本文關(guān)鍵詞：泡沫金屬基整體式催化劑性能及其甲烷催化燃燒特性的實驗研究

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【摘要】：微小燃料式溫差熱發(fā)電裝置具有能量密度高、無運動部件、輕巧靈便且可靠性高等優(yōu)點,有著廣闊的發(fā)展前景。但微小尺度燃燒技術(shù)的不成熟成為制約其應(yīng)用的瓶頸,催化燃燒是解決微小尺度燃燒問題一個重要途徑。本課題針對微小尺度燃燒器燃燒效率低、易熄火以及溫度梯度大等問題,重點對微小尺度下甲烷催化燃燒用整體式催化劑展開了研究,并且進行了甲烷催化燃燒特性的實驗研究。以泡沫金屬(鐵鎳合金)為結(jié)構(gòu)基體,氧化鋁溶膠為載體涂層,貴金屬Pd作為活性組分,采用浸漬法制備了整體式催化劑Pd/Al2O3/Fe-Ni。在微小反應(yīng)器中對該整體式催化劑的甲烷催化氧化反應(yīng)特性進行了實驗研究,分析了反應(yīng)器內(nèi)溫度、甲烷濃度以及流量對甲烷轉(zhuǎn)化率的影響。結(jié)果表明,隨著燃燒反應(yīng)器內(nèi)溫度的升高、混合氣體總流量的降低和甲烷濃度的增大,甲烷的轉(zhuǎn)化率增大;溫度是影響轉(zhuǎn)化率最關(guān)鍵的因素。當(dāng)反應(yīng)器內(nèi)溫度為550℃,5%濃度甲烷的轉(zhuǎn)化率可達到98.7%。此外考察了添加氫氣對甲烷催化氧化的影響,結(jié)果顯示,氫氣的添加并沒有促進甲烷的催化氧化反應(yīng),反而使得甲烷的轉(zhuǎn)化率下降了;隨著當(dāng)量比的增大甲烷反應(yīng)轉(zhuǎn)化率明顯下降。針對以泡沫金屬為結(jié)構(gòu)基體的整體式催化劑,研究了涂層負載量、活性組分含量和添加助劑(Ce-Zr)改性對催化劑催化活性的影響。結(jié)果顯示,載體涂層Al2O3溶膠負載量不宜過高,最佳含量范圍為12~20%;催化劑中的活性組分Pd含量不宜超過1.3%;添加助劑Ce0.25Zr0.75O2提高了催化劑性能。搭建了催化燃燒實驗和測試系統(tǒng),在微小石英玻璃圓管燃燒器中,對甲烷/空氣預(yù)混氣體在泡沫金屬基整體催化劑Pd/Al2O3/Fe-Ni表面的催化燃燒特性進行了實驗研究。電火花點火啟動可以分為三個階段:溫度直線上升達到最高溫度;溫度從最高點緩慢下降;燃燒器各點溫度趨于穩(wěn)定,達到了穩(wěn)定燃燒的狀態(tài)。預(yù)混氣體流速對火焰和燃燒器內(nèi)溫度分布有很大影響,速度大的火焰更為明亮,燃燒器內(nèi)的溫度越高。當(dāng)量比為1.0時,本文實驗條件下可著火的速度上限為0.6m/s。當(dāng)量比對溫度影響很小,隨著當(dāng)量比減小燃燒器內(nèi)各點溫度略有降低,流速為0.3m/s和0.4m/s時穩(wěn)定燃燒的當(dāng)量比下限都為0.82,0.5m/s和0.6m/s分別為0.94、0.86。同時用氣相色譜儀對燃燒后尾氣檢測發(fā)現(xiàn):在本文實驗范圍內(nèi)甲烷的燃燒效率均達到了99.9%;尾氣中CO2選擇性含量隨著當(dāng)量比的減小逐漸增大,而CO隨著當(dāng)量比減小而降低;當(dāng)量比接近或等于1.0時,同時在催化劑作用下會發(fā)生水煤氣轉(zhuǎn)換反應(yīng)生成少量H2。
【關(guān)鍵詞】：泡沫金屬基體 整體式催化劑 甲烷催化氧化 催化燃燒
【學(xué)位授予單位】：北京工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TK16
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 緒論11-27
• 1.1 研究背景及意義11-12
• 1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀12-24
• 1.2.1 基于微小尺度燃燒的燃料式溫差熱發(fā)電系統(tǒng)的研究進展12-15
• 1.2.2 微小尺度催化燃燒的研究進展15-21
• 1.2.3 添加氫氣輔助碳氫燃料燃燒的研究進展21-24
• 1.3 本論文的研究內(nèi)容24-27
• 第2章 泡沫金屬基整體式催化劑的制備與表征方法27-35
• 2.1 整體式催化劑的設(shè)計27-28
• 2.2 實驗用原料、試劑及儀器28-31
• 2.2.1 整體式催化劑基體28
• 2.2.2 實驗原料和化學(xué)試劑28-29
• 2.2.3 實驗儀器29-31
• 2.3 整體式催化劑的制備31-32
• 2.3.1 Al_2O_3溶膠的制備31
• 2.3.2 整體式催化劑的制備31-32
• 2.4 整體式催化劑的表征32-33
• 2.4.1 X射線衍射（XRD）分析32-33
• 2.4.2 光學(xué)顯微分析33
• 2.5 本章小結(jié)33-35
• 第3章 泡沫金屬基整體式催化劑上甲烷催化氧化反應(yīng)實驗研究35-51
• 3.1 引言35-36
• 3.2 甲烷催化氧化反應(yīng)實驗系統(tǒng)36-38
• 3.3 催化劑Pd/Al_2O_3/Fe-Ni在甲烷催化氧化反應(yīng)中的作用38-39
• 3.4 催化劑Pd/Al_2O_3/Fe-Ni上甲烷催化氧化反應(yīng)特性分析39-42
• 3.4.1 反應(yīng)溫度的影響39-40
• 3.4.2 流量的影響40-41
• 3.4.3 甲烷濃度的影響41-42
• 3.5 泡沫金屬基體整體式催化劑Pd/Al_2O_3/Fe-Ni表征分析42-45
• 3.5.1 催化劑結(jié)構(gòu)特性分析42-43
• 3.5.2 催化劑表面物相分析43-45
• 3.6 添加氫氣輔助甲烷催化氧化反應(yīng)45-48
• 3.6.1 添加氫氣的影響46-47
• 3.6.2 當(dāng)量比對甲烷反應(yīng)轉(zhuǎn)化率的影響47-48
• 3.7 本章小結(jié)48-51
• 第4章 泡沫金屬基整體式催化劑催化性能影響因素的研究51-63
• 4.1 引言51
• 4.2 催化劑性能（活性）評價實驗系統(tǒng)51-52
• 4.3 涂層負載量對催化劑性能的影響52-55
• 4.4 活性組分Pd含量對催化劑性能的影響55-58
• 4.5 助劑對整體式催化劑性能的影響58-62
• 4.6 本章小結(jié)62-63
• 第5章 泡沫金屬基整體式催化劑上甲烷催化燃燒特性研究63-79
• 5.1 引言63
• 5.2 實驗部分63-67
• 5.2.1 實驗裝置63-66
• 5.2.2 實驗步驟66-67
• 5.3 實驗結(jié)果及討論67-78
• 5.3.1 點火啟動過程描述67-68
• 5.3.2 流速的影響68-72
• 5.3.3 當(dāng)量比影響72-74
• 5.3.4 尾氣分析74-78
• 5.4 本章小結(jié)78-79
• 結(jié)論79-81
• 參考文獻81-89
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文89-91
• 致謝91

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