本文關(guān)鍵詞：尿素水解制氨過程模型與實(shí)驗(yàn)研究

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【摘要】：火電廠SCR煙氣脫硝系統(tǒng)普遍采用液氨法制備還原劑,近年來,國內(nèi)外發(fā)電企業(yè)對(duì)液氨使用過程中的潛在危險(xiǎn)越來越重視,以尿素替代液氨制備氨氣的工藝開始受到廣泛關(guān)注。尿素分解法制備脫硝還原劑分為熱解法和水解法,其中水解制氨工藝在前期設(shè)備投資方面比熱解法低11%,年運(yùn)行費(fèi)用低約27%,將具備更強(qiáng)的市場(chǎng)競(jìng)爭(zhēng)力。尿素水解技術(shù)來源于化工行業(yè)尿素生產(chǎn)中的廢液回收工藝,應(yīng)用于火電廠SCR煙氣脫硝還原劑制備時(shí),其反應(yīng)機(jī)理和工藝設(shè)計(jì)均具有顯著的差別。目前針對(duì)尿素水解制氨的理論研究主要在半間歇和間歇反應(yīng)器上進(jìn)行,而工業(yè)用連續(xù)反應(yīng)器中的尿素水解制氨是一個(gè)伴隨傳熱傳質(zhì)的化學(xué)反應(yīng)過程,其理論模型有待進(jìn)一步完善。為研究開發(fā)適用于火電廠煙氣脫硝所需的尿素水解技術(shù),本文對(duì)工業(yè)連續(xù)反應(yīng)器中的尿素水解制氨過程進(jìn)行了理論建模和實(shí)驗(yàn)研究。首先,采用物料平衡方程、熱量平衡方程、化學(xué)平衡方程及相平衡方程組成的非線性方程組來構(gòu)建開口體系內(nèi)尿素水解過程的熱力學(xué)模型和動(dòng)力學(xué)模型,并引入修正的Lewis-Randall方程和修正的Herry方程來描述水解反應(yīng)器內(nèi)H2O-NH3-CO2-(NH2)ZCO(ACWU)四元多自由度氣液平衡關(guān)系,氣液兩相的非理想性則分別采用PR狀態(tài)方程和擴(kuò)展UNIQUAC模型進(jìn)行修正。尿素水解反應(yīng)體系內(nèi)的換熱過程由蒸汽放熱、盤管導(dǎo)熱和尿素溶液吸熱三部分構(gòu)成,蒸汽放熱過程可采用冷凝換熱模型,尿素溶液吸熱過程則符合沸騰換熱的特征。為模擬工業(yè)反應(yīng)器的傳遞過程條件,在西安熱工研究院設(shè)計(jì)搭建了一臺(tái)尿素水解中試裝置,并開展了實(shí)驗(yàn)研究。結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析了壓力、溫度和給料尿素溶液濃度對(duì)氣液相組分和產(chǎn)氨速率的影響,從反應(yīng)器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和腐蝕防護(hù)兩方面確定了最優(yōu)的尿素水解工藝操作參數(shù),具體為操作壓力0.6MPa(定壓運(yùn)行)、操作溫度140～160℃、尿素溶液給料濃度40%～60%。最后,探討了內(nèi)外擴(kuò)散傳質(zhì)過程對(duì)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的影響,擬合得到了適用于火電廠煙氣脫硝用尿素水解制氨工藝條件下的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù),具體為指前因子A等于2979461.82s-1,活化能E等于86.575 kJ/mol,該動(dòng)力學(xué)模型可用于工業(yè)化放大。
【關(guān)鍵詞】：火電廠 脫硝 尿素水解 熱力學(xué) 動(dòng)力學(xué)
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ113.3;X773
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-20
• 1.1 課題背景10-12
• 1.2 尿素分解法制氨技術(shù)12-15
• 1.3 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀15-18
• 1.4 主要研究?jī)?nèi)容18-20
• 第2章 尿素水解系統(tǒng)數(shù)學(xué)模型20-46
• 2.1 尿素水解制氨機(jī)理20-22
• 2.2 熱力學(xué)模型22-37
• 2.2.1 物料平衡模型22-23
• 2.2.2 熱量平衡模型23-29
• 2.2.3 NH_3-CO_2-H_2O-(NH_2)_2CO體系汽液平衡模型29-37
• 2.2.5 化學(xué)平衡模型37
• 2.3 動(dòng)力學(xué)模型37-39
• 2.4 液相組分影響因素39-45
• 2.4.1 給料濃度的影響41-42
• 2.4.2 溫度的影響42-43
• 2.4.3 壓力的影響43-45
• 2.5 本章小結(jié)45-46
• 第3章 尿素水解實(shí)驗(yàn)研究46-61
• 3.1 中試裝置介紹46-48
• 3.2 實(shí)驗(yàn)工況及數(shù)據(jù)48-52
• 3.3 理論模型驗(yàn)證52-56
• 3.3.1 物料平衡模型驗(yàn)證52-53
• 3.3.2 熱量平衡模型驗(yàn)證53-56
• 3.3.3 相平衡模型驗(yàn)證56
• 3.4 動(dòng)力學(xué)參數(shù)擬合56-60
• 3.5 本章小結(jié)60-61
• 第4章 總結(jié)及結(jié)論61-62
• 參考文獻(xiàn)62-65
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表論文和研究成果65-66
• 致謝66

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本文編號(hào)：625895