-50
• 3.3 數(shù)據(jù)處理50-51
• 3.4 試驗(yàn)結(jié)果與討論51-58
• 3.4.1 載氧體的循環(huán)穩(wěn)定性51-52
• 3.4.2 反應(yīng)溫度對(duì)還原反應(yīng)的影響52-53
• 3.4.3 反應(yīng)氣濃度對(duì)還原反應(yīng)的影響53-54
• 3.4.4 反應(yīng)氣種類(lèi)對(duì)還原反應(yīng)的影響54
• 3.4.5 與高品質(zhì)鐵礦石的反應(yīng)活性比較54-55
• 3.4.6 副反應(yīng)分析55
• 3.4.7 載氧體還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)55-58
• 3.4.7.1 縮核模型55-56
• 3.4.7.2 縮核模型公式56-57
• 3.4.7.3 縮核模型參數(shù)計(jì)算及分析57-58
• 3.5 本章小結(jié)58
• 符號(hào)列表58-59
• 參考文獻(xiàn)59-63
• 第四章 高通量循環(huán)流化床燃煤化學(xué)鏈燃燒冷態(tài)試驗(yàn)研究63-81
• 4.1 引言63
• 4.2 冷態(tài)裝置介紹63-65
• 4.2.1 試驗(yàn)物料63
• 4.2.2 冷態(tài)試驗(yàn)裝置63-65
• 4.3 試驗(yàn)流程65-66
• 4.4 數(shù)據(jù)處理66-69
• 4.5 試驗(yàn)結(jié)果與分析69-77
• 4.5.1 全系統(tǒng)特性69-70
• 4.5.2 燃料反應(yīng)器70-72
• 4.5.3 空氣反應(yīng)器72-74
• 4.5.4 兩級(jí)分離系統(tǒng)74-75
• 4.5.4.1 分離系統(tǒng)的設(shè)計(jì)74
• 4.5.4.2 分離效率74-75
• 4.5.5 氣體旁路的可控性75-77
• 4.5.6 載氧體的循環(huán)耐磨性77
• 4.6 本章小結(jié)77-78
• 符號(hào)列表78-79
• 參考文獻(xiàn)79-81
• 第五章 高通量循環(huán)流化床燃煤化學(xué)鏈燃燒熱態(tài)中試研究81-99
• 5.1 引言81
• 5.2 熱態(tài)裝置介紹81-85
• 5.2.1 試驗(yàn)物料81
• 5.2.2 試驗(yàn)臺(tái)設(shè)計(jì)81-83
• 5.2.3 熱態(tài)試驗(yàn)系統(tǒng)83-85
• 5.3 試驗(yàn)流程85-86
• 5.4 數(shù)據(jù)處理86-87
• 5.5 結(jié)果和討論87-94
• 5.5.1 加熱與流動(dòng)特性88-89
• 5.5.2 反應(yīng)特性89-92
• 5.5.3 燃料反應(yīng)器溫度的影響92-93
• 5.5.4 反應(yīng)器性能評(píng)估93-94
• 5.6 本章小結(jié)94-95
• 符號(hào)列表95-96
• 參考文獻(xiàn)96-99
• 第六章 高通量循環(huán)流化床燃煤化學(xué)鏈燃燒三維數(shù)值模擬99-121
• 6.1 引言99-100
• 6.2 數(shù)學(xué)模型描述100-105
• 6.2.1 控制方程100
• 6.2.2 相間相互作用力及熱轉(zhuǎn)換模型100-101
• 6.2.3 本構(gòu)方程101-102
• 6.2.4 顆粒動(dòng)力學(xué)理論及模型102-103
• 6.2.5 湍流模型103
• 6.2.6 組分輸運(yùn)方程103-104
• 6.2.7 化學(xué)反應(yīng)模型104-105
• 6.3 模擬對(duì)象及數(shù)值條件105-106
• 6.3.1 模擬對(duì)象105-106
• 6.3.2 數(shù)值求解方法106
• 6.3.3 邊界條件和初始條件106
• 6.3.4 物性參數(shù)106
• 6.4 數(shù)據(jù)處理106-107
• 6.5 模擬結(jié)果與分析107-115
• 6.5.1 流動(dòng)特性107-109
• 6.5.2 氣固組分分布109-111
• 6.5.3 非均相反應(yīng)分布111
• 6.5.4 固體通量的影響111-113
• 6.5.5 燃料反應(yīng)器流化數(shù)的影響113-114
• 6.5.6 氣化劑種類(lèi)的影響114-115
• 6.6 本章小結(jié)115
• 符號(hào)列表115-117
• 參考文獻(xiàn)117-121
• 第七章 結(jié)論與展望121-125
• 7.1 主要研究成果及創(chuàng)新121-123
• 7.2 論文不足之處及今后需要開(kāi)展的工作123-125
• 攻讀博士學(xué)位期間論文及專(zhuān)利發(fā)表情況125-127
• 致謝127

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本文編號(hào)：712233